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in LiCl-LiO melt坂村 義治*; 村上 毅*; 飯塚 政利*; 小藤 博英
Journal of the Electrochemical Society, 169(6), p.063504_1 - 063504_13, 2022/06
被引用回数：3 パーセンタイル：12.49(Electrochemistry)酸化物核燃料の電解還元プロセスにおいては、プロセス温度である923KでLiCl-LiO溶融塩中での反応中に溶解しないO発生陽極の開発が極めて重要でである。実用規模にスケールアップした陽極としては、形状を維持する観点から金属陽極が好ましい。本研究では、Fe, Ni、およびFe-Ni金属を電気化学的に調べた結果、NiOでコーティングされたNi金属が有望な陽極であることが示された。
金村 祥平*; 高橋 優也*; 大森 孝*; 野平 俊之*; 坂村 義治*; 松村 達郎
電気化学, 88(3), p.289 - 290, 2020/09
原子力発電所で発生する使用済燃料を再処理すると、高レベル廃液,ガラス固化体等の高レベル放射性廃棄物が発生する。高レベル廃棄物には、白金族元素,レアアース等のレアメタルが含まれる。これらレアメタルの一部は、Pd-107, Cs-135, Se-79, Zr-93といった半減期が数十万年以上の長寿命核分裂生成物(LLFP)であるため、現在は化学的、物理的に地層処分環境では長期間安定なガラス固化体として処分することとなっている。しかし、高レベル廃棄物からのレアメタル回収や、核変換処理による安定核種または短寿命核種への変換が実現すれば、原子力発電の長年の課題であった高レベル廃棄物の大幅な低減と、廃棄物の再資源化が実現できる。ImPACTプログラムにおいて、少量の試薬添加で元素の分離操作が実現でき、二次廃棄物量を低減可能な電気化学プロセスに着目し、電気化学的手法を用いた高レベル廃棄物からのLLFP分離回収プロセスを開発した。この成果が認められ、電気化学会技術賞(棚橋賞)を受賞した。電気化学会の依頼により、学会誌への解説記事を掲載する。本稿では、開発した手法について簡潔に解説した。
北脇 慎一; 坂村 義治*
電気化学および工業物理化学, 79(12), p.975 - 976, 2011/12
原子力機構と電力中央研究所は、燃料再処理技術の一つとして、溶融塩電解精製を適用した金属電解法乾式再処理技術の研究開発を共同で行っており、このための設備として平成14年にプルトニウム(Pu)を扱うことのできるアルゴン雰囲気グローブボックス(GB)を原子力機構東海研究開発センター・核燃料サイクル工学研究所(茨城県東海村)にある高レベル放射性物質研究施設に設置した。本報告では、金属電解法乾式再処理の概要とここでの研究設備や成果について紹介する。
北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 坂村 義治*; 村上 毅*; 秋山 尚之*
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/09
FaCTプロジェクトにおいて、金属燃料高速炉と乾式再処理について、将来の再処理技術の一つとして研究を行っている。原子力機構は電力中央研究所と共同で原子力機構東海研究開発センターのCPFにAr雰囲気グローブボックスを設置し共同研究を進めている。乾式再処理では、使用済金属燃料をLiCl-KCl中において陽極溶解し、UとPuをそれぞれ陰極で回収する。これまでの研究では、使用済燃料中のU, PuやMAとともに合金成分のZrの溶解も許容してきたが、Zrの溶出に伴う課題も存在するため、本研究ではZrの溶出を制限した条件での陽極溶解挙動の確認を行った。陽極として用いるU-Pu-Zr合金は、MOX燃料を還元して得たU-Pu合金とU-Zr合金を混合溶融させて調製した。調製したU-Pu-Zr合金は電解塩(LiCl-KCl-UCl
-PuCl)に浸漬し、電解試験を行った。
村上 毅*; 坂村 義治*; 秋山 尚之*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫
Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.194 - 199, 2011/07
被引用回数：17 パーセンタイル：74.77(Materials Science, Multidisciplinary)電解精製工程は、金属燃料(U-Zr, U-Pu-Zr)の乾式再処理の主要な工程の一つである。電解精製工程では、アクチナイドの高い回収率を達成するために、陽極中のアクチノイドを一部のZrとともに溶解する。しかし、Zrの溶解は乾式再処理工程に問題を起こす。そのため、未照射U-Pu-Zrを陽極に用いて、Zrの溶解量を最小限にした電解精製試験を773KのLiCl-KCl-(U, Pu, Am)Cl塩中で行った。実験では、Zrの溶解電位よりも卑な電位(1.0V vs Ag
/Ag)で、Zrの溶解量を制限して実施した。ICP-AESによる陽極残渣中の元素分析の結果、U及びPuの高い溶解率(U; 
99.6%, Pu; 99.9%)が達成されたことを確認した。
O melt加藤 徹也*; 坂村 義治*; 岩井 孝; 荒井 康夫
Radiochimica Acta, 97(4-5), p.183 - 186, 2009/05
被引用回数：4 パーセンタイル：28.97(Chemistry, Inorganic & Nuclear)酸化物燃料の電解還元反応の基礎として、三二酸化物共存下でのPu及び希土類元素の溶融LiCl-LiO中での溶解度を測定した。923Kの溶融塩中における3価のPu,希土類元素イオン濃度測定結果から、Pu,希土類元素とも溶解度は溶融塩中のLiO濃度にほぼ比例して増加することを明らかにした。また、行った実験条件の下では、イオン半径の大きな元素ほど、溶解度も大きくなる傾向が見られた。
, PuO and rare earth oxides using ZrCl
in LiCl-KCl eutectic melt坂村 義治*; 井上 正*; 岩井 孝; 森山 裕丈*
Journal of Nuclear Materials, 340(1), p.39 - 51, 2005/04
被引用回数：47 パーセンタイル：93.06(Materials Science, Multidisciplinary)使用済酸化物燃料の乾式再処理に金属電解法を適用する方法として、溶融塩中で塩化ジルコニウム(ZrCl)を用いた新しい塩化法を開発した。UO, PuO及び希土類酸化物(LaO, CeO, NdO and YO)をLiCl-KCl溶融塩中、500
CにおいてZrClと反応させると、金属塩化物溶液とジルコニウム酸化物沈殿を生じた。系を静止状態に保つと、ジルコニウム酸化物沈殿を分離することができた。
坂村 義治*; 白井 理; 岩井 孝; 鈴木 康文
Journal of Alloys and Compounds, 321(1), p.76 - 83, 2001/05
被引用回数：59 パーセンタイル：89.09(Chemistry, Physical)金属あるいは窒化物などの新型燃料の乾式再処理ではLiCl-KCl/液体Cd系での分配挙動を利用した各元素の分離・回収やLiCl-CKl共晶塩中での電解による各元素の分離・回収が考えられている。特にLiCl/KCl共晶塩/Cd系でのPu等の分配挙動の基礎的な理解は重要である。本研究では、PuとAmのLiCl-KCl共晶塩/液体Cd系での分配挙動を、平衡電位との関係を調べながら明らかにした。特に、Amは塩中で、-1.45V以上では3価,-1.45V以下では2価で存在することが判明した。
O melt坂村 義治*; 飯塚 政利*; 小山 正史*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英
no journal, ,
近年酸化物燃料の還元技術が開発されてきたが、希土類やジルコニウムが複合酸化物を形成する等、複雑な挙動が明らかになってきた。福島事故後、ZrO-UOを主成分とする燃料デブリへの金属電解法技術の適用性検討を開始した。本研究では、ZrO, ZrO-LiO, ZrO-UOを用いた実験により、LiCl溶融塩中でZrOはZrに還元されるが、容易に塩中のLiOと反応し、LiZrOを生成することが確認された。一旦、LiZrOが形成されるとZrへの還元は難しいことが明らかになった。
電解回収; UOと貴金属元素による模擬使用済燃料を用いた基礎試験岡村 信生; 小泉 務; 福嶋 峰夫; 倉田 正輝; 坂村 義治*
no journal, ,
本研究は、酸化物燃料を対象とした乾式再処理(金属電解法)プロセスにおける使用済燃料解体後から電解精錬工程までの事前処理に適用される技術の開発である。ここでは、UOペレットを粉砕して得た顆粒と模擬貴金属FPを混合させたものを模擬使用済燃料として陽極に使用し、LiCl-KCl溶融塩中で電解試験を実施した。この試験より、UO先行回収工程における電極の電流効率と模擬貴金属FPの挙動について確認した。
, (U,Zr)Oの電解還元挙動仲吉 彬; 北脇 慎一; 小藤 博英; 坂村 義治*; 秋山 尚之*
no journal, ,
乾式再処理では金属燃料サイクルに軽水炉燃料を取り入れるため、酸化物燃料(使用済燃料及び湿式再処理で回収したMOX)を金属に転換する電解還元技術が開発されてきた。本研究はZrOを含む燃料について乾式再処理技術の適用性を検討するため、LiCl溶融塩中でZrO、及びあらかじめZr濃度の異なる3種類の(U,Zr)O固溶体として調整された試料を用いて電解還元試験を実施した。ZrO及び組成の異なる固溶体中のUを電解還元法により金属に還元できることを確認した。このとき、LiZrOやLiPtOなどの副生成物が発生し、電解還元やプロセスの弊害となる可能性があるためこれらの生成条件や挙動の解明が今後の課題である。
O中のPuOの溶解度測定加藤 徹也*; 坂村 義治*; 岩井 孝; 荒井 康夫
no journal, ,
乾式再処理のプロセスの一部として検討されている溶融LiCl-LiO中での酸化物燃料の還元では、少量のアクチニド元素や希土類元素が溶出することが報告されている。Nd及びCeについては、溶融LiCl-LiO中の溶解度がLiO濃度をパラメーターに測定されている。Puは三二酸化物(PuO)が存在するため、溶出する可能性があるので、その溶出挙動を把握するための基礎データとして、溶融LiCl-LiO中にPuOが沈殿した体系で、LiO濃度をパラメーターにPuの溶解度を測定した。試験の結果、Puの溶解度は、LiO濃度の増大にほぼ比例して増大し、650C, 8wt%LiOで約0.3wt%であった。
小藤 博英; 北脇 慎一; 村上 毅*; 坂村 義治*; 飯塚 政利*; 野平 俊之*
no journal, ,
環境負荷低減を目指す分離・変換シナリオに適した新規なアクチニド回収方法として、乾式再処理技術をベースとした新たな電極を採用した分離技術を提案し、技術成立性の評価を進めている。本件では文部科学省公募として実施した液体Alまたは液体Ga電極による高除染電解精製手法の基礎試験を紹介する。
仲吉 彬; 北脇 慎一; 小藤 博英; 坂村 義治*; 村上 毅*; 宇留賀 和義*; 安藤 秀一*
no journal, ,
燃料デブリ処置への乾式再処理法の適用検討時に、電解還元中の副生成物であるLZOが工程に影響する可能性があることが示唆されている。LZO自体は電解還元されないため、燃料デブリの表面を覆い、電解還元を阻害する可能性があることから、電解還元時のLZOの影響を調査した。また、LZOが次工程の電解精製槽に移行した際の影響を検討した。結果、実プロセス条件ではLZOが電解還元を完全に阻害する可能性は低いこと、また電解精製槽にLZOが移行するとUCl3等を酸化物として沈殿させることが示された。
村上 毅*; 坂村 義治*; 秋山 尚之*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小山 正史*
no journal, ,
金属電解法乾式再処理では、Cdを陰極として使用する。Cd中におけるアクチニドや希土類元素の拡散係数は、反応速度評価に不可欠であるが、その情報は十分ではない。そこで、本研究では電気化学的手法を用いて、Cd中におけるアクチニド(U, Pu)や希土類元素(La, Pr, Nd, Gd, Y及びSc)を測定した。
小藤 博英; 飯塚 政利*; 坂村 義治*; 村上 毅*; 北脇 慎一; Glatz, J. P.*
no journal, ,
福島第一原子力発電所における破損燃料の処置方策として、乾式再処理開発として研究開発が進められてきた電解還元法の適用性の検討を行っている。これまでに実施した模擬デブリを用いた電解還元基礎試験や文献情報をもとにデブリ処理全体のフローを検討し、提案する。
とLiCl-LiO溶融塩との反応によるリチウムジルコネートの生成挙動仲吉 彬; 北脇 慎一; 坂村 義治*; 宇留賀 和義*; 田中 尚*
no journal, ,
U, Zr混合酸化物(固溶体)に電解還元技術を適用した際に生成されるZrO-LiO複合酸化物(リチウムジルコネート)について、プロセスへの影響を検討するため、LiCl-LiO溶融塩中に(U, Zr)Oを添加した実験を行い、反応時間やZr濃度及び形状の影響などの生成挙動を調査した。その結果、Zr濃度が高い塊状の(U, Zr)Oは、溶融塩中のLiOと速やかに反応してリチウムジルコネートが生成することにより、粉化することがわかった。
北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英; 村上 毅*; 坂村 義治*; 飯塚 政利*; 安藤 秀一*; 野平 俊之*
no journal, ,
マイナーアクチニド(MA)分離・変換シナリオにおけるMAの回収方法として塩化物溶融塩と液体Ga, 液体Alを用いた乾式法に着目し、平衡分離係数を測定するため還元抽出実験を行った。実験の結果、従来の液体Cdを用いた場合に比べて、希土類元素に対する高い分離性能が得られることを確認した。
坂村 義治*; 宇留賀 和義*; 安藤 秀一*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英
no journal, ,
福島第一原子力発電所の事故で生成した燃料デブリの主成分は(U,Zr)O固溶体と考えられており、生成過程によりU/Zr比が部位によって異なること、燃料組成や燃焼度に応じたPuやFP等を含んでいることが想定される。本研究の目的は、金属電解法乾式再処理技術の燃料デブリへの適用性を検討するための基礎データを取得することである。電解還元技術によってUOやMOXは容易に金属に還元されることが実証されており、同様に燃料デブリを金属に還元できれば適用性が高いと言える。そこで、燃料デブリの化学的性質に影響が大きいU/Zr比をパラメータとして、模擬燃料デブリ(U,Pu,Zr)Oの電解還元試験を実施した。
O浴中におけるZrOの挙動坂村 義治*; 飯塚 政利*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英
no journal, ,
溶融LiCl-LiO浴中でZrOは、LiO濃度に応じてLiZrOやLi
ZrO
等の複合酸化物を形成した。また、電解還元よってZrOは金属Zrに還元されるが、いったん複合酸化物を形成すると還元できないことがわかった。
