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論文

電気化学的手法を用いた高レベル放射性廃棄物からの長寿命核分裂生成物の分離回収技術

金村 祥平*; 高橋 優也*; 大森 孝*; 野平 俊之*; 坂村 義治*; 松村 達郎

電気化学, 88(3), p.289 - 290, 2020/09

原子力発電所で発生する使用済燃料を再処理すると、高レベル廃液,ガラス固化体等の高レベル放射性廃棄物が発生する。高レベル廃棄物には、白金族元素,レアアース等のレアメタルが含まれる。これらレアメタルの一部は、Pd-107, Cs-135, Se-79, Zr-93といった半減期が数十万年以上の長寿命核分裂生成物(LLFP)であるため、現在は化学的,物理的に地層処分環境では長期間安定なガラス固化体として処分することとなっている。しかし、高レベル廃棄物からのレアメタル回収や、核変換処理による安定核種または短寿命核種への変換が実現すれば、原子力発電の長年の課題であった高レベル廃棄物の大幅な低減と、廃棄物の再資源化が実現できる。ImPACTプログラムにおいて、少量の試薬添加で元素の分離操作が実現でき、二次廃棄物量を低減可能な電気化学プロセスに着目し、電気化学的手法を用いた高レベル廃棄物からのLLFP分離回収プロセスを開発した。この成果が認められ、電気化学会技術賞(棚橋賞)を受賞した。電気化学会の依頼により、学会誌への解説記事を掲載する。本稿では、開発した手法について簡潔に解説した。

論文

最先端の研究現場から; プルトニウムを用いた乾式再処理研究

北脇 慎一; 坂村 義治*

電気化学及び工業物理化学, 79(12), p.975 - 976, 2011/12

原子力機構と電力中央研究所は、燃料再処理技術の一つとして、溶融塩電解精製を適用した金属電解法乾式再処理技術の研究開発を共同で行っており、このための設備として平成14年にプルトニウム(Pu)を扱うことのできるアルゴン雰囲気グローブボックス(GB)を原子力機構東海研究開発センター・核燃料サイクル工学研究所(茨城県東海村)にある高レベル放射性物質研究施設に設置した。本報告では、金属電解法乾式再処理の概要とここでの研究設備や成果について紹介する。

論文

Electrorefining test of U-Pu-Zr alloy fuel prepared pyrometallurgically from MOX

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 坂村 義治*; 村上 毅*; 秋山 尚之*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/09

FaCTプロジェクトにおいて、金属燃料高速炉と乾式再処理について、将来の再処理技術の一つとして研究を行っている。原子力機構は電力中央研究所と共同で原子力機構東海研究開発センターのCPFにAr雰囲気グローブボックスを設置し共同研究を進めている。乾式再処理では、使用済金属燃料をLiCl-KCl中において陽極溶解し、UとPuをそれぞれ陰極で回収する。これまでの研究では、使用済燃料中のU, PuやMAとともに合金成分のZrの溶解も許容してきたが、Zrの溶出に伴う課題も存在するため、本研究ではZrの溶出を制限した条件での陽極溶解挙動の確認を行った。陽極として用いるU-Pu-Zr合金は、MOX燃料を還元して得たU-Pu合金とU-Zr合金を混合溶融させて調製した。調製したU-Pu-Zr合金は電解塩(LiCl-KCl-UCl$$_{3}$$-PuCl$$_{3}$$)に浸漬し、電解試験を行った。

論文

Anodic behaviour of a metallic U-Pu-Zr alloy during electrorefining process

村上 毅*; 坂村 義治*; 秋山 尚之*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.194 - 199, 2011/07

 被引用回数:13 パーセンタイル:74.14(Materials Science, Multidisciplinary)

電解精製工程は、金属燃料(U-Zr, U-Pu-Zr)の乾式再処理の主要な工程の一つである。電解精製工程では、アクチナイドの高い回収率を達成するために、陽極中のアクチノイドを一部のZrとともに溶解する。しかし、Zrの溶解は乾式再処理工程に問題を起こす。そのため、未照射U-Pu-Zrを陽極に用いて、Zrの溶解量を最小限にした電解精製試験を773KのLiCl-KCl-(U, Pu, Am)Cl$$_{3}$$塩中で行った。実験では、Zrの溶解電位よりも卑な電位(1.0V vs Ag$$^{+}$$/Ag)で、Zrの溶解量を制限して実施した。ICP-AESによる陽極残渣中の元素分析の結果、U及びPuの高い溶解率(U; $$>$$ 99.6%, Pu; 99.9%)が達成されたことを確認した。

論文

Solubility of Pu and rare-earths in LiCl-Li$$_{2}$$O melt

加藤 徹也*; 坂村 義治*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Radiochimica Acta, 97(4-5), p.183 - 186, 2009/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:26.15(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

酸化物燃料の電解還元反応の基礎として、三二酸化物共存下でのPu及び希土類元素の溶融LiCl-Li$$_{2}$$O中での溶解度を測定した。923Kの溶融塩中における3価のPu,希土類元素イオン濃度測定結果から、Pu,希土類元素とも溶解度は溶融塩中のLi$$_{2}$$O濃度にほぼ比例して増加することを明らかにした。また、行った実験条件の下では、イオン半径の大きな元素ほど、溶解度も大きくなる傾向が見られた。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$ and rare earth oxides using ZrCl$$_{4}$$ in LiCl-KCl eutectic melt

坂村 義治*; 井上 正*; 岩井 孝; 森山 裕丈*

Journal of Nuclear Materials, 340(1), p.39 - 51, 2005/04

 被引用回数:26 パーセンタイル:84.93(Materials Science, Multidisciplinary)

使用済酸化物燃料の乾式再処理に金属電解法を適用する方法として、溶融塩中で塩化ジルコニウム(ZrCl$$_{4}$$)を用いた新しい塩化法を開発した。UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$及び希土類酸化物(La$$_{2}$$O$$_{3}$$, CeO$$_{2}$$, Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$ and Y$$_{2}$$O$$_{3}$$)をLiCl-KCl溶融塩中、500$$^{circ}$$CにおいてZrCl$$_{4}$$と反応させると、金属塩化物溶液とジルコニウム酸化物沈殿を生じた。系を静止状態に保つと、ジルコニウム酸化物沈殿を分離することができた。

論文

Distribution behavior of plutonium and americium in LiCl-KCl eutectic/liquid cadmium systems

坂村 義治*; 白井 理; 岩井 孝; 鈴木 康文

Journal of Alloys and Compounds, 321(1), p.76 - 83, 2001/05

 被引用回数:53 パーセンタイル:89.97(Chemistry, Physical)

金属あるいは窒化物などの新型燃料の乾式再処理ではLiCl-KCl/液体Cd系での分配挙動を利用した各元素の分離・回収やLiCl-CKl共晶塩中での電解による各元素の分離・回収が考えられている。特にLiCl/KCl共晶塩/Cd系でのPu等の分配挙動の基礎的な理解は重要である。本研究では、PuとAmのLiCl-KCl共晶塩/液体Cd系での分配挙動を、平衡電位との関係を調べながら明らかにした。特に、Amは塩中で、-1.45V以上では3価,-1.45V以下では2価で存在することが判明した。

口頭

Production of U-Pu alloy and injection casting of U-Pu-Zr slug for JOYO irradiation test

加藤 徹也*; 中村 勤也*; 坂村 義治*; 岩井 孝; 荒井 康夫

no journal, , 

原子力機構と電中研では、高速実験炉「常陽」を用いて被覆管最高温度650$$^{circ}$$Cを達成する金属燃料の高温照射試験の準備を進めている。本報告は、照射試験用金属燃料の原料となるU-Pu合金の調製と射出鋳造法を用いたU-Pu-Zr合金スラグの製造試験に関するものである。U-Pu合金は、U-Pu混合酸化物ペレットをLiCl-Li$$_{2}$$O浴塩中で電解還元することにより調製する。電解還元後のペレットの断面観察によりほぼ全量のU-Puを還元できることを確認した。U-Pu合金に付着した浴塩を減圧下で1000$$^{circ}$$Cに加熱することにより蒸留除去した後、射出鋳造に適したインゴットとした。射出鋳造試験では、U-8.5wt%Pu-10.0wt%Zrの組成の合金スラグを製造した。得られた合金スラグの表面は滑らかであり、成分組成は全長に渡り均質であった。

口頭

LiCl-KCl溶融塩中での使用済燃料からのUO$$_{2}$$電解回収; UO$$_{2}$$と貴金属元素による模擬使用済燃料を用いた基礎試験

岡村 信生; 小泉 務; 福嶋 峰夫; 倉田 正輝; 坂村 義治*

no journal, , 

本研究は、酸化物燃料を対象とした乾式再処理(金属電解法)プロセスにおける使用済燃料解体後から電解精錬工程までの事前処理に適用される技術の開発である。ここでは、UO$$_{2}$$ペレットを粉砕して得た顆粒と模擬貴金属FPを混合させたものを模擬使用済燃料として陽極に使用し、LiCl-KCl溶融塩中で電解試験を実施した。この試験より、UO$$_{2}$$先行回収工程における電極の電流効率と模擬貴金属FPの挙動について確認した。

口頭

酸化物燃料の電解還元処理に関する技術開発,9; 溶融LiCl-Li$$_{2}$$O中のPu$$_{2}$$O$$_{3}$$の溶解度測定

加藤 徹也*; 坂村 義治*; 岩井 孝; 荒井 康夫

no journal, , 

乾式再処理のプロセスの一部として検討されている溶融LiCl-Li$$_{2}$$O中での酸化物燃料の還元では、少量のアクチニド元素や希土類元素が溶出することが報告されている。Nd及びCeについては、溶融LiCl-Li$$_{2}$$O中の溶解度がLi$$_{2}$$O濃度をパラメーターに測定されている。Puは三二酸化物(Pu$$_{2}$$O$$_{3}$$)が存在するため、溶出する可能性があるので、その溶出挙動を把握するための基礎データとして、溶融LiCl-Li$$_{2}$$O中にPu$$_{2}$$O$$_{3}$$が沈殿した体系で、Li$$_{2}$$O濃度をパラメーターにPuの溶解度を測定した。試験の結果、Puの溶解度は、Li$$_{2}$$O濃度の増大にほぼ比例して増大し、650$$^{circ}$$C, 8wt%Li$$_{2}$$Oで約0.3wt%であった。

口頭

金属電解法乾式再処理プロセス実用化研究開発,11; 工程中で発生する残渣からのアクチニド回収技術の検討

北脇 慎一; 仲吉 彬; 坂村 義治*; 秋山 尚之*

no journal, , 

乾式再処理プロセスにおいてアクチニド元素の高回収率を達成するために、工程中で発生する残渣を塩化ジルコニウム等を用いて塩化物に転換し、アクチニド元素等を抽出して電解精製槽へリサイクルする技術を実証した。

口頭

金属電解法乾式再処理プロセス実用化研究開発,10; 電解精製工程におけるU-Pu-Zr合金燃料の陽極溶解挙動

坂村 義治*; 村上 毅*; 秋山 尚之*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

no journal, , 

溶融塩中でU-Pu-Zr合金燃料の電解精製試験を行い、Zrの溶出を制限した条件においてもUとPuの高溶解率(U:$$>$$99.6%, Pu:99.9%)を達成できることを確認し、溶解速度などの基礎的な知見を得た。

口頭

溶融塩電解精製における高速炉金属燃料の陽極溶解に関する検討,1; U-Pu-Zr合金燃料の陽極溶解試験

坂村 義治*; 村上 毅*; 秋山 尚之*; 飯塚 政利*; 北脇 慎一; 仲吉 彬

no journal, , 

高速炉金属燃料(U-Pu-Zr合金)の乾式再処理では、溶融塩中で使用済金属燃料を陽極として電解精製を行い核物質を陰極で回収する。これまでの研究では、Zrも同時に溶解しながら電解精製を行い、核燃料の高い溶解率と溶解速度を達成してきた。しかしZrの大半が溶解した場合、Zrが電解精製槽壁に析出して堆積,陽極から貴金属FPが散逸して回収される核燃料に混入する等の影響を生じた。本研究では、Zrの溶解を制限した電解条件でU-Pu-Zr合金の陽極溶解挙動を調べ、効率的な陽極溶解法について検討した。

口頭

U, Zr混合酸化物の電解還元挙動

北脇 慎一; 仲吉 彬; 坂村 義治*; 秋山 尚之*

no journal, , 

溶融塩中で電気化学的に酸化物を金属へ還元する電解還元技術の開発として、これまでに未照射MOX燃料の還元試験を実施しU, Pu合金が得られることを確認した。本研究では、電解還元技術のロバスト性を高めるため、Zrを多量に含む複合酸化物(U, Zr)O$$_{2}$$の還元挙動について検討を行った。還元物のXRD測定の結果から、固溶体中のUO$$_{2}$$を電解還元により金属に還元できることが示された。

口頭

Anodic dissolution of U-Pu-Zr alloy fuel prepared pyrometallurgically from MOX

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 村上 毅*; 坂村 義治*; 秋山 尚之*

no journal, , 

FaCTプロジェクトにおいて、金属燃料高速炉と乾式再処理について、将来の再処理技術の一つとして研究を行っている。原子力機構は電力中央研究所と共同で原子力機構東海研究開発センターのCPFにAr雰囲気グローブボックスを設置し共同研究を進めている。乾式再処理では、使用済金属燃料をLiCl-KCl中において陽極溶解し、UとPuをそれぞれ陰極で回収する。これまでの研究では、使用済燃料中のU, PuやMAとともに合金成のZrの溶解も許容してきたが、Zrの溶出に伴う課題も存在するため、本研究ではZrの溶出を制限した条件での陽極溶解挙動の確認を行った。陽極として用いるU-Pu-Zr合金は、MOX燃料を還元して得たU-Pu合金とU-Zr合金を混合溶融させて調製した。調製したU-Pu-Zr合金は電解塩(LiCl-KCl-UCl$$_{3}$$-PuCl$$_{3}$$)に浸漬し、電解試験を行った。

口頭

Electrochemical measurement of diffusion coefficient of actinides and rare earths in liquid Cd

村上 毅*; 坂村 義治*; 秋山 尚之*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小山 正史*

no journal, , 

金属電解法乾式再処理では、Cdを陰極として使用する。Cd中におけるアクチニドや希土類元素の拡散係数は、反応速度評価に不可欠であるが、その情報は十分ではない。そこで、本研究では電気化学的手法を用いて、Cd中におけるアクチニド(U, Pu)や希土類元素(La, Pr, Nd, Gd, Y及びSc)を測定した。

口頭

ZrO$$_{2}$$, (U,Zr)O$$_{2}$$の電解還元挙動

仲吉 彬; 北脇 慎一; 小藤 博英; 坂村 義治*; 秋山 尚之*

no journal, , 

乾式再処理では金属燃料サイクルに軽水炉燃料を取り入れるため、酸化物燃料(使用済燃料及び湿式再処理で回収したMOX)を金属に転換する電解還元技術が開発されてきた。本研究はZrO$$_{2}$$を含む燃料について乾式再処理技術の適用性を検討するため、LiCl溶融塩中でZrO$$_{2}$$、及びあらかじめZr濃度の異なる3種類の(U,Zr)O$$_{2}$$固溶体として調整された試料を用いて電解還元試験を実施した。ZrO$$_{2}$$及び組成の異なる固溶体中のUを電解還元法により金属に還元できることを確認した。このとき、Li$$_{2}$$ZrO$$_{2}$$やLi$$_{2}$$PtO$$_{3}$$などの副生成物が発生し、電解還元やプロセスの弊害となる可能性があるためこれらの生成条件や挙動の解明が今後の課題である。

口頭

Reduction behaviors of zirconium oxide compounds in LiCl-Li$$_{2}$$O melt

坂村 義治*; 飯塚 政利*; 小山 正史*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英

no journal, , 

近年酸化物燃料の還元技術が開発されてきたが、希土類やジルコニウムが複合酸化物を形成する等、複雑な挙動が明らかになってきた。福島事故後、ZrO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$を主成分とする燃料デブリへの金属電解法技術の適用性検討を開始した。本研究では、ZrO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$-Li$$_{2}$$O, ZrO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$を用いた実験により、LiCl溶融塩中でZrO$$_{2}$$はZrに還元されるが、容易に塩中のLi$$_{2}$$Oと反応し、Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$を生成することが確認された。一旦、Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$が形成されるとZrへの還元は難しいことが明らかになった。

口頭

溶融LiCl-Li$$_{2}$$O浴中におけるZrO$$_{2}$$の挙動

坂村 義治*; 飯塚 政利*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英

no journal, , 

溶融LiCl-Li$$_{2}$$O浴中でZrO$$_{2}$$は、Li$$_{2}$$O濃度に応じてLi$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$やLi$$_{8}$$ZrO$$_{6}$$等の複合酸化物を形成した。また、電解還元よってZrO$$_{2}$$は金属Zrに還元されるが、いったん複合酸化物を形成すると還元できないことがわかった。

口頭

LiCl-Li$$_{2}$$O中におけるZrO$$_{2}$$化合物の還元挙動

北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英; 坂村 義治*; 飯塚 政利*

no journal, , 

溶融LiCl-Li$$_{2}$$O中においてZrO$$_{2}$$との固溶体を形成したUO$$_{2}$$を電解還元することによって、Uは金属に還元できることがわかった。固溶体中のZrO$$_{2}$$はLi$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$等の複合酸化物を形成した。

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