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柳澤 華代; 横田 裕海*; 藤本 勝成*; 高貝 慶隆*
分析化学, 73(9), p.515 - 522, 2024/09
オンライン同位体希釈-レーザーアブレーション-誘導結合プラズマ質量分析法(オンラインID-LA-ICP-MS)はレーザーによって掘削した地点ごとの定量とその元素の定量マッピングが可能である。このフローピークとして得られるデータ容量は、取得するm/z数、走査時間、測定位置数等に乗じた数となるので膨大なデータ量になり、その処理に必要な人的・時間的負荷が大きかった。バックグラウンドノイズ(BGN)とレーザー照射に伴う時間的な強度変化(応答)を弁別するため、罰則項付き非対称最小二乗法を用いるピーク検出法を開発し、データ処理の効率化を目的として、Pythonを用いる独自のソフトウェアを作製した。オンラインID-LA-ICP-MSによるアカネズミ奥歯の分析を行い、547,200次元の計測データを本法により処理した結果、手動による約20時間の処理を約30秒に短縮した。本研究はオンラインID-LA-ICP-MSのみならず、さまざまなフローインジェクション分析への応用が期待できる。
松枝 誠; 高貝 慶隆*
ぶんせき(インターネット), 2024(6), p.195 - 200, 2024/06
原子力発電所の廃止措置や研究活動、原子力事故等によって生じる放射性廃棄物等に含まれる放射性同位体(RI)の分析ニーズは増加の一途を辿っている。しかし、現行のRI分析には、煩雑かつ時間のかかる手法が多く、分析法の迅速化・簡便化・自動化を進めていく必要がある。本稿では、近年発展している誘導結合プラズマ質量分析計を中心としたRIの迅速分析法について、現在の技術、課題、そして今後の発展性について述べる。
中川 太一; 鈴木 怜花*; 松枝 誠; 寺島 元基; Hinze, W. L.*; 高貝 慶隆*
Solvent Extraction Research and Development, Japan, 31(2), p.49 - 56, 2024/00
The zwitterionic surfactant 3-(nonyldimethylammonio)-propyl sulfate (C
-APSO
) exhibits unique reversible temperature-dependent phase separation properties, which can be used for the extraction of water-miscible negatively charged gold nanoparticles (AuNPs) without any aggregation at high concentrations using only temperature change. This study investigated the extraction behaviors and properties of AuNPs transferred from the water phase to a small volume of the surfactant-rich phase. The AuNPs retained both their original shapes and sizes after temperature-dependent phase separation step. In addition, the concentration of AuNPs was enriched by a factor of 150 in the surfactant-rich phase without any changes in the sizes and shapes of AuNPs.
柳澤 華代; 松枝 誠; 古川 真*; 石庭 寛子*; 和田 敏裕*; 平田 岳史*; 高貝 慶隆*
Analyst, 148(18), p.4291 - 4299, 2023/09
被引用回数：1 パーセンタイル：22.90(Chemistry, Analytical)固体表面の定量マッピングが可能なオンライン同位体希釈レーザーアブレーション誘導結合プラズマ質量分析法(オンラインLA-ICP-IDMS)を開発した。LAで生成された試料エアロゾルは、独自開発したサイクロン式スプレーチャンバーを介して、同位体濃縮液のミストとオンラインで混合され、ICP-MSへと導入される。その後、同位体比の計算などを通じて各スポットにおける定量イメージング像を作成した。モデル元素としてFeとSrを選択し、オンライン同位体希釈に基づく定量によって認証標準物質を定量したところ、認証値と定量値の結果は良好であった。本法を生体硬組織に適用し、電子プローブマイクロアナライザーのデータと比較した結果、鉄とSrのような微量元素の定量に有効であることを確認した。
-CO mixed-gas reaction in inductively coupled plasma tandem quadrupole mass spectrometry松枝 誠; 青木 譲; 小荒井 一真; 寺島 元基; 高貝 慶隆*
Analytical Sciences, 38(11), p.1371 - 1376, 2022/11
被引用回数：5 パーセンタイル：30.98(Chemistry, Analytical)
IのICP-MS分析はキセノン-129(Xe)と過剰な安定同位体
Iから発生するIHにより妨害される。本研究では、ICP-MS/MS内のダイナミックリアクションセルにO+COの混合ガスを導入することで、Iと干渉物質(XeとIH)を気相反応により分別した。その結果、(m/z129のバックグラウンドノイズ強度)/Iの比は4.6
10
となった。本法を用いて、100mg/L Iと10mBq/L Iを添加した雨水試料を分析し、9.8mBq Iの良好な定量値を得た。
山下 健仁; 横山 文*; 高貝 慶隆*; 牧 翔太; 横須賀 一裕; 福井 雅裕; 家村 圭輔
JAEA-Technology 2022-020, 106 Pages, 2022/10
JAEA-Technology-2022-020.pdf:4.77MB
福島第一原子力発電所事故に伴い発生した放射性固体廃棄物は、津波や海水の放水によって塩分を多く含んでいる可能性があるとともに、今後の廃止措置に係る作業や放射性廃棄物を処理する際の閉じ込めにはポリ塩化ビニル(PVC)製品を使用することも想定される。固体廃棄物の処理方法のうち、廃棄物の減容・安定化の効果が優れている焼却法は、検討を進めるべき手法の一つではあるが、塩素成分を含む超ウラン元素(TRU)固体廃棄物の処理には、放射性核種及び塩素成分の廃ガス処理系への移行挙動や塩素成分による機器の腐食の程度等を把握した上で、設置する処理施設の構造、使用材料などを決めていく高度な技術が求められる。そこで、国内で唯一、塩素成分を含むTRU固体廃棄物を焼却可能な設備である、核燃料サイクル工学研究所プルトニウム廃棄物処理開発施設(PWTF)の第2難燃物焼却設備を用い、廃棄物中塩素成分の廃ガス処理系移行挙動試験、焼却設備の金属材料選定に資する腐食試験及び廃棄物中プルトニウムの廃ガス処理系への分布調査を実施することとし、処理設備の設計検討に必要な種々のデータを蓄積することとした。本報告書は第2難燃物焼却設備を用いたこれらの試験により得られた焼却設備廃ガス処理系への塩素成分の移行挙動、適した耐食材料選定のための金属材料の評価、プルトニウムの分布調査の結果をまとめたものである。
柳澤 華代; 松枝 誠; 古川 真*; 高貝 慶隆*
Analytical Sciences, 38(8), p.1105 - 1114, 2022/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)本研究は超音波霧化と窒素混合ガス効果を組み合わせることで誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)の感度が向上することを実証したものである。本論文では市販のネブライザー(同軸ネブライザー、超音波ネブライザー)を用いて、ネブライザーガス中の窒素ガス濃度(0-5%)が63元素の感度に与える影響を示すとともに、各条件における検出限界を算出した。また、それぞれの感度、バックグラウンドノイズ強度、およびプラズマ内の3次元強度分布を比較することで、混合ガスプラズマと噴霧法の組み合わせによる感度向上効果への影響を明らかにした。
Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07
被引用回数：7 パーセンタイル：53.07(Chemistry, Multidisciplinary)誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCOガス反応を用いて、Pu同位体分析(
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。
Sr using 
Sr/
Sr isotope dilution method柳澤 華代*; 小田島 瑞樹*; 松枝 誠; 古川 真*; 高貝 慶隆*
Talanta, 244, p.123442_1 - 123442_7, 2022/07
被引用回数：3 パーセンタイル：30.98(Chemistry, Analytical)オンライン固相抽出(SPE)-ICP-QMSとSr-88/Sr-86比を用いた同位体希釈(ID)法の組合せにより、低濃度のSr-90定量を達成した。本法は放射性標準物質や検量線が不要でデータ取得もワンショットで行うことができる。また、同重体のZr-90などの有意な干渉が存在しても、Sr-90を15分以内で定量する。Sr-90の検出下限値は10mL注入で5.6Bq/Lであり、注入量を増やすとさらに改善する。
松枝 誠; 柳澤 華代*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信; 北村 哲浩; 高貝 慶隆*
ACS Omega (Internet), 6(29), p.19281 - 19290, 2021/07
被引用回数：3 パーセンタイル：11.15(Chemistry, Multidisciplinary)多段階分離を用いた干渉物質(
Ru及び
Mo)の除去を利用した完全自動のオンライン固相抽出ICP-MS分析法を開発した。TcのICP-MS分析では試料中に大過剰に含まれるMo由来の同重体(MoH)が定量を阻害するが、本法はTc/Mo = 1.510
のアバンダンス比を得ており、ICP-MSの適用範囲を拡張した。検出下限値は50 mL導入で9.3pg/L、測定時間は24分であった。
松枝 誠; 高貝 慶隆*
ぶんせき, 2021(4), p.160 - 161, 2021/04
東京電力福島第一原子力発電所(1F)の事故から2021年で10年を迎えようとしている。1F事故直後は、日本分析化学会にも多くの課題が投げかけられ、多くの会員がそれぞれの専門分野や様々な立場で活動を行った経緯がある。これらの課題は、汚染水対策のような事故直後の喫緊の課題やトリチウム分離や高放射線環境下での分析のように10年を経た今でも中々解決に至らない中長期的な課題などに大別されるが、分析化学を始めとする多くの技術者・専門家がこの課題に今なお奮闘している。このミニファイルでは、分析化学の観点からこの10年間に構築されてきた計測技術を一部紹介する。
Sr using automatic solid-phase extraction inductively coupled plasma mass spectrometry柳澤 華代*; 松枝 誠; 古川 真*; 高貝 慶隆*
Analytical Sciences, 36(9), p.1131 - 1135, 2020/09
被引用回数：4 パーセンタイル：18.91(Chemistry, Analytical)固相抽出とO酸化反応を組み合わせた誘導結合プラズマ質量分析(カスケードICP-MS)を用いたSr-90の迅速分析におけるオンライン水希釈システムを開発した。このシステムは分析時間を延ばすことなく、自動で最大3.3倍の高い希釈倍率を得ることができる(15分以内)。検出下限値は2.7Bq/kg生である。回収試験結果においては2種類の異なるスパイク濃度で実施した。
高貝 慶隆*; 古川 真*; 亀尾 裕; 松枝 誠; 鈴木 勝彦*
分析化学, 66(4), p.223 - 231, 2017/04
被引用回数：5 パーセンタイル：17.68(Chemistry, Analytical)2つ以上の異なる原理による濃縮法や分離法を結合したカスケード濃縮分離法は、分析機器の感度と分析性能を飛躍的に向上させることができる。本論文では、東日本大震災による東京電力福島第一原子力発電所事故を発端として開発されたカスケード濃縮分離法を内蔵したICP-MSによる放射性ストロンチウム(Sr)分析法について論じた。併せて、本分析法の特徴である混合ガス効果、内標準補正シグナル積算法、スプリットラインを利用する定量と回収率の同時測定法などについて総説した。これらを統合して使用する本分析法のSrに対する検出下限値は、20分程度の測定で0.056ppq(0.28Bq/L)が達成可能である。また繰り返し分析精度(n=10)は、10ppq(50Bq/L)に対して相対標準偏差2.9%が得られる。
Srの迅速分析とその適用事例高貝 慶隆*; 古川 真*; 亀尾 裕; 鈴木 勝彦*
Isotope News, (721), p.2 - 7, 2014/05
福島第一原子力発電所の事故以降、環境中に放出されたSrの測定が急務となっており、著者らは汎用性の高いICP-MSを利用した迅速分析法の開発と実用性の検証を進めてきた。本法では、測定装置内に、「オンライン濃縮分離機能」と「リアクション機能」の2つのSr認識機能を備えることで、段階的にSrの選択性を向上させ、大幅な高感度化を達成した。本法は、放射化学分離を行う従来法に比べ短時間でSrを測定することが可能であるため、緊急時の環境・食品調査等における活用が期待できる。本著では、分析法の概要と実験データについて解説する。
高貝 慶隆*; 古川 真*; 亀尾 裕; 鈴木 勝彦*
Analytical Methods, 6(2), p.355 - 362, 2014/01
被引用回数：69 パーセンタイル：97.05(Chemistry, Analytical)誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-QMS)の前段にカスケード分離工程としてキレートカラムおよび酸素リアクションセルを付加し、原子力発電所の事故により環境中に放出されたSrを定量した。カスケード分離工程を実装したICP-QMSの水試料に対する検出限界(DL)は、2.85Bq/L(0.56ppqに相当)であった。またマイクロ波加熱分解により前処理された土壌に対しては、4.73Bq/kg(0.93ppq)のDLが得られた。実際に福島県において採取された土壌サンプルを本法と従来法により分析した結果、両分析法による定量値は98%信頼水準において一致した。
U及び
Uの同位体比分析と福島第一原子力発電所事故にかかわる広域土壌調査高貝 慶隆*; 古川 真*; 長橋 良隆*; 高瀬 つぎ子*; 敷野 修*; 亀尾 裕
分析化学, 60(12), p.947 - 957, 2011/12
被引用回数：13 パーセンタイル：39.65(Chemistry, Analytical)マイクロウェーブ分解/ICP-MS分析による土壌中のU及びUの同位体比分析法を開発した。マイクロウェーブ加熱分解では、硝酸-過酸化水素の混酸を用いることで、ケイ酸塩中の天然ウランの溶解を抑制した。岩石標準物質中のウラン同位体比を実試料の同位体比の指標とした結果、放射能を含む標準線源を使用せずに、0.37%の精度でウランの同位体比を測定できることがわかった。U及びUの検出下限値はそれぞれ0.010
g/kgであった。本法は、従来法である完全酸分解/ICP-MSあるいは
線スペクトロメトリーと比較し、迅速な分析が可能である。
鈴木 怜花*; 中川 太一; 松枝 誠; 寺島 元基; 高瀬 つぎ子*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
福島第一原子力発電所における原子炉(事故炉)からのデブリ取出しに向けた研究が精力的に実施されている。デブリ性状解明に向け、汚染水中の金属ナノ粒子(NP)の特性を調べることが有効と考えられるが、その特徴を観察する手法として、透過型電子顕微鏡(TEM)の利用は、有効なツールとして期待が持てる。しかしながら、多核種除去装置等によって処理された処理水のNP濃度は非常に低くなっており、TEM観察の際に粒子を見つけ出すことは困難であると予想されている。さらに、指標となるNP標準物質の市販品は少ないことから溶液調製が難しく、NP分散液の簡単な調製とTEMによる観察容易化の技術開発が望まれている。そこで本研究では、微粒子化と水溶液への分散を同時に簡単に行うことができる粉砕機を用いるNP分散液の調製ならびに両性イオン界面活性剤の相分離現象を利用したNPのTEM観察の容易化のための検討を実施した。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 幕内 悦予*; 大石 佑治*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は試料の前処理が不要で分析精度も兼ね備えたその場計測手法である。本報では、ホウ素系化合物を測定対象として、その硬さとホウ素濃度との相関性に着目し、LIBSで得られる元素組成情報(ホウ素/金属比)とビッカース硬さ情報の同時計測手法としての適用検討結果を報告する。
中川 太一; 鈴木 怜花*; 松枝 誠; 寺島 元基; 飯島 和毅; 高貝 慶隆*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃炉に向けて、炉内滞留水中金属微粒子の組成から燃料デブリの性状を把握するための手法開発を進めている。しかし、滞留水中金属微粒子は極めて希薄であると予想されるため、その分析には濃縮が必要である。一方、金や銀のナノ微粒子の分離・抽出には界面活性剤の温度相転移現象を利用した曇点抽出法が適用できることが示されているが、滞留水中に存在すると予測される高原子価金属酸化物微粒子への適用に関する知見は得られていない。本研究では、核燃料ペレット被覆管の材料として使用されるジルコニウムに着目し、その酸化物微粒子抽出に対する両性イオン界面活性剤(3-(nonyldimethylammonio)propyl sulfate: C-APSO)の適用性を調査した。酸化ジルコニウム微粒子(粒子径119
48nm)をC-APSO(相転移温度65
C)と混合し、冷却することで曇点抽出を行った結果、99%の抽出率を得た。
松枝 誠; 柳澤 華代*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信; 北村 哲浩; 高貝 慶隆*
no journal, ,
Tcの主要なモニタリング手法として誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)が用いられるが、同重体(RuやMoH)が定量を妨害するのが問題となる。特に、環境中のMoはTcに対して最大10
倍存在するため、完全な分離は困難だった。本研究では、高効率かつ迅速な同重体除去を目的とした自動分析法を構築した。フローインジェクション(FI)装置に装着したTcを選択的に吸着する樹脂を充填したカラムではMo, Ruを粗分離し、ICP-MS内部の反応セル内にOを導入することでMoを精密に除去した。これらの一連の分離工程を自動化し1.510のTc/Mo比まで測定可能となった。さらに既知濃度のTcを含む海水(IAEA-443, Tc報告値: 159-250mBq/L)を測定し、本法の適用性を調べた結果、200.19.6mBq/Lの値を得たことから良好な定量性を有することが実証された。
