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論文

Intercalative and non-intercalative photo-recharge using all-solid-state cells for solar energy conversion and storage

吉本 将隆*; 田村 和久; 渡邊 健太*; 清水 啓佑*; 堀澤 侑平*; Kobayashi, Takeshi*; Tsurita, Hanae*; 鈴木 耕太*; 菅野 了次*; 平山 雅章*

Sustainable Energy & Fuels (Internet), 8(6), p.1236 - 1244, 2024/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

1つのデバイスで、効率的に太陽光エネルギーを化学エネルギーに変換可能である光再充電システムは、太陽光を効率的に使用するのに重要である。光-(デ)インターカレーションは、光再充電システムの機能において重要な役割を果たしている。しかしながら、光-(デ)インターカレーション過程は、電解液の分解や電極材料の溶出などの副反応などのため、いまだ十分に理解されていない。本研究では、エピタキシャル成長させて作成したNbドープのアナターゼTiO$$_{2}$$薄膜から構成される薄膜全固体電池を用いて光応答Li$$^{+}$$デインターカレーションに成功したことを示す。光照射下、放電時は、Li$$^{+}$$のデインターカレーションが起き、引き続いて、可逆的にTiO$$_{2}$$にインターカレーションする。さらに、光照射下では、充電容量の一部はキャパシタと同様、インターカレーションに寄らない電子移動に基づいていることがわかった。

論文

Relationship between internal stress distribution and microstructure in a suspension-sprayed thermal barrier coating with a columnar structure

山崎 泰広*; 篠宮 啓介*; 奥村 忠晴*; 鈴木 賢治*; 菖蒲 敬久; 中村 唯我*

Quantum Beam Science (Internet), 7(2), p.14_1 - 14_12, 2023/05

The suspension plasma spray (SPS) technique has attracted attention because of its various microstructures, which can be achieved by mixing submicron spray particles with a solvent to form a suspension. Thermal barrier coatings (TBCs) with a columnar structure, which might achieve high strain tolerance, can be obtained using the SPS technique. In this study, the internal stress distribution of the SPS-TBC with different columnar structures was evaluated by hybrid measurement using high-energy synchrotron X-ray diffraction analysis and laboratory low-energy X-rays. The effect of microstructure on the internal stress distribution of the SPS-TBC was discussed on the basis of the experimental results. In addition, the in-plane internal stress was decreased by decreasing the column diameter. The thin columnar microstructure of the SPS-TBC has superior strain tolerance. The internal stresses in the column of the SPS-TBC are periodic decrements caused by stress relaxation in porous layers.

論文

Origin of magnetically dead layers in spinel ferrites $$M$$Fe$$_2$$O$$_4$$ grown on Al$$_2$$O$$_3$$; Effects of postdeposition annealing studied by XMCD

野中 洋亮*; 若林 勇希*; 芝田 悟朗; 坂本 祥哉*; 池田 啓祐*; Chi, Z.*; Wan, Y.*; 鈴木 雅弘*; 田中 新*; 田中 雅明*; et al.

Physical Review Materials (Internet), 7(4), p.044413_1 - 044413_10, 2023/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

We study the electronic and magnetic states of as-grown and annealed $$M$$Fe$$_2$$O$$_4$$(111)/Al$$_2$$O3(111) ($$M =$$Co, Ni) thin films with various thicknesses grown on Si(111) substrates with the $$gamma$$-Al$$_2$$O$$_3$$(111)buffer layers by using X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD), to investigate magnetically dead layers in these films. Although the magnetically dead layers in the as-grown samples are formed near the interface with the Al$$_2$$O$$_3$$ buffer layer, we reveal that ferrimagnetic order is partially recovered by postdeposition annealing at 973 K for 48 hours in air. By analyzing the line shapes of the XAS and XMCD spectra, we conclude that, in the dead layers, there are a significant number of vacancies at the $$T_d$$ sites of the spinel structure, which may be the microscopic origin of the degraded ferrimagnetic order in the $$M$$Fe$$_2$$O$$_4$$ thin films.

論文

垂直磁気異方性を示す鉄挿入遷移金属ダイカルコゲナイドFe$$_x$$TaS$$_2$$のX線磁気円二色性による研究; Fe$$_x$$TiS$$_2$$との比較

芝田 悟朗; Won, C.*; Kim, J.*; 野中 洋亮*; 池田 啓祐*; Wan, Y.*; 鈴木 雅弘*; 小出 常晴*; 田中 新*; Cheong, S.-W.*; et al.

Photon Factory Activity Report 2022 (インターネット), 2 Pages, 2023/00

Feをインターカレートした遷移金属ダイカルコゲナイド化合物Fe$$_x$$TiS$$_2$$およびFe$$_x$$TaS$$_2$$は、巨大な保磁力および垂直磁気異方性を示す強磁性体になることが知られている。我々は以前、Fe$$_x$$TiS$$_2$$についてのX線磁気円二色性(XMCD)実験の結果から、Fe$$^{2+}$$の凍結していない軌道磁気モーメントが結晶場の1次摂動によって直接磁気異方性エネルギーを生むことを明らかにした。今回、Fe$$_x$$TiS$$_2$$よりもさらに強い磁気異方性を示す遷移金属ダイカルコゲナイドFe$$_x$$TaS$$_2$$について同様にXMCD実験を行い、磁気異方性の強さが何によって左右されているかを探ることを試みた。

論文

Extraction properties of trivalent rare earth ions from nitric acid using a triamide-amine extractant

内野 聖子*; 成田 弘一*; 北 圭介*; 鈴木 英哉*; 松村 達郎; 長縄 弘親*; 坂口 幸一*; 大渡 啓介*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 30(1), p.39 - 46, 2023/00

トリアミドアミン, tris(N,N-di-2-ethylhexyl-ethylamide)amine (DEHTAA)による硝酸水溶液からの3価希土類イオン(RE$$^{3+}$$)の抽出について検討した。抽出メカニズムは、硝酸水溶液からのRE$$^{3+}$$の抽出挙動、原子番号と抽出割合(E%)の関係によって評価した。DEHTAA分子は、硝酸濃度1.0Mと平衡となった有機相においてDEHTAA-HNO$$_{3}$$錯体、硝酸濃度6.0Mと平衡となった有機相においてはDEHTAA(HNO$$_{3}$$)$$_{2}$$錯体を主として形成した。このことにより、軽RE$$^{3+}$$のE%の硝酸濃度依存性は、$$sim$$0.5Mにおいて最小、$$sim$$2M HNO$$_{3}$$において最大となるユニークな特性を示す。RE$$^{3+}$$の分配比のスロープアナリシスの結果は、硝酸濃度1.0Mでは主なRE$$^{3+}$$錯体はRE(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$DEHTAA(DEHTAA HNO$$_{3}$$)であることが示唆された。硝酸濃度1.0Mでは、E%はLa$$^{3+}$$からLu$$^{3+}$$に向かって減少したが、硝酸濃度0.25MではLa$$^{3+}$$からNd$$^{3+}$$に向かって増加、硝酸濃度6.0MではLa$$^{3+}$$からSm$$^{3+}$$に向かって増加した。

論文

Preliminary measurement of prompt gamma-ray from nuclear material for the classification of fuel debris and waste

芝 知宙; 冠城 雅晃; 能見 貴佳; 鈴木 梨沙; 小菅 義広*; 名内 泰志*; 高田 映*; 長谷 竹晃; 奥村 啓介

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR2022) (Internet), 3 Pages, 2022/10

A technique that can easily determine the presence of nuclear material in removed object from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant site is important from the viewpoint of sorting fuel debris from radioactive waste. In the case of fresh uranium, the amount of nuclear material in the waste generated from nuclear facilities can be determined by measuring 1001 keV gamma-rays emitted by $$^{rm 234m}$$Pa, which is a daughter nuclide of $$^{238}$$U. However, it has been pointed out that such gamma-ray measurement cannot be used for fuel debris that contains a large portion of fission products (FPs) emitting various energies of gamma-rays. In this study, we focus on prompt fission gamma-rays that are directly emitted from nuclear materials and those energy exists in a higher energy region than those of FPs, and aim to measure them in simple manners.

論文

Study on identification of materials in fuel debris and waste by neutron induced gamma ray spectroscopy

名内 泰志*; 能見 貴佳; 鈴木 梨沙; 小菅 義広*; 芝 知宙; 高田 映*; 冠城 雅晃; 奥村 啓介

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR2022) (Internet), 4 Pages, 2022/10

As one of the identification techniques for materials in fuel debris, the neutron induced gamma ray spectroscopy (NIGS) is focused on since the gamma ray spectrum is intrinsic to isotopes. The energy of the target gamma ray in NIGS is often higher than that of most of fission products. To demonstrate feasibility of NIGS for the identification, we have measured and analyzed the HPGe response of isotopes for Cf-252 neutron irradiation for plutonium samples and several structural materials. As a result, we confirmed the possibility to identify light water, boron, concrete, sea water, structural material, signal lines and coils, fuel cladding, gadolinium, uranium, and plutonium contained in the retrieved materials from Fukushima Daiichi NPPs.

論文

Reactions of the Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$ cathode in an all-solid-state thin-film battery during cycling

引間 和浩*; 日沼 洋陽*; 清水 啓佑*; 鈴木 耕太*; 田港 聡*; 平山 雅章*; 増田 卓也*; 田村 和久; 菅野 了次*

ACS Applied Materials & Interfaces, 13(6), p.7650 - 7663, 2021/02

 被引用回数:12 パーセンタイル:66.55(Nanoscience & Nanotechnology)

(001)配向したLi$$_{2}$$MnO$$_{3}$$薄膜を正極とした全固体リチウムイオン電池を作成し、表面X線回折法で表面構造を解析した。LiPO$$_{4}$$をコーティングした電極は、徐々に活性化し、活性化が終わると電池容量は維持されることがわかった。LiPO$$_{4}$$をコーティングした正極では、表面におけるMnやOの組成の変化がないためであると結論した。すなわち、本系は充放電に対して安定である特長を有することが判明した。このことはまた、今後の実用化に向け、重要な知見を与える結果である。

論文

Zr separation from high-level liquid waste with a novel hydroxyacetoamide type extractant

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.464 - 468, 2019/09

高レベル放射性廃液(HLLW)には種々の長半減期核種が含まれており、地層処分における環境影響を低減させる観点からマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物(LLFP)を分離し核変換することが望ましい。原子力機構と東芝はHLLWからLLFPであるSe, Zr, Pd及びCsの分離法を開発した。我々は新規ヒドロキシアセトアミド型抽出剤${it N,N}$-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を用いたHLLWからのZrの抽出挙動について詳細に検討を行った。HAA抽出系はZrに高い選択性を示し、抽出序列はZr $$>$$ Mo $$>$$ Pd $$>$$ Ag $$approx$$ Sb $$>$$ Sn $$>$$ Lns $$>$$ Feであることを確認した。また、抽出化学種をZr(HAA)$$_{3}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$(HNO$$_{3}$$)$$_{x}$$と同定し、ミキサセトラを用いた連続向流抽出によって模擬HLLWからZrとMoが定量的に抽出可能であることを実証した。

論文

Chemical form analysis of reaction products in Cs-adsorption on stainless steel by means of HAXPES and SEM/EDX

小畠 雅明; 岡根 哲夫; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 大和田 謙二; 小林 啓介*; 山上 浩志; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 498, p.387 - 394, 2018/01

 被引用回数:18 パーセンタイル:86.32(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、軽水炉原子炉の重大事故時におけるセシウム(Cs)吸着挙動を理解するために、Si濃度の異なるSUS304ステンレス鋼表面のCsの化学状態とその分布について、HAXPESおよびSEM/EDXによって調べた。その結果、Siが高濃度に分布する場所にCsが選択的に吸着されることが判明した。Cs生成物について、Siの含有量が低い場合には主としてCsFeSiO$$_{4}$$が生成されるが、Siの含有量が高い場合にはCsFeSiO$$_{4}$$に加えCs$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{5}$$とCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$も生成される。SS表面上の吸着プロセスで生成されたCs化合物の化学形態は、SSに最初に含まれるSiの濃度および化学状態と密接に相関している。

論文

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

論文

Extraction and separation of Se, Zr, Pd, and Cs including long-lived radionuclides

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.113 - 122, 2017/06

硝酸溶液からオクタノールまたはドデカン溶媒へのSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出を行った。これら元素は長半減期の核種を含み、高レベル廃液の処理にとってこれら元素の簡便な分離方法の開発が不可欠である。Seはフェニレンジアミン、ZrはHDEHP又はTODGA、PdはMIDOA又はNTAアミドで抽出可能である。CsはDtBuDB18C6を用いて、抽出溶媒を水相の10倍を用いることで90%回収を達成できることを確認した。

論文

Separation of Ru(III), Rh(III) and Pd(II) from nitric acid solutions using ion-exchange resins bearing carboxylic betaine

鈴木 智也; 森田 圭介; 佐々木 祐二; 松村 達郎

Separation Science and Technology, 51(17), p.2815 - 2822, 2016/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:26.31(Chemistry, Multidisciplinary)

カラボキシルベタイン型イオン交換樹脂のRu(III), Rh(III), Pd(II)に関する吸着挙動について検討し、白金族元素の分離に適した条件を明らかにした。この条件に基き、クロマトグラフィーによる分離試験を行った。その結果、硝酸溶液中の白金族元素すべてを吸着し、その後、80%の白金族元素の溶離が確認された。溶離に関するさらなる改善は必要であるが、本成果より、AMP03が高レベル廃液からの白金族元素分離に資する性能を有することが明らかになった。

論文

Recovery of Rhodium(III) from nitric acid solutions using adsorbent functionalized with ${it N,N,N}$-trimethylglycine

鈴木 智也; 森田 圭介; 佐々木 祐二; 松村 達郎

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 89(5), p.608 - 616, 2016/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:19.51(Chemistry, Multidisciplinary)

これまでの研究から、${it N,N,N}$-トリメチルグリシンを官能基とするイオン交換樹脂(AMP03)を用いることで硝酸水溶液中のRhを吸着回収できることがわかっている。本研究では、高レベル廃液からのRh(III)分離法を確立するために、AMP03のRh(III)に関する吸着挙動を検討し、Rh(III)の効率的な吸着条件及びその吸着メカニズムについて検討を行った。その結果、AMP03は、低濃度のH$$^{+}$$及び高濃度のNO$$_{3}$$$$^{-}$$を含む溶液からRh(III)を効率的に吸着可能であることがわかった。さらに、イオン交換平衡に基く吸着データの解析から、Rhは、2つの${it N,N,N}$-トリメチルグリシン基、3つのNO$$_{3}$$$$^{-}$$を伴い吸着されることが明らかになった。

論文

Silver extraction by $$N,N,N',N'$$-tetraoctyl-thiodiglycolamide

佐々木 祐二; 鈴木 智也; 森田 圭介; 吉塚 和治*

Hydrometallurgy, 159, p.107 - 109, 2016/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:27.3(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

新しいソフト配位原子を含む三座配位系の抽出剤を開発し、試験した。テトラオクチルチオジグリコールアミド(S-DGA)抽出剤はテトラオクチルジグリコールアミドの酸素原子をイオウに置き換えた化合物である。S-DGAは酸溶液中の銀をドデカン溶媒に比較的高い分配比で抽出可能である。そこで我々はS-DGAを用いて硝酸, 硫酸, 過塩素酸中の銀の抽出挙動を調べ、結果を示した。

論文

アクチノイドと核分裂生成物の一括抽出および逆抽出による相互分離を基礎とする単サイクルプロセスの検討

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 白数 訓子; 森田 圭介; 鈴木 智也

日本原子力学会和文論文誌, 14(3), p.202 - 212, 2015/09

新しい分離概念である「単サイクルプロセス」を開発中である。これは、分離対象のアクチノイドや核分裂生成元素を一括で抽出し、逆抽出によって相互分離を行うものである。ハードな金属やソフト性金属、オキソアニオンを同時に抽出する必要があり、ソフトドナーを持つ強力な抽出剤の利用が求められる。NTAアミドはこれを可能とする一つの抽出剤である。一括抽出した後の逆抽出による相互分離であるが、Pd, Ruは、チオ尿素, システイン, ジエチレントリアミン, トリスアミノエチルアミンなど、Moは、MIDEA, NTAアミド(C2), イミノジメチルリン酸など、Re(Tcの代用)は高いpH条件での水相を用いることで逆抽出可能であることが分かった。

論文

Concept for the single cycle process based on mutual separation by reverse extraction of actinides and fission products

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 白数 訓子; 森田 圭介; 鈴木 智也

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1653 - 1656, 2015/09

高レベル廃液の新しい分離プロセス概念が検討された。このプロセスはアクチノイドと核分裂生成元素を一括で抽出し、逆抽出で相互分離する方法である。単独の抽出剤と幾つかの逆抽出剤が必要となり、白金族元素,アクチノイド,酸素酸の陰イオンを同時に抽出する抽出剤が望まれる。NTAアミドは有望な抽出剤の一つである。次に逆抽出剤の検討が必要であり、水溶性のハードドナー,ソフトドナーによる効果を調査中であり、結果を報告する。

論文

A Study on adsorption properties of ion-exchange resins bearing ${it N,N,N}$-trimethylglycine to Ru(III), Rh(III) and Pd(II) for developing separation techniques from high-level liquid waste

鈴木 智也; 嶋崎 翔馬*; 森田 圭介; 佐々木 祐二; 小澤 正基*; 松村 達郎

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1539 - 1543, 2015/09

${it N,N,N}$-trimethylglycineを官能基とするイオン交換樹脂(AMP03)の硝酸水溶液中のRu, Rh, Pdに関する吸着挙動を明らかにするために、吸着試験を行った。その結果、AMP03はPd(II)に関して高い吸着能を有することが明らかになった。一方、RuやRhに関しても低硝酸濃度での吸着が見られた。さらに、Ru(III), Rh(III), Pd(II)に関するAMP03の吸着能の制御が可能か、水相にtriethylamine, thiourea、またはbetaine anhydrousを加えることで検討した。結果として、本研究におけるtriethylamineの添加条件では、Ru(III)及びRh(III)に関するAMP03の吸着能の大幅な向上が確認された。Pd(II)に関しては、ほとんど変化がなかった。一方、thiourea及びbetaine anhydrousについては、Pd(II)に関する吸着能の大きな低下が確認された。Ru(III)及びRh(III)の吸着能についての変化も確認されたが比較的に、わずかなものであった。これらの結果は、AMP03及び各配位子の利用によって、AMP03へのRu, Rh, Pdの効率的な吸脱着が可能であると示唆している。

論文

Time domain response analysis for assembly by integrating components

中島 憲宏; 西田 明美; 川上 義明; 鈴木 喜雄; 松川 圭輔*; 大嶋 昌巳*; 井土 久雄*

Transactions of the 23rd International Conference on Structural Mechanics in Reactor Technology (SMiRT-23) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2015/08

システム計算科学センターではFIESTAと呼ぶ組立構造解析コードをベースとした仮想振動台の研究開発を展開している。本報では、千代田化工建設と協力し、石油プラントのストラクチャーの仮想振動台実験を実施した結果について報告する。仮想振動台実験を用いた数値実験では、石油プラントのストラクチャーを詳細に部品毎にモデル化し、部品毎に作成された有限要素分割モデルを統合して、組宛て構造解析コードを用いて、動的解析を実施した。時刻歴応答解析では、オンサイト波等4波を用いて京コンピュータで計算した。いずれの計算でも俯瞰的には従来の解析技法による結果が保守的であることを確認でき、詳細な部位の計算では仔細な構造挙動の分析が可能となった。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化,3; NUMO-JAEA共同研究報告書(2013年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 北村 暁; 吉川 英樹; 小田 治恵; 石寺 孝充; et al.

JAEA-Research 2014-030, 457 Pages, 2015/03

JAEA-Research-2014-030.pdf:199.23MB

原子力機構(JAEA)がこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、原子力発電環境整備機構(NUMO)が今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定すること等を目的として、2011年度よりJAEAとNUMOは以下の3つのテーマについて共同研究を進めている。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討: 水理地質構造モデル構築手法の事例調査に基づいて、得られた知見を評価ツリーとして整理し、モデルの不確実性やそれらの評価項目への影響等についての検討を行った。(2)シナリオの構築方法に関する検討: 状態設定手順を実務的な観点から、さらに見直すとともに、セメント影響とガラス溶解挙動について、知見の体系的な整理と不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定方法に関する検討: 母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。

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