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論文

Development of a water purifier for radioactive cesium removal from contaminated natural water by radiation-induced graft polymerization

瀬古 典明*; 保科 宏行*; 笠井 昇*; 柴田 卓弥; 佐伯 誠一*; 植木 悠二*

Radiation Physics and Chemistry, 143, p.33 - 37, 2018/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Chemistry, Physical)

Six years after the Fukushima-nuclear accident, the dissolved radioactive cesium (Cs) is now hardly detected inenvironmental natural waters. These natural waters are directly used as source of drinking and domestic waters in disaster-stricken areas in Fukushima. However, the possibility that some radioactive Cs adsorbed on soil or leaves will contaminate these natural waters during heavy rains or typhoon is always present. In order for the returning residents to live with peace of mind, it is important to demonstrate the safety of the domestic waters that they will use for their daily life. For this purpose, we have synthesized a material for selective removal of radioactive Cs by introducing ammonium 12-molybdophosphate (AMP) onto polyethylene nonwoven fabric through radiation-induced emulsion graft polymerization technique. Water purifiers filled with the grafted Csadsorbent were installed in selected houses in Fukushima. The capability of the grafted adsorbent to remove Cs from domestic waters was evaluated for a whole year. The results showed that the tap water filtered through the developed water purifier contained no radioactive Cs, signifying the very effective adsorption performance of thedeveloped grafted adsorbent. From several demonstrations, we have commercialized the water purifier named "KranCsair".

論文

ESR dosimetric study on $$gamma$$-ray irradiation induced radicals in binder materials of alanine dosimeter components

清藤 一; 佐伯 誠一; 小日向 基史夫*; 小嶋 拓治*

JAEA-Review 2015-022, JAEA Takasaki Annual Report 2014, P. 147, 2016/02

In order to develop the alanine dosimeter for practical applications, we tried to apply certain polymers as the binders. The three different binder materials and alanine dosimeter (Aminogray) were irradiated with $$^{60}$$Co $$gamma$$-ray pencil source in the Takasaki Advanced Radiation Research Institute, Japan Atomic Energy Agency. The concentration of free radicals trapped in the binder materials was measured with electron spin resonance (ESR). These spectra were observed with amplification of the ESR signal, since the spectral intensity of sucrose fatty acid ester at a given dose was considerably lower than that of Aminogray. Normalizing the sample weight and dose, the ratio of peak height of ESR spectra from maltitol radicals and crystalline cellulose radicals to that from alanine radicals was negligibly small. These results suggest maltitol, crystalline cellulose and sucrose fatty acid ester can be applicable as binder of alanine dosimeter components.

論文

Evaluation of a cesium adsorbent grafted with ammonium 12-molybdophosphate

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 天田 春代; 笠井 昇; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 植木 悠二

Radiation Physics and Chemistry, 119, p.247 - 252, 2016/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:23.48(Chemistry, Physical)

A fibrous adsorbent for radioactive cesium (Cs) removal has been developed by radiation induced graft polymerization. To apply the developed adsorbent to drinking water, the stability of adsorbent having high affinity for Cs ligand, ammonium 12-molybdophosphate (AMP), was evaluated. As a result, since a crosslinking structure was introduced onto the grafted AMP, it could be successfully satisfied the regulation of Food Sanitation Act. Finally, the Cs adsorbent was commercialized as water purifier named by "KranCsairtextregistered".

論文

水域に飛散したセシウムを捕集する材料の開発

瀬古 典明; 柴田 卓弥; 笠井 昇; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 保科 宏行

放射線と産業, (138), p.9 - 12, 2015/06

福島の原子力発電所災害以降、環境資源材料研究グループでは環境中の水域に飛散した放射性物質のうち、特にセシウムに対して効果のある捕集材料の開発を進めてきた。これまでの実績から水に対して接触効率が良好で、取り扱いの簡便な不織布繊維を基材に用い、これにセシウムに対して親和性のある吸着基を量子ビーム技術を活用した放射線グラフト重合技術により導入した。材料の評価では、福島被災地の各所で実施したフィールドテストで評価を重ね、最終的には井戸水, 沢水を対象にした飲用水向けのモニター試験を進め、その良好な結果から給水器の発売に繋げた経緯について紹介する。

論文

Development of an adsorbent for Cs removal synthesized by radiation-induced graft polymerization

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 天田 春代; 笠井 昇; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 植木 悠二

日本イオン交換学会誌, 26(1), p.9 - 14, 2015/01

It is important task for recovering of Cs from the contaminated area caused by the accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. We developed a highly efficient Cs adsorbent by radiation grafting of ammonium 12-molybdophosphate (AMP) and crosslinking of grafted chains with a suitable crosslinker at the same time. As a result of the optimizaion, the Cs adsorbent with 1 mol% of polyethylene glycol dimethacrylate satisfied the specification as a water purifier. The resultant grafted Cs adsorbent could work to maintain the highly performance of Cs removal in the standard pH range for drinking water (from pH 5.8 to 8.6) and even in the presence of coexisting ions such as K, Ca, Mg, and Na.

論文

The Volume reduction method of radioactively-contaminated plant waste through extraction and removal of radioactive cesium

佐伯 誠一; 柴田 卓弥; 保科 宏行; 植木 悠二; 笠井 昇; 瀬古 典明

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.170 - 175, 2014/11

After Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accidents, a lot of contaminated wastes have been produced by decontamination works at contaminated areas around Fukushima prefecture, Japan. At some temporary storage sites, it was found that contaminated leaching water was accumulated under stacks of contaminated "plant" wastes. To handle the wastes and the solution properly, decontamination tests of the leaching water were examined with molybdophosphate type cesium adsorbents synthesized by radiation-induced grafting method. At batch adsorption tests, 75% of radioactive cesium was successfully removed with cesium adsorbents. At column adsorption tests, radioactivity concentration of the leaching water could be reduced under provisional limit value up to around 500 times volume as large as an adsorbent volume. For development of volume reduction method of contaminated plant wastes, radioactive cesium extraction tests from the wastes and removal tests from the extracts were executed using contaminated oil cakes of sunflower seeds as a model of contaminated plant wastes. As a result, 65% of radioactive cesium was successfully extracted from the oil cakes to liquid phase, and more than 65% of radioactive cesium could be collected from the extract by grafted cesium adsorbents. These results showed a possibility of an application of these processes to volume reduction method for contaminated plant wastes.

論文

Adsorption properties of styrenesulfonate-grafted fibrous metal adsorbent

植木 悠二; 佐伯 誠一; 瀬古 典明

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.99 - 104, 2014/11

The dynamic adsorption/elution properties of an ethyl p-styrenesulfonate (EtSS)-based fibrous graft adsorbent having sulfonic acid (SO$$_{3}$$H) groups were evaluated by column-mode adsorption/elution tests for various cations. The EtSS-based fibrous graft adsorbent could work to capture various cations rapidly even under high flow rate conditions, compared with a commercial granular resin. The reason for this difference of adsorption rates was thought to be that the target ions were easily and rapidly transported near the SO$$_{3}$$H groups of graft chains by fluid convection. The affinity order of the fibrous graft adsorbent for cations depended on the cationic size and valence. It was found that the EtSS-based fibrous graft adsorbent preferentially adsorbed more multiply-charged cations having a larger cationic radius. The adsorbed cations could be easily eluted and concentrated by 1 M HNO$$_{3}$$ aqueous solution, and the recovery of each cation was reached over 90%. Based on the above results, it was found that the EtSS-based fibrous graft adsorbent could be available as a sophisticated metal adsorbent in the industrial processes.

論文

Synthesis of highly-selective fibrous adsorbent by introducing 2-ethylhexyl hydrogen-2-ethylhexylphosphonate for scandium adsorption

保科 宏行; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 瀬古 典明

International Journal of Organic Chemistry, 4(3), p.195 - 200, 2014/09

2-Ethylhexyl hydrogen-2-ethylhexylphosphonate (EHEP) is commonly used as a metal extractant because it has a particular affinity for rare-earth metals like Scandium (Sc). To develop a highly-selective polymeric adsorbent of Sc(III), EHEP was introduced as a functional group onto a polyethylene fabric with radiation-induced graft polymerization (RIGP). The adsorption performances for Sc(III) were evaluated in aqueous solutions containing Sc(III) and Fe(III) by a column test. The adsorption capacities of Sc(III) and Fe(III) until the bed volume reached 5000 were 5.22 and 0.12 mg/g, respectively. The adsorbents showed 44 times higher Sc(III) adsorption capacity than that of Fe(III). These results indicated that the grafted adsorbent containing EHEP had an extremely high selectivity for Sc(III) adsorption.

論文

Optimization of grafted fibrous polymer as a solid basic catalyst for biodiesel fuel production

植木 悠二; 佐伯 誠一; 柴田 卓弥; 保科 宏行; 笠井 昇; 瀬古 典明

International Journal of Organic Chemistry, 4(2), p.91 - 105, 2014/06

第4級アミン基を有する繊維状グラフト重合体は、高性能なバイオディーゼル燃料(BDF)製造用触媒として機能する。本研究では、効率的なBDF製造を可能とする繊維状グラフト重合体、及び、エステル交換反応条件の最適化を実施した。触媒性能は、トリグリセリド(TG)とエタノール(EtOH)とのバッチ式エステル交換反応により評価した。触媒に導入する最適アミノ基はトリメチルアミンであり、最適グラフト率は170%であった。エステル交換反応における各要素の最適条件を検討した結果、アミン基導入量は0.8mmol、反応温度は80$$^{circ}$$C、TGとEtOHの混合比率は1:200、アルコールは1-ペンタノールでることを見出した。また、本触媒は天然油脂を出発原料とするBDF製造にも適用可能であった。更に、有機酸処理、アルカリ処理、アルコール処理を順次実施することにより、失活した触媒の活性を初期値まで回復させることに成功した。

論文

Effect of initial radical concentration on radiation-induced graft polymerization on polyethylene nonwoven fabric

佐伯 誠一; 岡屋 慶子*; 瀬古 典明

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 54, 2014/03

前照射法を用いた放射線グラフト重合法において、照射試料の保管工程におけるラジカル失活の影響については詳細に検討されていない。そこで本研究では、照射試料の保管条件最適化のため、ポリエチレン不織布をモデル基材として、各保管温度における照射試料中のラジカル減衰挙動をESR法により観測し、同保管条件におけるグラフト率と比較することで、保管条件がグラフト率へ及ぼす影響について検討した。結果、大気中にて保管した照射試料について観測されたESRスペクトルはアルキルラジカルと同定され、保管時間経過及び保管温度増加に従い、ラジカル濃度及びグラフト率の減衰速度は増加した。また、ラジカル濃度の減衰挙動は、異なる2つの擬一次反応の和で再現でき、ラジカル濃度とグラフト率の相関関係については、保管温度・保管時間という条件に関係なく、ラジカル濃度によりグラフト率が決定することが分かった。100%のグラフト率を得るためには、50kGy照射ポリエチレン不織布を大気下20$$^{circ}$$Cにおいて32時間まで保管可能であることが示された。

報告書

放射線グラフト重合装置を用いたセシウム吸着材の作製とフィールド試験

笠井 昇; 岩撫 暁生; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 瀬古 典明

JAEA-Technology 2013-046, 25 Pages, 2014/02

JAEA-Technology-2013-046.pdf:9.63MB

放射線グラフト重合法を適用して、セシウムに対して親和性が高い、リンモリブデン酸アンモニウムを担持した吸着材を開発した。実験室レベルで最適化した吸着材の作製条件をもとに150倍程度スケールアップしたベンチスケール規模の重合装置により、実験室規模の1,000倍量に相当する吸着材を作製し、実験室で作製したものと性能を比較評価した。また、作製した吸着材を用いて環境水中に溶存している放射性セシウムの吸着性能評価を福島県内でフィールド試験により行った。重合装置により得られた吸着材は、1ppmの安定性セシウムの水溶液を用いた吸着試験で、90%以上の吸着率を示した。また、吸着材を筒状のカラムに充填した吸着容量評価試験より、吸着材体積の3,000倍量の汚染水中のセシウムを吸着できることが分かった。さらに、福島県内で実施したフィールド試験では、水中に溶存する放射性セシウムを検出限界値以下まで除去できることを明らかにした。

論文

A Novel avenue to gold nanostructured microtubes using functionalized fiber as the ligand, the reductant, and the template

Ma, H.*; Chi, H.*; Wu, J.*; Wang, M.*; Li, J.*; 保科 宏行; 佐伯 誠一; 瀬古 典明

Applied Materials & Interfaces, 5(17), p.8761 - 8765, 2013/09

Gold nanostructured microtubes (AuNMTs) are prepared using a tertiary amine group-functionalized polyethylene (PE)-coated polypropylene (PP) nonwoven fabric as a ligand, a reductant, and a template, which takes advantage of the different radiation effects of PE and PP. The Au(III) ions are absorbed and reduced only in the PE layer to form the aggregation of gold nanoparticles; thus, AuNMTs are obtained after the calcination.

論文

Positron lifetimes and mechanical properties of $$gamma$$-irradiated ultra high molecular weight polyethylene

小林 慶規*; 山脇 正人*; 岡 壽崇; 佐伯 誠一; Mohamed, H.*; 服部 兼久*; 渡邊 吉弘*

Materials Science Forum, 733, p.147 - 150, 2013/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:31.61

陽電子消滅寿命測定法は非破壊に材料中の空孔構造を分析可能な手法であり、広く使用されている。しかし、2種類の全く同じ測定用試料を材料から切り出す必要があるため、必ずしも「非破壊」であるといえなかった。そこで、われわれは試料を切り出すことなく、文字通り「非破壊」で陽電子消滅寿命測定を行う手法を開発した。本研究では、新規開発した非破壊陽電子消滅寿命測定法を用いて、$$gamma$$線照射を行った超高分子量ポリエチレンの陽電子寿命と力学特性の関係を調べた。超高分子量ポリエチレン内でのポジトロニウム形成割合は、高密度ポリエチレンや低密度ポリエチレンと同じように、低線量の$$gamma$$線照射によって著しく抑制された。通常、ポリエチレンに打ち込まれた陽電子は、陽電子によって形成されたブロッブ内の電子と対消滅するが、$$gamma$$線を照射した場合、照射によって形成された空隙に陽電子がトラップされてしまうためにポジトロニウムを形成し難くなったと考えられる。また、延伸した超高分子量ポリエチレンの陽電子寿命は破断強度と伸びに相関することが明らかになった。

論文

Hybrid grafted ion exchanger for decontamination of radioactive cesium in Fukushima Prefecture and other contaminated areas

岩撫 暁生; 笠井 昇; 保科 宏行; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 瀬古 典明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 293(2), p.703 - 709, 2012/08

 被引用回数:21 パーセンタイル:8.06(Chemistry, Analytical)

放射線グラフト重合法を用いて、モリブデン酸アンモニウムとアクリロニトリルをポリエチレン製不織布に導入し、福島県地域に飛散したセシウムを除去するための吸着材を開発した。作製したセシウム吸着材のセシウム除去能をバッチ法とカラム法にて評価した。バッチ法ではセシウム濃度を1ppmに調製した純水,酸性溶液、及び海水中からセシウムをそれぞれ90, 87、及び64%除去することができた。カラム試験では、セシウム吸着材を直径7mm,高さ5mmに充填したカラムに1ppmのセシウム溶液を空間速度300h$$^{-1}$$の速度で通液し、流出液中のセシウム濃度を定量した。流出液中に供給液の1%の濃度のセシウムが検出された時点である破過点(C/C$$_{0}$$=0.01)における吸着容量は吸着材1kgあたり54gであった。福島県相馬郡飯舘村におけるセシウム吸着材のフィールド試験では、直径4cmのカラムにセシウム吸着材を3.8cmの高さまで充填し、放射性セシウムを含むため池水を通液し、水溶性の放射性セシウムを検出限界下まで除去できることができた。

論文

Radiation-induced grafting of acrylonitrile monomer onto cellulose nonwoven fabric

佐伯 誠一; Puspitasari, T.*; 瀬古 典明

JAEA-Review 2011-043, JAEA Takasaki Annual Report 2010, P. 44, 2012/01

液相における放射線グラフト重合法では、環境・人体に悪影響を及ぼす懸念のある有機溶媒を多用する場合が多いため、有機溶媒使用量の低減が望まれている。本研究では、有機溶媒の代替としてモノマーを水に分散させるo/wエマルジョン溶液を用いて放射線グラフト重合を試みた。重合モノマーにアクリロニトリル、基材にセルロース製不織布、界面活性剤にTween80を用いてエマルジョン溶液を調液してグラフト実験を行った結果、ジメチルスルホキシド等の有機溶媒を使用した場合に比較して、著しくグラフト率が増加することがわかった。また、グラフト率は界面活性剤濃度にあまり依存せず、アクリロニトリル濃度に大きく依存することがわかった。以上より、アクリロニトリルを用いた放射線エマルジョングラフト重合は、有機溶媒の使用量の低減に加え、高効率にグラフト反応を促進することが示された。

論文

Spin-trapping reactions of a novel gauchetype radical trapper G-CYPMPO

岡 壽崇; 山下 真一; 翠川 匡道*; 佐伯 誠一; 室屋 裕佐*; 上林 將人*; 山下 正行*; 安西 和紀*; 勝村 庸介*

Analytical Chemistry, 83(24), p.9600 - 9604, 2011/10

 被引用回数:15 パーセンタイル:42.96(Chemistry, Analytical)

新規ラジカルトラップ剤G-CYPMPO($textit{sc}$-5-(5,5-dimethyl-2-oxo-1,3,2-dioxaphosphinan-2-yl)-5-methy-1-pyrroline 1-oxide)と活性酸素との反応を、35MeVの電子ビームを用いたパルスラジオリシス法と$$gamma$$線を用いたESR法で調べた。G-CYPMPOのOHラジカル及び水和電子に対する反応速度定数はそれぞれ(4.2$$pm$$0.1)$$times$$10$$^{9}$$と(11.8$$pm$$0.2)$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$と見積もられた。一方、ラジカルをトラップした後のOHラジカル及びOOHラジカル付加体のhalf-lifeはそれぞれ35と90分と見積もられた。放射線以外の手法をラジカル発生源としていた過去の研究との比較から、ラジカルトラップ剤を含む系の純度やラジカル発生法がラジカル付加体の安定性に影響を与えることが示唆された。

論文

NMR analysis of fractionated irradiated $$kappa$$-carrageenan oligomers as plant growth promoter

Abad, L.*; 佐伯 誠一; 長澤 尚胤; 工藤 久明*; 勝村 庸介*; Dela Rosa, A. M.*

Radiation Physics and Chemistry, 80(9), p.977 - 982, 2011/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:30.67(Chemistry, Physical)

$$gamma$$線照射した$$kappa$$カラギーナンの植物生長促進効果は、固体状態において100kGy、もしくは1%水溶液状態において2kGyの照射を行って得られる平均分子量約10kDaにて最大となる。そこで、本研究では、照射$$kappa$$カラギーナンの分子量分布並びに構造変化について、メンブレンフィルターにより分子量分画し、NMR構造解析を行った。固体状態において100kGy照射した$$kappa$$カラギーナンの分子量分画分布は3-10kDaの分子量範囲の割合が最も大きく、$$^{1}$$H及び$$^{13}$$Cのケミカルシフトから、3-10kDaの範囲では、照射前の$$kappa$$カラギーナンの構造と比較して、硫酸基などの置換基を含めた糖残基単位の構造はほとんど変化がなかった。水溶液状態の試料においても同様の結果が得られた。

論文

Radiation-induced grafting of acrylonitrile monomer onto cellulose nonwoven fabric

佐伯 誠一; Puspitasari, T.*; 瀬古 典明

Proceedings of 12th International Conference on Radiation Curing in Asia (RadTech Asia 2011) (Internet), p.124 - 125, 2011/06

Cellulose has been studied as trunk polymer of radiation-induced grafting as well as synthetic polymers. However, cellulose is easy to be degraded and be brittle by irradiation. In this topic, to lower the dose for radiation-induced grafting on cellulose, radiation-induced grafting with o/w emulsion which has ever succeeded to achieve high degree of grafting on synthetic polymer with lower dose was studied using acrylonitrile monomer as a model of typical vinyl monomer. As a result, degree of grafting in the case of emulsion system increased remarkably compared to organic solvent system. And, from 10% to 20% of acrylonitrile monomer concentration, micelle size and degree of grafting increased with increment of acrylonitrile monomer concentration respectively. It is assumed that larger micelles accelerate grafting reaction. As a whole, the effectiveness of radiation emulsion grafting were elucidated even in the case of cellulose as well as trunk polymer.

論文

ESR study on radiation-induced radicals in carboxymethyl cellulose aqueous solution

佐伯 誠一; 長澤 尚胤; 廣木 章博; 森下 憲雄; 玉田 正男; 工藤 久明*; 勝村 庸介*

Radiation Physics and Chemistry, 80(2), p.149 - 152, 2011/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:44.68(Chemistry, Physical)

多糖類誘導体であるカルボキシメチルセルロース(CMC)は、高濃度水溶液条件下における放射線照射によりゲル化することが知られている。従来、多糖類及びその誘導体は放射線分解型であり、放射線架橋反応は分解反応とは異なる反応機構をたどると考えられる。そこで、本研究ではCMC水溶液の放射線架橋反応機構を明らかとするため、高分子水溶液の放射線架橋反応の起因となるOHラジカルとの反応に焦点を当て、生成するCMCラジカルについてESR法により検討した。まず、過酸化水素の光分解をOHラジカル生成源としてCMCラジカルの生成及びESR測定を行い、スペクトル観測に成功した。超微細結合定数等のスペクトル解析により、同スペクトルはカルボキシメチル基炭素上ラジカルと同定された。次に、亜酸化窒素飽和下にあるCMC水溶液への電子線照射を行い、照射6分後においてESR測定を行ったところ、前述と同様のスペクトルが観測され、長寿命のカルボキシメチル基炭素上ラジカルの生成を見いだした。また、窒素飽和・酸素飽和下における測定においては、スペクトル強度が半減又は0となり、これらの長寿命ラジカルはOHラジカルとの反応により生成すると見いだされた。

論文

ESR study on carboxymethyl chitosan radicals in an aqueous solution

佐伯 誠一; 長澤 尚胤; 廣木 章博; 森下 憲雄; 玉田 正男; 室屋 裕佐*; 工藤 久明*; 勝村 庸介*

Radiation Physics and Chemistry, 79(3), p.276 - 278, 2010/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:39.88(Chemistry, Physical)

水溶性の多糖類誘導体であるカルボキシメチルキトサン(CMCTS)は10%以上の濃厚水溶液で放射線照射により橋かけ反応を起こしゲルが形成される。しかし、放射線橋かけ反応機構の詳細については明らかではなく、放射線照射後に生成する多糖ラジカルの同定も詳細にはなされていない。そこで、水の放射線分解生成物であるOHラジカルとの反応により生成したCMCTSラジカルを高速流通法を用いた電子スピン共鳴(ESR)測定法により同定した。その結果、水溶液中におけるCMCTSラジカルを直接観測でき、生成する多糖ラジカルは、CMCTSのカルボキシメチル基の第2級炭素上にラジカルであると同定した。

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