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in LiCl-LiO melt坂村 義治*; 村上 毅*; 飯塚 政利*; 小藤 博英
Journal of the Electrochemical Society, 169(6), p.063504_1 - 063504_13, 2022/06
被引用回数：2 パーセンタイル：11.18(Electrochemistry)酸化物核燃料の電解還元プロセスにおいては、プロセス温度である923KでLiCl-LiO溶融塩中での反応中に溶解しないO発生陽極の開発が極めて重要でである。実用規模にスケールアップした陽極としては、形状を維持する観点から金属陽極が好ましい。本研究では、Fe, Ni、およびFe-Ni金属を電気化学的に調べた結果、NiOでコーティングされたNi金属が有望な陽極であることが示された。
金村 祥平*; 高橋 優也*; 大森 孝*; 野平 俊之*; 坂村 義治*; 松村 達郎
電気化学, 88(3), p.289 - 290, 2020/09
原子力発電所で発生する使用済燃料を再処理すると、高レベル廃液,ガラス固化体等の高レベル放射性廃棄物が発生する。高レベル廃棄物には、白金族元素,レアアース等のレアメタルが含まれる。これらレアメタルの一部は、Pd-107, Cs-135, Se-79, Zr-93といった半減期が数十万年以上の長寿命核分裂生成物(LLFP)であるため、現在は化学的、物理的に地層処分環境では長期間安定なガラス固化体として処分することとなっている。しかし、高レベル廃棄物からのレアメタル回収や、核変換処理による安定核種または短寿命核種への変換が実現すれば、原子力発電の長年の課題であった高レベル廃棄物の大幅な低減と、廃棄物の再資源化が実現できる。ImPACTプログラムにおいて、少量の試薬添加で元素の分離操作が実現でき、二次廃棄物量を低減可能な電気化学プロセスに着目し、電気化学的手法を用いた高レベル廃棄物からのLLFP分離回収プロセスを開発した。この成果が認められ、電気化学会技術賞(棚橋賞)を受賞した。電気化学会の依頼により、学会誌への解説記事を掲載する。本稿では、開発した手法について簡潔に解説した。
北脇 慎一; 坂村 義治*
電気化学および工業物理化学, 79(12), p.975 - 976, 2011/12
原子力機構と電力中央研究所は、燃料再処理技術の一つとして、溶融塩電解精製を適用した金属電解法乾式再処理技術の研究開発を共同で行っており、このための設備として平成14年にプルトニウム(Pu)を扱うことのできるアルゴン雰囲気グローブボックス(GB)を原子力機構東海研究開発センター・核燃料サイクル工学研究所(茨城県東海村)にある高レベル放射性物質研究施設に設置した。本報告では、金属電解法乾式再処理の概要とここでの研究設備や成果について紹介する。
北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 坂村 義治*; 村上 毅*; 秋山 尚之*
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/09
FaCTプロジェクトにおいて、金属燃料高速炉と乾式再処理について、将来の再処理技術の一つとして研究を行っている。原子力機構は電力中央研究所と共同で原子力機構東海研究開発センターのCPFにAr雰囲気グローブボックスを設置し共同研究を進めている。乾式再処理では、使用済金属燃料をLiCl-KCl中において陽極溶解し、UとPuをそれぞれ陰極で回収する。これまでの研究では、使用済燃料中のU, PuやMAとともに合金成分のZrの溶解も許容してきたが、Zrの溶出に伴う課題も存在するため、本研究ではZrの溶出を制限した条件での陽極溶解挙動の確認を行った。陽極として用いるU-Pu-Zr合金は、MOX燃料を還元して得たU-Pu合金とU-Zr合金を混合溶融させて調製した。調製したU-Pu-Zr合金は電解塩(LiCl-KCl-UCl
-PuCl)に浸漬し、電解試験を行った。
村上 毅*; 坂村 義治*; 秋山 尚之*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫
Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.194 - 199, 2011/07
被引用回数：17 パーセンタイル：76.00(Materials Science, Multidisciplinary)電解精製工程は、金属燃料(U-Zr, U-Pu-Zr)の乾式再処理の主要な工程の一つである。電解精製工程では、アクチナイドの高い回収率を達成するために、陽極中のアクチノイドを一部のZrとともに溶解する。しかし、Zrの溶解は乾式再処理工程に問題を起こす。そのため、未照射U-Pu-Zrを陽極に用いて、Zrの溶解量を最小限にした電解精製試験を773KのLiCl-KCl-(U, Pu, Am)Cl塩中で行った。実験では、Zrの溶解電位よりも卑な電位(1.0V vs Ag
/Ag)で、Zrの溶解量を制限して実施した。ICP-AESによる陽極残渣中の元素分析の結果、U及びPuの高い溶解率(U; 
99.6%, Pu; 99.9%)が達成されたことを確認した。
O melt加藤 徹也*; 坂村 義治*; 岩井 孝; 荒井 康夫
Radiochimica Acta, 97(4-5), p.183 - 186, 2009/05
被引用回数：4 パーセンタイル：29.54(Chemistry, Inorganic & Nuclear)酸化物燃料の電解還元反応の基礎として、三二酸化物共存下でのPu及び希土類元素の溶融LiCl-LiO中での溶解度を測定した。923Kの溶融塩中における3価のPu,希土類元素イオン濃度測定結果から、Pu,希土類元素とも溶解度は溶融塩中のLiO濃度にほぼ比例して増加することを明らかにした。また、行った実験条件の下では、イオン半径の大きな元素ほど、溶解度も大きくなる傾向が見られた。
, PuO and rare earth oxides using ZrCl
in LiCl-KCl eutectic melt坂村 義治*; 井上 正*; 岩井 孝; 森山 裕丈*
Journal of Nuclear Materials, 340(1), p.39 - 51, 2005/04
被引用回数：47 パーセンタイル：93.02(Materials Science, Multidisciplinary)使用済酸化物燃料の乾式再処理に金属電解法を適用する方法として、溶融塩中で塩化ジルコニウム(ZrCl)を用いた新しい塩化法を開発した。UO, PuO及び希土類酸化物(LaO, CeO, NdO and YO)をLiCl-KCl溶融塩中、500
CにおいてZrClと反応させると、金属塩化物溶液とジルコニウム酸化物沈殿を生じた。系を静止状態に保つと、ジルコニウム酸化物沈殿を分離することができた。
坂村 義治*; 白井 理; 岩井 孝; 鈴木 康文
Journal of Alloys and Compounds, 321(1), p.76 - 83, 2001/05
被引用回数：59 パーセンタイル：89.46(Chemistry, Physical)金属あるいは窒化物などの新型燃料の乾式再処理ではLiCl-KCl/液体Cd系での分配挙動を利用した各元素の分離・回収やLiCl-CKl共晶塩中での電解による各元素の分離・回収が考えられている。特にLiCl/KCl共晶塩/Cd系でのPu等の分配挙動の基礎的な理解は重要である。本研究では、PuとAmのLiCl-KCl共晶塩/液体Cd系での分配挙動を、平衡電位との関係を調べながら明らかにした。特に、Amは塩中で、-1.45V以上では3価,-1.45V以下では2価で存在することが判明した。
北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英; 村上 毅*; 坂村 義治*; 飯塚 政利*; 安藤 秀一*; 野平 俊之*
no journal, ,
マイナーアクチニド(MA)分離・変換シナリオにおけるMAの回収方法として塩化物溶融塩と液体Ga, 液体Alを用いた乾式法に着目し、平衡分離係数を測定するため還元抽出実験を行った。実験の結果、従来の液体Cdを用いた場合に比べて、希土類元素に対する高い分離性能が得られることを確認した。
村上 毅*; 坂村 義治*; 秋山 尚之*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小山 正史*
no journal, ,
金属電解法乾式再処理では、Cdを陰極として使用する。Cd中におけるアクチニドや希土類元素の拡散係数は、反応速度評価に不可欠であるが、その情報は十分ではない。そこで、本研究では電気化学的手法を用いて、Cd中におけるアクチニド(U, Pu)や希土類元素(La, Pr, Nd, Gd, Y及びSc)を測定した。
O中におけるZrO化合物の還元挙動北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英; 坂村 義治*; 飯塚 政利*
no journal, ,
溶融LiCl-LiO中においてZrOとの固溶体を形成したUOを電解還元することによって、Uは金属に還元できることがわかった。固溶体中のZrOはLiZrO等の複合酸化物を形成した。
O melt坂村 義治*; 飯塚 政利*; 小山 正史*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英
no journal, ,
近年酸化物燃料の還元技術が開発されてきたが、希土類やジルコニウムが複合酸化物を形成する等、複雑な挙動が明らかになってきた。福島事故後、ZrO-UOを主成分とする燃料デブリへの金属電解法技術の適用性検討を開始した。本研究では、ZrO, ZrO-LiO, ZrO-UOを用いた実験により、LiCl溶融塩中でZrOはZrに還元されるが、容易に塩中のLiOと反応し、LiZrOを生成することが確認された。一旦、LiZrOが形成されるとZrへの還元は難しいことが明らかになった。
O浴中におけるZrOの挙動坂村 義治*; 飯塚 政利*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英
no journal, ,
溶融LiCl-LiO浴中でZrOは、LiO濃度に応じてLiZrOやLi
ZrO
等の複合酸化物を形成した。また、電解還元よってZrOは金属Zrに還元されるが、いったん複合酸化物を形成すると還元できないことがわかった。
O中でのジルコニウム酸化物の還元挙動坂村 義治*; 飯塚 政利*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英
no journal, ,
破損燃料の主成分と考えられている(U,Zr)O固溶体の処置法として、電解還元技術の適用性評価を行っている。電解還元にあたって生成する複合酸化物LiZrOに関して、LiCl溶融塩中での挙動を電気化学測定により行った。LiZrO自体の還元は困難で、溶融塩中のLiO濃度を上げると高次の複合酸化物(LiZrO
やLiZrO)が生成することも確認した。
電解回収; UOと貴金属元素による模擬使用済燃料を用いた基礎試験岡村 信生; 小泉 務; 福嶋 峰夫; 倉田 正輝; 坂村 義治*
no journal, ,
本研究は、酸化物燃料を対象とした乾式再処理(金属電解法)プロセスにおける使用済燃料解体後から電解精錬工程までの事前処理に適用される技術の開発である。ここでは、UOペレットを粉砕して得た顆粒と模擬貴金属FPを混合させたものを模擬使用済燃料として陽極に使用し、LiCl-KCl溶融塩中で電解試験を実施した。この試験より、UO先行回収工程における電極の電流効率と模擬貴金属FPの挙動について確認した。
北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 村上 毅*; 坂村 義治*; 秋山 尚之*
no journal, ,
FaCTプロジェクトにおいて、金属燃料高速炉と乾式再処理について、将来の再処理技術の一つとして研究を行っている。原子力機構は電力中央研究所と共同で原子力機構東海研究開発センターのCPFにAr雰囲気グローブボックスを設置し共同研究を進めている。乾式再処理では、使用済金属燃料をLiCl-KCl中において陽極溶解し、UとPuをそれぞれ陰極で回収する。これまでの研究では、使用済燃料中のU, PuやMAとともに合金成のZrの溶解も許容してきたが、Zrの溶出に伴う課題も存在するため、本研究ではZrの溶出を制限した条件での陽極溶解挙動の確認を行った。陽極として用いるU-Pu-Zr合金は、MOX燃料を還元して得たU-Pu合金とU-Zr合金を混合溶融させて調製した。調製したU-Pu-Zr合金は電解塩(LiCl-KCl-UCl-PuCl)に浸漬し、電解試験を行った。
小藤 博英; 多田 康平; 北脇 慎一; 林 博和; 村上 毅*; 坂村 義治*
no journal, ,
金属電解法は最も実現性が有望視される乾式再処理技術であり、原子力機構では電力中央研究所との共同研究により開発を進めてきた。研究開発を通して技術の実現性が確認され、プロセス機器や施設の設計を進めた。当該技術は、放射性廃棄物の環境負荷低減が重視される将来の核燃料サイクル概念に適合することが期待されている。本報では金属電解法に関して、技術の概要、開発の経緯、研究開発現状と今後の展望等を簡潔に紹介する。
北脇 慎一; 仲吉 彬; 坂村 義治*; 秋山 尚之*
no journal, ,
溶融塩中で電気化学的に酸化物を金属へ還元する電解還元技術の開発として、これまでに未照射MOX燃料の還元試験を実施しU, Pu合金が得られることを確認した。本研究では、電解還元技術のロバスト性を高めるため、Zrを多量に含む複合酸化物(U, Zr)Oの還元挙動について検討を行った。還元物のXRD測定の結果から、固溶体中のUOを電解還元により金属に還元できることが示された。
多田 康平; 北脇 慎一; 坂村 義治*; 村上 毅*
no journal, ,
溶融LiCl-KCl共晶塩を用いた乾式再処理では、工程で発生する塩廃棄物中に残留するU,Puをできるだけ回収する必要がある。そこで、まず固体陰極を用いた電解により大部分のU,Puを回収することができれば、液体カドミウムを用いた還元抽出でのカドミウムの使用量が大幅に低減されるため、プロセスを効率化することができる。しかし、固体陰極でUと共にPuを析出させる条件が明らかになっていない。本研究では、段階的に溶融塩中のU濃度を高めた条件で電解を行い、UとPuを共析出させるための条件を調査した。溶融塩中のPu濃度を約2.8wt%で固定し、U濃度を0.111-0.660wt%の範囲内で電解した結果、U濃度が0.423wt%以下の条件で、PuをUと共に固体陰極上に効率よく析出させることができることが分かった。
北脇 慎一; 小藤 博英; 村上 毅*; 坂村 義治*; 飯塚 政利*; 野平 俊之*
no journal, ,
マイナーアクチニド(MA)分離・変換シナリオにおけるMAの回収方法として塩化物溶融塩と液体Ga、液体Alを用いた乾式法に着目し、電解による希土類元素との分離挙動を調べた。U, Pu, Am及びLa, Ce, Nd, Gdを含むLiCl-KCl(共晶組成)溶融塩中において液体Ga, 液体Alを電極として電解を行った結果、液体Gaを用いた場合に、従来の乾式再処理において使用されてきた液体Cdに比べて、希土類元素に対する高い分離性能が得られることがわかった。
