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論文

Rotation of complex ions with ninefold hydrogen coordination studied by quasielastic neutron scattering and first-principles molecular dynamics calculations

大政 義典*; 高木 茂幸*; 戸嶋 健人*; 横山 凱乙*; 遠藤 亘*; 折茂 慎一*; 齋藤 寛之*; 山田 武*; 川北 至信; 池田 一貴*; et al.

Physical Review Research (Internet), 4(3), p.033215_1 - 033215_9, 2022/09

https://doi.org/10.1103/PhysRevResearch.4.033215

Quasielastic neutron scattering (QENS) and neutron powder diffraction of the complex transition metalhydrides Li$$_5$$MoH$$_{11}$$ and Li$$_6$$NbH$$_{11}$$ were measured in a temperature range of 10-300 K to study their structures and dynamics, especially the dynamics of the hydrogen atoms. These hydrides contain unusual ninefold H coordinated complex ions (MoH$$_9^{3-}$$ or NbH$$_9^{4-}$$) and hydride ions (H$$^-$$). A QENS signal appeared $$>$$ 150 K due to the relaxation of H atoms. The intermediate scattering functions derived from the QENS spectra are well fitted by a stretched exponential function called the Kohlrausch-Williams-Watts functions with a small stretching exponent $$beta approx$$ 0.3-0.4, suggesting a wide relaxation time distribution. The $$Q$$ dependence of the elastic incoherent structure factor is reproduced by the rotational diffusion of MH$$_9$$ (M = Mo or Nb) anions. The results are well supported by a van Hove analysis for the motion of H atoms obtained using first-principles molecular dynamics calculations. We conclude that the wide relaxation time distribution of the MH$$_9$$ rotation is due to the positional disorder of the surrounding Li ions and a unique rotation with MH$$_9$$ anion deformation (pseudorotation).

論文

True Boundary for the formation of homoleptic transition-metal hydride complexes

高木 成幸*; 飯島 祐樹*; 佐藤 豊人*; 齋藤 寛之; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 三輪 和利*; 池庄司 民夫*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*

Angewandte Chemie; International Edition, 54(19), p.5650 - 5653, 2015/05

https://doi.org/10.1002/anie.201500792
 被引用回数：32 パーセンタイル：68.44(Chemistry, Multidisciplinary)

Despite many exploratory studies over the past several decades, the presently known transition metals that form homoleptic transition-metal hydride complexes are limited to the Groups 7-12. Here we present evidence for the formation of Mg$$_{3}$$CrH$$_{8}$$, containing the first Group 6 hydride complex [CrH$$_{7}]$$$$^{5-}$$.

論文

Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$; Iron-containing complex hydride with high gravimetric hydrogen density

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 松尾 元彰*; 飯島 祐樹*; 遠藤 成輝*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*

APL Materials (Internet), 2(7), p.076103_1 - 076103_7, 2014/07

https://doi.org/10.1063/1.4886219
 被引用回数：25 パーセンタイル：70.44(Nanoscience & Nanotechnology)

Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$, which has the highest gravimetric hydrogen density of iron-containing complex hydrides reported so far, is synthesized by hydrogenation of a powder mixture of iron and LiH above 6.1 GPa at 900 $$^{circ}$$C. ${it In situ}$ synchrotron radiation X-ray diffraction measurements reveal that while kinetics require high temperature and thus high pressure for the synthesis, Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ is expected to be thermodynamically stable slightly below room temperature at ambient pressure; further synthetic studies to suppress the kinetic effects may enable us to synthesize Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ at moderate pressures. Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ can be recovered at ambient conditions where Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ is metastable.

論文

放射光その場観察を用いた高温高圧下での新規金属水素化物合成

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

放射光, 27(1), p.10 - 19, 2014/01

高温高圧合成法は新規物質実現のための有効な方法の一つである。合成パラメータに圧力が加わることが新規物質の実現を可能にするが、同時に合成条件の探索を困難にする。ここで放射光粉末X線回折法による高温高圧その場観察を利用することで、合成条件の探索のみならず、反応プロセスの解明、生成物の熱力学的安定性の評価などが可能となり、得られた情報をもとにして合成研究を迅速に進めることが可能となる。これらの研究においては理論計算の支援が極めて有効である。本稿では著者らが進めている高温高圧下での新規金属水素化物合成研究の中から、特に放射光その場観察が有効に利用された最新の成果を紹介する。

論文

Synthesis and formation process of Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$; A New class of interstitial aluminum-based alloy hydride

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 遠藤 成輝; 町田 晃彦; 青木 勝敏; 折茂 慎一*; 片山 芳則

APL Materials (Internet), 1(3), p.032113_1 - 032113_7, 2013/09

https://doi.org/10.1063/1.4821632
 被引用回数：15 パーセンタイル：54.06(Nanoscience & Nanotechnology)

Aluminum-based alloy hydride Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$ (x$$sim$$1) is synthesized by hydrogenating Al$$_{2}$$Cu alloy using high-temperature and high-pressure hydrogen atmosphere. Al$$_{8}$$Cu square antiprisms in Al$$_{2}$$Cu twist around the c axis of a tetragonal unit cell by hydrogenation. The twist enlarges the interstitial spaces for accommodating hydrogen atoms which align linearly parallel to the c axis in Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$. Thermodynamic stability of Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$ results from the balance of stabilization by H 1s and Al 3sp hybridization and destabilization owing to the Fermi-level lifting upon hydrogenation. The crystal and electronic structures of Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$ illustrate the formation of an interstitial hydride of aluminum-based alloy.

論文

Unusual sevenfold coordination of Ru in complex hydride Na$$_{3}$$RuH$$_{7}$$; Prospect for formation of [FeH$$_{7}$$]$$^{3-}$$ anion

高木 成幸*; 池庄司 民夫*; 松尾 元彰*; 佐藤 豊人*; 齋藤 寛之; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

Applied Physics Letters, 103(11), p.113903_1 - 113903_4, 2013/09

https://doi.org/10.1063/1.4821260
 被引用回数：9 パーセンタイル：37.98(Physics, Applied)

We used density-functional calculations to clarify the origin of the unusual sevenfold coordination of Ru by H in Na$$_{3}$$RuH$$_{7}$$. We found that the ${it D$_{5h}$}$ symmetry of the ligands enables the formation of strong covalent bonds of Ru and H through ligand-field effects, stabilizing the sevenfold coordination. We also examined the possible synthesis of the hypothetical 3${it d}$ analog, Li$$_{3}$$FeH$$_{7}$$, which has a gravimetric hydrogen density of 8.4 mass%. The calculated enthalpychange of -16 kJ/mol H$$_{2}$$ for the reaction, 3LiH + Fe + 2H$$_{2}$$ $$rightarrow$$ Li$$_{3}$$FeH$$_{7}$$, reveals a possible route to a stable complex hydride containing [FeH$$_{7}$$]$$^{3-}$$.

論文

Formation process of perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$; ${it In situ}$ synchrotron radiation X-ray diffraction study

佐藤 龍太郎*; 齋藤 寛之; 遠藤 成輝; 高木 成幸*; 松尾 元彰*; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

Applied Physics Letters, 102(9), p.091901_1 - 091901_4, 2013/03

https://doi.org/10.1063/1.4794067
 被引用回数：29 パーセンタイル：73.44(Physics, Applied)

The formation process of perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$ was investigated using ${it in situ}$ synchrotron X-ray diffraction measurements. A mixture of LiH and Ni was hydrogenated at 873 K and 3 GPa, and the structural changes associated with hydrogenation were observed. Time resolved diffraction profiles showed a three-step reaction: hydrogenation of Ni to NiH$$_{x}$$, formation of Li$$_{y}$$Ni$$_{1-y}$$H solid solution, and conversion to perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$. The solid solution, which has never been reported, plays the role of the precursor in the perovskite formation and its presence is apparently critical for synthesizing perovskite-type hydrides.

論文

Density-functional study of perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$ and its synthesis; Mechanism for formation of metallic perovskite

高木 成幸*; 齋藤 寛之; 遠藤 成輝; 佐藤 龍太郎*; 池庄司 民夫*; 松尾 元彰*; 三輪 和利*; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

Physical Review B, 87(12), p.125134_1 - 125134_6, 2013/03

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.87.125134
 被引用回数：14 パーセンタイル：53.53(Materials Science, Multidisciplinary)

A metallic perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$ was synthesized based on first-principles prediction. We theoretically examined its electronic structure and found that half of the Ni-H derived antibonding states are occupied and that the modest thermodynamic stability depends on a delicate balance between (1) destabilization and (2) alleviation of compression frustration in corner-sharing octahedra, both of which arise from occupation of antibonding states. Through density-functional analyses of the electronic structure and lattice instability extending over Li$$T$$H$$_{3}$$ series ($$T$$ = Fe, Co, Ni, and Cu), we showed that the balance is in fact reflected in their thermodynamic stability.

論文

Formation of an Fe-H complex anion in YFe$$_{2}$$; Adjustment of imbalanced charge by additional Li as an electron donor

松尾 元彰*; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 佐藤 龍太郎*; 高木 成幸*; 三輪 和利*; 綿貫 徹; 片山 芳則; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

RSC Advances (Internet), 3(4), p.1013 - 1016, 2013/01

https://doi.org/10.1039/c2ra22497f
 被引用回数：19 パーセンタイル：53.62(Chemistry, Multidisciplinary)

The novel complex hydride YLiFeH$$_{6}$$ with the Fe-H complex anion ([FeH$$_{6}$$]$$^{4-}$$) was synthesized by hydrogenation of YFe$$_{2}$$ together with additional Li. Li adjusts the original imbalanced charge between Y$$^{3+}$$ and [FeH$$_{6}$$]$$^{4-}$$ by donating an electron to convert into Li$$^{+}$$ during the hydrogenation, resulting in the formation of the well charge-balanced state of Y$$^{3+}$$Li$$^{+}$$[FeH$$_{6}$$]$$^{4-}$$.

口頭

金属-水素結合直接観察によるYMn$$_{2}$$H$$_{6}$$への元素置換効果の解明

松村 大樹; 西畑 保雄; 松尾 元彰*; 高木 成幸*; 折茂 慎一*

no journal, , 

YMn$$_{2}$$H$$_{6}$$の元素置換効果が金属-水素結合に与える影響をXAFS法にて観察した。YMn$$_{2}$$H$$_{6}$$においてMn-H結合は強度を持って観測され、Y(Mn$$_{0.9}$$Fe$$_{0.1}$$)$$_{2}$$H$$_{6}$$のFe-H結合ではより顕著に表れた。

口頭

侵入型水素化物Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$(x$$sim$$1)の結晶構造

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 遠藤 成輝; 町田 晃彦; 青木 勝敏; 折茂 慎一*; 片山 芳則

no journal, , 

9GPa, 700$$^{circ}$$C以上の高温高圧水素流体とAl$$_{2}$$Cu合金の直接反応によって、金属水素化物Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$が合成できることを報告した。得られた試料について粉末X線回折測定を行ったところ、水素化物からの回折線はAl$$_{2}$$Cu合金のユニットセルを膨張させたもので指数付けが可能であった。このことから侵入型水素化物が形成されていると推察した。本講演では水素化物の構造について実験と理論計算から、より詳細に調べた結果を報告する。

口頭

侵入型アルミニウム基合金水素化物, Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 遠藤 成輝; 町田 晃彦; 青木 勝敏; 折茂 慎一*; 片山 芳則

no journal, , 

錯体水素化物であるアラネート系化合物を除くと、Alを主要構成元素とする金属水素化物の報告は少ない。著者らは9GPa, 700$$^{circ}$$C以上の高温高圧下で水素流体とAl$$_{2}$$Cu合金が直接反応し、非アラネート化合物である金属水素化物Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$が合成できることを発見した。生成された水素化物の粉末X線回折パターンはもとの合金の格子定数をわずかに膨張させた単位格子で指数付けが可能であったため、金属格子の空隙に水素が侵入した侵入型水素化物が形成されたと推察した。本発表では得られた水素化物の構造について詳細に調べた結果について報告する。

口頭

新規鉄錯体水素化物Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$の高温高圧合成

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 松尾 元彰*; 飯島 祐樹*; 遠藤 成輝; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

no journal, , 

3d遷移金属元素は単独では安定な水素化物を形成しないが、価数整合のための適量のLiを添加することにより、多様な配位の錯イオンを形成することが期待される。この観点で、新たな錯体水素化物の合成、およびその結晶・電子構造解析と水素貯蔵特性に関する研究を進めている。高木らは第一原理計算を用いてFe系錯体水素化物の中で水素重量密度が最も高いLi$$_{4}$$FeH$$_{6}$$(6.7mass%)が合成可能であることを報告した。本研究では高温高圧水素流体中でLi$$_{4}$$FeH$$_{6}$$の合成を試みた。

口頭

Aluminum-based interstitial hydride, Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 遠藤 成輝*; 町田 晃彦; 青木 勝敏; 折茂 慎一*; 片山 芳則

no journal, , 

Aluminum-based interstitial hydride has not been reported so far, whereas complex aluminum hydrides have been synthesized and investigated. In the present study, we demonstrate the formation of Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$ interstitial hydride by a hydrogenation reaction of Al$$_{2}$$Cu alloy under high pressure and high temperature.

口頭

高温高圧法による新規水素化物の合成研究

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*

no journal, , 

高温高圧合成法と放射光その場観察を組み合わせて、新規水素化物の合成研究を進めてきた。これまでアルミニウム系の材料では報告例の無かった新しい種類の水素吸蔵合金であるAl$$_{2}$$CuH$$_{it{x}}$$の合成に関する成果と、新規鉄系水素化物Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$の合成に関する成果を中心に最近の成果を紹介する。

口頭

放射光その場観察を利用した新規水素化物の探索

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*

no journal, , 

アルミニウムを主原料とする侵入型水素化物Al$${2}$$CuH$$_{it{x}}$$合成の成果と、高重量密度鉄錯体水素化物Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$合成の成果を中心に、放射光その場観察を利用した水素化物の探索研究の最新の成果を紹介する。

口頭

Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$の高温高圧合成

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 松尾 元彰*; 飯島 祐樹*; 遠藤 成輝*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*

no journal, , 

第一原理計算による理論予測から、これまでに合成されているどの鉄錯体水素化物よりも高い重量水素密度を有するLi$$_{4}$$FeH$$_{6}$$が、4LiH+Fe+H$$_{2}$$ $$rightarrow$$ Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$の反応を経て合成できる可能性が報告された。新規水素化物合成に有利な高温高圧条件下でLi$$_{4}$$FeH$$_{6}$$の合成を試みた。

口頭

Effect of surface oxide layer of aluminum and its alloy on high-pressure hydrogenation reactions; Implications for hydrogen storage

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*

no journal, , 

We are trying to hydrogenate pure aluminum and aluminum-based alloys at high pressures less than 10 GPa and high temperatures less than 1000$$^{circ}$$C in which hydrogen becomes extremely reactive and effects of the surface are expected to be suppressed. The reaction processes are investigated using an in situ synchrotron radiation X-ray diffraction technique.

口頭

高密度水素化物実現を目指した高温高圧合成研究

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*

no journal, , 

理論計算、放射光その場観察技術、高温高圧合成法を組み合わせて、複数の新規水素化物の合成に成功した。発表ではアルミニウム系の材料の侵入型水素化物合成に関する成果、および、3d遷移金属錯体水素化物の合成に関する成果を中心に最新の成果を紹介する。

口頭

高温高圧法による新規水素化物の合成研究,2

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 折茂 慎一*

no journal, , 

高温高圧合成法と放射光その場観察技術および理論計算を組み合わせ、新規水素化物の合成研究を進めている。難水素化金属合金の水素化物探索を中心に最近の成果を紹介する。

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