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論文

大気中でFeを高温酸化させた皮膜中へのD$$_{2}$$Oの拡散浸透挙動

春名 匠*; 山本 達也*; 宮入 洋志*; 柴田 俊夫*; 谷口 直樹; 坂巻 景子; 立川 博一*

材料と環境, 64(5), p.201 - 206, 2015/05

オーバーパック候補材料である炭素鋼の酸素欠乏地下水中での腐食速度を推定するための基礎研究として、Feを高温酸化することで作製した酸化皮膜中のD$$_{2}$$Oの拡散係数を決定することを試みた。Fe板を大気中で573K, 723Kまたは873Kで高温酸化させて酸化皮膜を作製した。X線回折およびSEM観察による皮膜性状を確認した後、皮膜にD$$_{2}$$Oを接触させ、5184ksまでの種々の時間保持することでD$$_{2}$$Oを浸透させた。D$$_{2}$$Oを浸透させた試料に昇温脱離ガス分析試験を行い、皮膜中の浸透D$$_{2}$$O量を測定した。573Kおよび723Kで酸化させた試料にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$単層皮膜が、873Kで酸化させた試料にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$とFe$$_{2}$$O$$_{3}$$の二層皮膜が確認された。また、D$$_{2}$$O浸透量がD$$_{2}$$O浸透時間の平方根に対して直線関係を示すこと、ならびに長時間浸透させるとD$$_{2}$$O浸透量が定常値を示すことがわかった。Fickの第二法則に基づいて推定された各種酸化皮膜中のD$$_{2}$$Oの拡散係数は、Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜では9.7$$times$$10$$^{-13}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$皮膜では5.5$$times$$10$$^{-13}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$から2.2$$times$$10$$^{-12}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$であった。

論文

カルシウムイオンや金属鉄がガラス固化体の溶解/変質挙動に及ぼす影響

前田 敏克; 渡辺 幸一; 大森 弘幸*; 坂巻 景子; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 21(2), p.63 - 74, 2014/12

地層処分場で使用されるセメント系材料を起因とするCaイオンや鉄製オーバーパックの共存がガラス固化体の溶解挙動に及ぼす影響を調べるため、Caイオンを含む溶液中や鉄が共存する条件下での模擬ガラス固化体の浸出試験を実施した。その結果、Caイオン共存下ではガラス固化体の溶解が抑制され、鉄共存下では溶解が促進されることがわかった。鉄共存下では、鉄ケイ酸塩の生成に伴いガラス固化体の主成分であるシリカが変質することによって、ガラス固化体の溶解が促進される可能性があると推察された。

論文

Experimental verification of models assessing Eh evolution induced by corrosion of carbon steel overpack

坂巻 景子; 片岡 理治; 前田 敏克; 飯田 芳久; 鴨志田 美智雄; 山口 徹治; 田中 忠夫

Corrosion Engineering, Science and Technology, 49(6), p.450 - 454, 2014/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

地層処分環境下において人工バリアの一つであるオーバーパックは地下水と接触し、腐食する。処分場閉鎖直後は、酸素が存在するため酸化的雰囲気であるが炭素鋼の腐食等で酸素が消費され還元性雰囲気になると考えられる。酸化還元電位(Eh)の低下は廃棄中に含まれる$$^{79}$$Se等の地球化学的挙動に影響するため、地層処分の安全評価を行う上で重要な評価項目である。本研究では、Eh変動を模擬する炭素鋼腐食試験を行い、その結果を用いてEh変動評価モデルの妥当性を検証した。ベンチマーク計算では最近公表された知見を反映したモデルも用いて、2ケースの計算を行った。それぞれのケースでEhを決定づける酸化還元反応は異なったが、Eh評価結果には大きな差はなくいずれのケースも300日以降において実験値と整合した。

論文

日本原子力学会2013秋の大会バックエンド部会セッション「原子力安全」調査専門委員会クリーンアップ分科会共催「福島第一原子力発電所事故に起因する環境修復の進展に向けて」参加報告

坂巻 景子

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(2), p.109 - 110, 2013/12

平成25年9月4日に八戸工業大学で開催された日本原子力学会2013年秋の大会において、「福島第一原子力発電所事故に起因する環境修復の進展に向けて」と題するセッションがクリーンアップ分科会共催で開催された。セッションでの講演内容の概要、総合討論で交わされた意見等について述べる。

口頭

Fate of plutonium derived from the atomic bomb detonated at Nagasaki, Japan

岩田 孟*; 坂巻 景子*; 安田 健一郎; 大貫 敏彦; 宇都宮 聡*

no journal, , 

長崎に投下された原爆起源のPuの挙動を調べるため、西山貯水場の土壌について選択的抽出法により溶出するPuをアルファスペクトロスコピーで測定した。その結果、大部分のPuが有機物とともに存在した。投下により生成したPuの初期化学状態は酸化物であると考えられる。したがって、われわれの結果は環境中に60年間存在している間にPuの化学状態が変化した最初の証拠である。

口頭

高アルカリ条件下におけるベントナイト; 炭素鋼界面での変質

坂巻 景子; 岩田 孟*; 宇都宮 聡*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分に用いられるベントナイトはセメント材料に起因する高アルカリ性地下水により変質することが指摘されているが、炭素鋼オーバーパックとの界面での現象についての知見は乏しい。本研究では、高アルカリ性溶液中に浸漬した圧縮ベントナイトと炭素鋼界面の断面を薄膜化することによって、直接微細観察を行った。その結果、ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトが一部溶解しナノ細孔が形成することと、炭素鋼の腐食によって生成した鉄を含むナノ粒子がナノ細孔を介してベントナイト中に存在することを確認した。

口頭

長崎型原爆由来プルトニウムの化学状態解析

岩田 孟*; 川元 侑治*; 坂巻 景子; 安田 健一郎; 大貫 敏彦; 宇都宮 聡*

no journal, , 

放射性廃棄物には長半減期の$$^{239}$$Pu等が含まれ、地層処分後の化学的安定性や移行挙動の理解が重要である。本研究では、環境中に放出された長崎型原子爆弾由来Puの化学状態,サイズ依存性を調べ、Puの環境中における化学種変化を解明することを目的とした。長崎型原爆由来Puを含む堆積物サンプルを用いて、化学種分画とサイズ分画実験を行った。その結果、Puの約60%が有機物結合種として、30%程が酸化物などの難溶解性核種として存在することが明らかになった。また、10-114$$mu$$mが主要なサイズ領域であった。

口頭

炭素鋼オーバーパックの腐食によるEh影響評価コードの検証実験

坂巻 景子; 大塚 伊知郎*; 飯田 芳久; 稲田 大介*; 鴨志田 美智雄; 片岡 理治; 山口 徹治; 田中 忠夫

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて、ベントナイト系緩衝材の間隙水は炭素鋼オーバーパックの腐食により還元状態となると考えられている。一方、安全評価上の重要核種の一つであるSe-79は酸化還元電位(Eh)により溶解度が大きく変化するため、ベントナイト間隙水が長期的にどの程度の還元状態に保持されるかを評価することが重要である。本研究では、ベントナイト間隙水のEh変遷評価を行うために、炭素鋼の腐食速度や腐食生成物を考慮した地球化学計算コードを整備した。さらに、炭素鋼とベントナイトを共存させた系でのEh測定実験を行った結果、コードを用いた計算値と良い一致を示したことから、コードの妥当性を確認することができた。

口頭

ガラス固化体の溶解挙動に及ぼすカルシウムイオンの影響

前田 敏克; 大森 弘幸; 坂巻 景子

no journal, , 

長期にわたりガラス固化体に接触する可能性のある高濃度のイオン種として、処分場の支保工などに使用されるセメント系材料を起源とするCaイオンに着目し、ガラス固化体の溶解/変質挙動に及ぼす影響について検討した。その結果、Caイオンを含むpH$$<$$11.5の溶液中では、ガラス固化体の溶解/変質を抑制する働きがあることがわかった。この原因としては、ガラス固化体表面に形成される変質層中にCaが取り込まれることによって変質層の保護的な働きが増している可能性が示唆された。

口頭

放射性廃棄物の保管・処分に関する研究

山口 徹治; 前田 敏克; 向井 雅之; 飯田 芳久; 邉見 光; 澤口 拓磨; 坂巻 景子

no journal, , 

廃棄物安全研究グループにおいては、放射性廃棄物の保管・処分の安全規制を支援するため、廃棄体,金属容器,緩衝材等のバリア機能材料の特性データの取得、安全評価手法の開発を行っている。バリア機能材料内/材料間の物質移動、拘束条件下での溶液科学など安全の根拠となる現象について、仏IRSNと協力しながら解明を図っている。核種移行解析結果の感度解析や、人工バリア長期変遷解析とのリンクを通じて、重要度を確認しながらテーマを選んでいる。本報告では、緩衝材、炭素鋼オーバーパック、人工バリア長期変遷解析、解析コードの検証、放射性核種の収着・拡散、ガラス溶解それぞれについて研究の現状を示すとともに、それぞれの研究の安全評価へのつながりを図示することにより、研究グループの紹介をした。

口頭

酸素欠乏環境における炭素鋼腐食モデリング; シデライト(FeCO$$_{3}$$)腐食皮膜生成の場合

柴田 俊夫*; 谷口 直樹; 坂巻 景子; 立川 博一*

no journal, , 

オーバーパック材料として炭素鋼が候補材料として想定され、その腐食挙動について種々検討されている。深部地下環境は酸素を欠乏しているため、酸素による腐食は生じないが、水による腐食が生じることが知られている。この酸素欠乏環境下の炭素鋼腐食について、すでにマグネタイト(Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$)腐食皮膜の生成する場合の腐食モデルのシミュレーションを行い、腐食皮膜中をH$$_{2}$$Oが拡散する過程が腐食速度を決定することを明らかにした。また腐食皮膜溶解速度を取り入れた改良モデルにより、長時間後の定常腐食速度が推定可能であることを示した。本研究は、深部地下環境中に炭酸イオンが存在するため、シデライト(FeCO$$_{3}$$)皮膜が生成する場合についてシミュレーションを行い、Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜の場合と比較した。Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜の溶解速度はpHと水素ガス分圧により決定されるが、FeCO$$_{3}$$皮膜の溶解速度はpHと全炭酸濃度により決定される。谷口らの実験条件に合わせ、炭酸塩濃度が0.1Mおよび0.25mMの場合の腐食皮膜溶解速度を推定し実験結果と比較した結果、0.1Mの場合にFeCO$$_{3}$$腐食皮膜が生成する実験事実と整合するシミュレーション結果を得た。

口頭

還元性の模擬アルカリ性地下水環境中での炭素鋼のSCC感受性

清水 孝介*; 井上 博之*; 谷口 直樹; 坂巻 景子; 立川 博一*

no journal, , 

炭素鋼製HLWオーバーパックの、処分環境での超長期における健全性を保証するには、還元性の地下水環境中での炭素鋼のSCC感受性への溶液pHの影響を検討しておかなければならない。本研究では、pHを8から13に調製しかつArガスで脱気したNaHCO$$_{3}$$/Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$水溶液中で、各pHでの水素発生平衡電位ならびにその近傍の電位での炭素鋼のSCC感受性を低速度歪み試験(SSRT)で測定した。SCC感受性はpH 9ならびに13近傍で極小となり、pH 11近傍で極大となった。

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