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Fabrication, permeation, and corrosion stability measurements of silica membranes for HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process

Myagmarjav, O.; 柴田 愛*; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 久保 真治; 野村 幹弘*; 竹上 弘彰

International Journal of Hydrogen Energy, 46(56), p.28435 - 28449, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

In this study, a corrosion-stable silica ceramic membrane was developed to be used in H$$_{2}$$ purification during the hydrogen iodide decomposition (2HI $$rightarrow$$ H$$_{2}$$ + I$$_{2}$$), which is a new application of the silica membranes. From a practical perspective, the membrane separation length was enlarged up to 400 mm and one end of the membrane tubes was closed to avoid any thermal variation along the membrane length and sealing issues. The silica membranes consisted of a three-layer structure comprising a porous $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ ceramic support, an intermediate layer, and a top silica layer. The intermediate layer was composed of $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ or silica, and the top silica layer that is H$$_{2}$$ selective was prepared via counter-diffusion chemical vapor deposition of a hexyltrimethoxysilane. A membrane using a silica intermediate layer exhibited a higher H$$_{2}$$/SF$$_{6}$$ selectivity but lower H$$_{2}$$ permeance with compared with the membrane using a $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ intermediate layer. The membrane using the silica intermediate layer was more stable in corrosive HI gas than a membrane with a $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ intermediate layer after 300 h of stability tests. To the best of our knowledge, this is the first report of 400-mm-long closed-end silica membranes supported on Si-formed $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ tubes produced via chemical vapor deposition method. In conclusion, the developed silica membranes seem suitable for membrane reactors that produce H$$_{2}$$ on large scale using HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process.


Development of a membrane reactor with a closed-end silica membrane for nuclear-heated hydrogen production

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 野口 弘喜; 今井 良行; 上地 優; 久保 真治; 竹上 弘彰

Progress in Nuclear Energy, 137, p.103772_1 - 103772_7, 2021/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.53(Nuclear Science & Technology)

Hydrogen production from nuclear energy has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. With respect to the large-scale and economical production of hydrogen using nuclear energy, the thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process is a promising method. The IS process uses sulfur and iodine compounds to decompose water into its elemental constituents, hydrogen and oxygen, by using three coupled chemical reactions: the Bunsen reaction; sulfuric acid decomposition; and hydrogen iodide (HI) decomposition. The decomposition of HI is the efficiency-determining step of the process. In this work, a membrane reactor with a silica membrane closed on one end was designed, and its potential for hydrogen production from HI decomposition was explored. In the reactor-module design, only one end of the membrane tube was fixed, while the closed-end of the tube was freely suspended to avoid thermal expansion effects. The closed-end silica membranes were prepared for the first time by a counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. In application, HI conversion of greater than 0.60 was achieved at a decomposition temperature of 400$$^{circ}$$C. Thus, the membrane reactor with closed-end silica membrane was shown to produce a successful equilibrium shift in the production of hydrogen via HI decomposition in the thermochemical IS process.


Improvement of HI concentration performance for hydrogen production iodine-sulfur process using crosslinked cation-exchange membrane

田中 伸幸; 澤田 真一*; 八巻 徹也*; 小平 岳秀*; 木村 壮宏*; 野村 幹弘*

Chemical Engineering Science, 237, p.116575_1 - 116575_11, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスでは、HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O (HIx)溶液のHI濃縮のため、イオン交換膜を用いた電解電気透析法(EED)が適用されている。本報では、放射線グラフト膜に対して架橋構造を導入することで、HI濃縮性能の改良を試み、導電率($$sigma$$),輸率(t$$_{+}$$),水透過係数($$beta$$)の性能指標を用いて、実験的及び理論的に性能評価を行った。架橋導入により、H$$^{+}$$及び水の透過選択性が改善されることが示された。また、EEDの数理モデルに基づく理論解析から、架橋導入による影響はHI吸収量及びH$$^{+}$$拡散係数にはほとんど影響を与えず、I$$^{-}$$の拡散係数に影響することが明らかとなり、$$sigma$$, t$$_{+}$$に対しては、その結果が反映されることで、H$$^{+}$$の選択性が改善された。また、架橋の効果により、HI溶液の吸収に伴う膨潤が抑制され、その効果により、水の透過が抑制され、HI濃縮効果が高まることが示された。


High temperature gas-cooled reactors

武田 哲明*; 稲垣 嘉之; 相原 純; 青木 健; 藤原 佑輔; 深谷 裕司; 後藤 実; Ho, H. Q.; 飯垣 和彦; 今井 良行; et al.

High Temperature Gas-Cooled Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.5, 464 Pages, 2021/02



Formation of $$alpha$$ clusters in dilute neutron-rich matter

田中 純貴*; Yang, Z.*; Typel, S.*; 足立 智*; Bai, S.*; Van Beek, P.*; Beaumel, D.*; 藤川 祐輝*; Han, J.*; Heil, S.*; et al.

Science, 371(6526), p.260 - 264, 2021/01

 被引用回数:7 パーセンタイル:98.56(Multidisciplinary Sciences)



Hydriodic iodide and iodine permeation characteristics of fluoropolymers as a lining material

田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 竹上 弘彰; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 45(35), p.17557 - 17561, 2020/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.99(Chemistry, Physical)



Overvoltage reduction in membrane Bunsen reaction for hydrogen production by using a radiation-grafted cation exchange membrane and porous Au anode

澤田 真一*; 木村 壮宏*; 西嶋 陽之*; 小平 岳秀*; 田中 伸幸; 久保 真治; 今林 慎一郎*; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*

International Journal of Hydrogen Energy, 45(27), p.13814 - 13820, 2020/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.99(Chemistry, Physical)



Reliability improvements of corrosion-resistant equipment for thermochemical water splitting hydrogen production iodine-sulfur process

上地 優; 野口 弘喜; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治

Nuclear Engineering and Design, 361, p.110573_1 - 110573_6, 2020/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:86.53(Nuclear Science & Technology)

原子力機構では、原子力を用いた水素製造法として、高温ガス炉の熱利用法として有力候補の一つである熱化学法ISプロセスに関する研究開発を実施している。グラスライニング鋼材は、耐食性と構造強度を両立した実用工業材料であり、ISプロセスにおける候補材料のひとつである。本報では、グラスライニング製品の信頼性向上に関する技術的要件を整理し、製造品質の向上を図るとともに、試作したグラスライニング製熱電対保護管に対して、ガラス層のFEM応力解析, 熱サイクル試験, 曲げ荷重試験、及び試験片による腐食試験を行い、プロセス環境における健全性を確認した。


Development of strength evaluation method of ceramic reactor for iodine-sulfur process and hydrogen production test in Japan Atomic Energy Agency

竹上 弘彰; 野口 弘喜; 田中 伸幸; 岩月 仁; 上地 優; 笠原 清司; 今井 良行; 寺田 敦彦; 久保 真治

Nuclear Engineering and Design, 360, p.110498_1 - 110498_6, 2020/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:91.19(Nuclear Science & Technology)



Comparison of experimental and simulation results on catalytic HI decomposition in a silica-based ceramic membrane reactor

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 44(59), p.30832 - 30839, 2019/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:42.22(Chemistry, Physical)

In this study, the catalytic decomposition of hydrogen iodide was theoretically and experimentally investigated in a silica-based ceramic membrane reactor to assess the reactors suitability for thermochemical hydrogen production. The silica membranes were fabricated by depositing a thin silica layer onto the surface of porous alumina ceramic support tubes via counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. The performance of the silica-based ceramic membrane reactor was evaluated by exploring important operating parameters such as the flow rates of the hydrogen iodide feed and the nitrogen sweep gas. The influence of the flow rates on the hydrogen iodide decomposition conversion was investigated in the lower range of the investigated feed flow rates and in the higher range of the sweep-gas flow rates. The experimental data agreed with the simulation results reasonably well, and both highlighted the possibility of achieving a conversion greater than 0.70 at decomposition temperature of 400$$^{circ}$$C. Therefore, the developed silica-based ceramic membrane reactor could enhance the total thermal efficiency of the thermochemical process.


Effect of HIx solution concentration on ion-exchange membrane performance in electro-electrodialysis

田中 伸幸; 八巻 徹也*; 浅野 雅春*; 寺井 隆幸*

Journal of Membrane Science, 587, p.117171_1 - 117171_9, 2019/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:65.67(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスでは、HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O (HIx)溶液のHI濃縮のため、イオン交換膜を用いた電解電気透析法(EED)が適用されている。本報では、濃縮に伴う溶液濃度の変化が膜のH$$^{+}$$透過性能に対して与える影響について、導電率($$sigma$$)及び輸率($$t_{+}$$)の2つの指標を用いて、Nafion212及び放射線グラフト膜に対して実験的及び理論的に評価した。EEDの数理モデルに基づく理論解析から、$$sigma$$及び$$t_{+}$$はH$$^{+}$$及びI$$^{-}$$イオンの膜に対する含有量及び膜中の拡散係数により決まることが示される。また、実験結果から、イオン含有量に対するHIx溶液濃度依存性は十分小さいことが示され、イオンの拡散係数に対する溶液濃度依存性が$$sigma$$及び$$t_{+}$$の濃度依存性に対する支配因子となることが明らかとなった。加えて、本報では膜中のH$$^{+}$$及びI$$^{-}$$の拡散機構について考察し、各イオンの拡散に対して、I$$_{2}$$及びH$$_{2}$$Oが強く関与していることが示唆された。これは、膜に対するI$$_{2}$$及びH$$_{2}$$Oの親和性を制御することで、H$$^{+}$$透過性能を制御可能であることを示すものである。


膜技術と水素社会; 膜分離新ISプロセス技術の開発

稲垣 嘉之; 坂場 成昭; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*

日本海水学会誌, 73(4), p.194 - 202, 2019/08



Research and development on membrane IS process for hydrogen production using solar heat

Myagmarjav, O.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.

International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:68.51(Chemistry, Physical)

Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600$$^{circ}$$C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.


R&D status of hydrogen production test using IS process test facility made of industrial structural material in JAEA

野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 44(25), p.12583 - 12592, 2019/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:42.22(Chemistry, Physical)

工業材料製の連続水素製造試験設備によるプラント機器技術(耐食性、機器性能)及び運転手順の信頼性を確証する水素製造試験に取り組んでいる。本プロセスを構成する3つの反応工程(ブンゼン反応工程,硫酸分解反応工程, HI分解反応工程)を連結した連続水素製造試験を実施し、10NL/h、8時間の水素製造に成功した。この試験を通じて明らかとなった高濃度ヨウ素溶液を移送する耐食定量ポンプの軸封部に固体ヨウ素が蓄積し、ポンプが停止する課題に対し、固体ヨウ素の溶解除去を狙いとした、気液を併用して軸封部に流通させる軸バリアを開発した。本技術開発を用いることで、20NL/h、31時間と水素製造時間を延伸させることに成功した。


Module design of silica membrane reactor for hydrogen production via thermochemical IS process

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 44(21), p.10207 - 10217, 2019/04

 被引用回数:11 パーセンタイル:61.39(Chemistry, Physical)

The potential of the silica membrane reactors for use in the decomposition of hydrogen iodide (HI) was investigated by simulation with the aim of producing CO$$_{2}$$-free hydrogen via the thermochemical water-splitting iodine-sulfur process. Simulation model validation was done using the data derived from an experimental membrane reactor. The simulated results showed good agreement with the experimental findings. The important process parameters determining the performance of the membrane reactor used for HI decomposition, namely, reaction temperature, total pressures on both the feed side and the permeate side, and HI feed flow rate were investigated theoretically by means of a simulation. It was found that the conversion of HI decomposition can be improved by up to four times (80%) or greater than the equilibrium conversion (20%) at 400$$^{circ}$$C by employing a membrane reactor equipped with a tubular silica membrane. The features to design the membrane reactor module for HI decomposition of thermochemical iodine-sulfur process were discussed under a wide range of operation conditions by evaluating the relationship between HI conversion and number of membrane tubes.


Current R&D status of thermochemical water splitting hydrogen production iodine-sulfur process in Japan Atomic Energy Agency, 1; Hydrogen production test and component development

竹上 弘彰; 野口 弘喜; 田中 伸幸; 岩月 仁; 上地 優; 笠原 清司; 今井 良行; 寺田 敦彦; 久保 真治

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10



Current R&D status of thermochemical water splitting hydrogen production iodine-sulfur process in Japan Atomic Energy Agency, 2; Reliability improvements of corrosion-resistant equipment

上地 優; 野口 弘喜; 竹上 弘彰; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10



Development of ion-exchange membranes for the membrane Bunsen reaction in thermochemical hydrogen production by iodine-sulfur process

野村 幹弘*; 小平 岳秀*; 池田 歩*; 名嘉 康人*; 西嶋 陽之*; 今林 慎一郎*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*; 田中 伸幸; 久保 真治

Journal of Chemical Engineering of Japan, 51(9), p.726 - 731, 2018/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:21.78(Engineering, Chemical)



Faradaically selective membrane for liquid metal displacement batteries

Yin, H.*; Chung, B.*; Chen, F.*; 大内 隆成*; Zhao, J.*; 田中 伸幸; Sadoway, D. R.*

Nature Energy (Internet), 3(2), p.127 - 131, 2018/02

 被引用回数:19 パーセンタイル:75.53(Energy & Fuels)



R&D status in thermochemical water-splitting hydrogen production iodine-sulfur process at JAEA

野口 弘喜; 竹上 弘彰; 笠原 清司; 田中 伸幸; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 久保 真治

Energy Procedia, 131, p.113 - 118, 2017/12

 被引用回数:12 パーセンタイル:99.72


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