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論文

Effect of particle size on the colonization of biofilms and the potential of biofilm-covered microplastics as metal carriers

Wu, C.*; 田中 万也; 谷 幸則*; Bi, X.*; Liu, J.*; Yu, Q.*

Science of the Total Environment, 821, p.153265_1 - 153265_9, 2022/05

異なる粒径のマイクロプラスチックを淡水性の真菌である${it Acremonium strictum}$ KR21-2株とともに培養し、マイクロプラスチック表面にバイオフィルムを形成させた。それらの物理化学的特性を調べた結果、バイオフィルムによる被覆により表面への重金属元素の吸着容量が高くなり、その程度はマイクロプラスチックの粒径に関係していることが明らかとなった。このことは、マイクロプラスチックがバイオフィルム形成を通じて環境中における重金属の重要なキャリアとなり得ることを示している。

論文

Simultaneous sequestration of Co$$^{2+}$$ and Mn$$^{2+}$$ by fungal manganese oxide through asbolane formation

青島 未来*; 谷 幸則*; 藤田 理那*; 田中 万也; 宮田 直幸*; 梅澤 和寛*

Minerals (Internet), 12(3), p.358_1 - 358_16, 2022/03

本研究では、マンガン酸化菌${it Acremonium strictum}$ KR21-2株を用いた水溶液からのCo$$^{2+}$$除去実験を行った。その結果、Co$$^{2+}$$のみを含む水溶液よりもMn$$^{2+}$$とCo$$^{2+}$$の両方が含まれる水溶液を用いた際に、Co$$^{2+}$$の除去効率が高くなることが分かった。これは、Mn$$^{2+}$$とCo$$^{2+}$$の共存下においてアスボライト(Coを少量含むMn水酸化物)が形成されるためであると考えられる。

論文

Sorption of Pu(IV) on biogenic Mn oxide and complexation of Pu(IV) with organic ligands secreted by fungal cells

田中 万也; 谷 幸則*; 香西 直文; 大貫 敏彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(2), p.1109 - 1114, 2022/02

本研究では、マンガン酸化菌が形成したマンガン酸化物へのPu(IV)吸着メカニズムについて調べた。他のアクチノイドとの吸着挙動を比較したところ、Pu(IV)はU(VI)と類似しておりTh(IV)とは異なった吸着挙動を示した。このことから、マンガン酸化物表面に吸着したPu(IV)がPu(VI)に酸化されている可能性が示唆された。一方、マンガン酸化菌の菌糸のみに対して吸着実験を行ったところ、一旦菌糸に吸着したPu(IV)が時間とともに水溶液中に脱離していくことが明らかとなった。このことは、微生物から分泌された有機配位子とPu(IV)が錯形成していることを示唆しており、こうした錯形成は中性付近のpH条件下において顕著であった。

論文

Design for detecting recycling muon after muon-catalyzed fusion reaction in solid hydrogen isotope target

奥津 賢一*; 山下 琢磨*; 木野 康志*; 中島 良太*; 宮下 湖南*; 安田 和弘*; 岡田 信二*; 佐藤 元泰*; 岡 壽崇; 河村 成肇*; et al.

Fusion Engineering and Design, 170, p.112712_1 - 112712_4, 2021/09

水素同位体を利用したミュオン触媒核融合($$mu$$CF)では、核融合によって2.2$$mu$$sの寿命を持つミュオンが再放出され、それが次の標的と新たな核融合を引き起こす。我々は、水素・重水素混合固体から放出されたミュオンを収集して輸送する同軸輸送管を新たに開発し、輸送のための加速電圧などについて検討したので報告する。

論文

Time evolution calculation of muon catalysed fusion; Emission of recycling muons from a two-layer hydrogen film

山下 琢磨*; 奥津 賢一*; 木野 康志*; 中島 良太*; 宮下 湖南*; 安田 和弘*; 岡田 信二*; 佐藤 元泰*; 岡 壽崇; 河村 成肇*; et al.

Fusion Engineering and Design, 169, p.112580_1 - 112580_5, 2021/08

重水素・三重水素混合固体標的に負ミュオン($$mu$$)を入射し、ミュオン触媒核融合反応($$mu$$CF)の時間発展をルンゲクッタ法によって計算した。核融合によって生成する中性子の強度や、固体標的から真空中に放出されるミュオン量を最大化する三重水素含有率を明らかにした。

論文

Preferential elimination of Ba$$^{2+}$$ through irreversible biogenic manganese oxide sequestration

谷 幸則*; 柿沼 里美*; Chang, J.*; 田中 万也; 宮田 直幸*

Minerals (Internet), 11(1), p.53_1 - 53_14, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.03(Geochemistry & Geophysics)

本研究では、マンガン酸化活性を保った状態の生物性マンガン酸化物によるBa$$^{2+}$$除去メカニズムを調べた。水溶液中に二価マンガンを添加した場合には、新たなマンガン酸化相が形成されBa$$^{2+}$$が不可逆的に強く固定されることが明らかとなった。広域X線吸収微細構造スペクトルと粉末X線回折解析により、Ba$$^{2+}$$が層間に取り込まれることでマンガン酸化物の層状構造が安定化していることが分かった。

論文

Sequestration and oxidation of Cr(III) by fungal Mn oxides with Mn(II) oxidizing activity

鈴木 竜平*; 谷 幸則*; 内藤 博敬*; 宮田 直幸*; 田中 万也

Catalysts, 10(1), p.44_1 - 44_15, 2020/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:42.88(Chemistry, Physical)

本研究では、マンガン酸化菌KR21-2株を用いて形成させたマンガン酸化物に対してpH6のCr(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$水溶液を用いて一回もしくは繰り返し処理を行った。好気条件においてはマンガン酸化物によるCr(III)のCr(VI)への酸化が認められた。この際、Mn(IV)がMn(II)に一旦還元されるものの真菌の活性のためMn(II)の再酸化により溶液中ではマンガンは検出されなかった。一方、嫌気条件においてはCr(III)の酸化は反応の初期段階で停止し、Mn(II)の再酸化が起こらないため還元されたマンガンが溶液中で検出された。

論文

Quantitative micro-X-ray fluorescence scanning spectroscopy of wet sediment based on the X-ray absorption and emission theories; Its application to freshwater lake sedimentary sequences

勝田 長貴*; 高野 雅夫*; 佐野 直美; 谷 幸則*; 落合 伸也*; 内藤 さゆり*; 村上 拓馬*; 丹羽 正和; 川上 紳一*

Sedimentology, 66(6), p.2490 - 2510, 2019/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:39.34(Geology)

海や湖の堆積物の連続的な化学組成変化は、古環境の変化を推定する上で重要な情報となる。しかし、このような含水堆積物の化学組成をX線蛍光分析で測定する際は、吸着水がX線強度に及ぼす影響の評価が問題となる。本研究では、X線吸収・放出理論に基づきX線強度を補正する手法を検討し、含水堆積物に対して、$$mu$$-XRF走査型顕微鏡により化学組成の定量データを連続的に取得することを可能にした。

論文

Adsorption of Cs onto biogenic birnessite; Effects of layer structure, ionic strength, and competition cations

Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 坂本 文徳; 谷 幸則*; 大貫 敏彦

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 2(8), p.797 - 810, 2018/08

Mn酸化物の多くは微生物起源であり、Csを吸着することが知られている。本研究では、微生物起源Mn酸化物形成時に環境中の微量元素が取り込まれることによるMn酸化物の構造変化とCsの吸着挙動の関係を調べた。微生物起源Mn酸化物が金属イオン(Zn, Ni等)を取り込んで形成すると、取り込まれた金属イオンはpHが低下すると溶出し、Mn酸化物に空孔が生じる。この空孔がCsの吸着サイトとなることがわかった。

論文

Hydrological and climate changes in southeast Siberia over the last 33 kyr

勝田 長貴*; 池田 久士*; 柴田 健二*; 國分 陽子; 村上 拓馬*; 谷 幸則*; 高野 雅夫*; 中村 俊夫*; 田中 敦*; 内藤 さゆり*; et al.

Global and Planetary Change, 164, p.11 - 26, 2018/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:46.34(Geography, Physical)

バイカル湖ブグルジェイカサドルの堆積物中の化学組成を高分解能に分析することにより過去3.3万年以上の内陸シベリアの古環境及び古気候変動を復元した。完新世の気候は、6500年前に温暖、乾燥に変化し、氷期から間氷期の気候システムに遷移したことを示唆する。最終氷期においては、プリモールスキー山脈に起因する砕屑性炭酸塩の堆積がハインリッヒイベント(H3とH1)に伴って生じた。また、ハマル-ダバン山脈の氷河融解水がセレンガ川を通じて供給された。アレレード・ヤンガードリアス時に発生した無酸素底層水は、セレンガ川からの流水の減少とプリモールスキー山脈から供給された有機物の微生物分解で生じたものと考えられる。完新世初期の降水の減少は、8200年前の寒冷イベントに対応する。

論文

Fungus-promoted transformation of lanthanides during the biooxidation of divalent manganese

Yu, Q.; 大貫 敏彦; 田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 坂本 文徳; 谷 幸則*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 174, p.1 - 12, 2016/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:65.4(Geochemistry & Geophysics)

微生物細胞には希土類に対する高い吸着能がある。しかし、環境中での希土類の移行挙動に微生物がどのように影響するのかはわかっていない。本研究では、希土類元素の化学状態に及ぼす微生物活動の影響を調べた。Mn(II)酸化菌であるAeremonium strictumとMn(II)を含む水溶液に希土類元素を入れた。Mn(II)酸化菌からCe(IV)と特異的に結合する生体分子が放出され、その結果、Mn酸化物からのCe(IV)が脱離した。この生体分子は、3価の希土類元素や鉄とは結合しなかったので、休眠細胞から放出されることが知られている、金属に非特異的な有機物とは異なる。

論文

Specific sorption behavior of actinoids on biogenic Mn oxide

田中 万也*; 谷 幸則*; 大貫 敏彦

Chemistry Letters, 40(8), p.806 - 807, 2011/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:32.68(Chemistry, Multidisciplinary)

生物起源Mn酸化物へのTh, U, Npの吸着を調べた結果、吸着の序列は、合成Mn酸化物についての結果と異なり、Thの吸着が合成Mn酸化物に比べて小さかった。この原因は微生物が排出する有機物にThが配位したことであると考えられる。

論文

A Specific Ce oxidation process during sorption of rare earth elements on biogenic Mn oxide produced by Acremonium sp. strain KR21-2

田中 万也; 谷 幸則*; 高橋 嘉夫*; 谷水 雅治*; 鈴木 義規*; 香西 直文; 大貫 敏彦

Geochimica et Cosmochimica Acta, 74(19), p.5463 - 5477, 2010/10

 被引用回数:67 パーセンタイル:87.41(Geochemistry & Geophysics)

Mn酸化真菌KR21-2株により形成させた生物性Mn酸化物を用いてCe(III)酸化実験を行った。その結果、pH3.8$$sim$$7の水溶液中において生物性Mn酸化物によりCe(III)がCe(IV)へと酸化されることが明らかとなった。さらにpHが中性付近では微生物が分泌した有機配位子と酸化されたCe(IV)が結合し、水溶液中で安定化することが明らかとなった。

論文

Interaction of inorganic arsenic with biogenic manganese oxide produced by a Mn-oxidizing fungus, strain KR21-2

谷 幸則*; 宮田 直幸*; 大橋 舞子*; 大貫 敏彦; 瀬山 春彦*; 岩堀 惠祐*; 相馬 光之*

Environmental Science & Technology, 38(24), p.6618 - 6624, 2004/12

 被引用回数:76 パーセンタイル:83.48(Engineering, Environmental)

Mn酸化真菌であるKR21-2菌を用いてMn酸化物を生成する過程でのAsの挙動を調べた結果、Mnが酸化されてMn酸化物が形成される過程でAsは取り込まれる。しかし、取り込まれたAsの一部はMn酸化物が形成された後で脱離されることが分かった。また、Asの酸化数が3あるいは5であってもMn酸化物に取り込まれたAsの酸化数は5価だった。

口頭

Ce oxidation by Mn oxide produced by Acremonium sp. strain KR21-2

田中 万也; 谷 幸則*; 大貫 敏彦

no journal, , 

これまで微生物により形成されたMn酸化物による重元素の化学状態変化に関する研究はほとんど行われてこなかった。そこで、本研究ではMn酸化真菌KR21-2株により形成させたMn酸化物によるCe酸化機構に関する研究を行った。すべての希土類元素を添加した10mM NaCl水溶液を用いて生物性Mn酸化物への希土類元素吸着実験を行った。また、Ceを吸着させた生物性Mn酸化物のXAFS(X線吸収微細構造)測定を行った。希土類元素分配パターンやXAFSスペクトルから、pH4$$sim$$7において生物性Mn酸化物によりCe(III)がCe(IV)へと酸化されることが明らかとなった。また、pHが高くなるにつれて水溶液中でCe(IV)が安定化することを示す結果も得られ、Ce(III)酸化過程への微生物の特異的な関与の可能性が示唆された。本研究の結果はこれまでに報告例がなく生物性Mn酸化物による重元素の化学状態変化に関する重要な成果である。

口頭

マンガン酸化真菌KR21-2株による特異的なCe(III)酸化機構

田中 万也; 谷 幸則*; 大貫 敏彦

no journal, , 

Mn(IV)酸化物は重元素に対して高い吸着能を示すと同時に、強い酸化力によりさまざまな重元素を酸化することが知られている。そのため、Mn酸化物は自然環境中の元素循環における重要な担体の一つとして考えられている。そこで、微生物が形成するMn酸化物よるCe(III)酸化過程について研究を行った。Mn酸化真菌及び真菌により形成させたMn酸化物を用いて希土類元素吸着実験を行った。その結果、pH3.8で分配係数パターンに大きな正のCe異常が認められた。しかし、pHが上昇するにつれて正のCe異常が小さくなり、pHが6.5$$sim$$6.8ではCe異常の極性が正から負へと変化した。これはpHが中性付近ではCeが他の希土類元素に比べて選択的に水溶液中に存在していることを示している。XANESスペクトルの測定結果はCe異常の正負にかかわらずCe(IV)の存在を示しており、Mn酸化物によりCe(III)が酸化されたことを示した。したがって、pH中性付近で認められる負のCe異常はMn酸化物により一旦酸化されたCe(IV)が何らかの形で水溶液中に溶存していることを示唆している。

口頭

Development of negative Ce anomalies in biogenic Mn oxide; The Role of microorganism on REE mobility during the bio-oxidation of Mn$$^{2+}$$

Yu, Q.; 大貫 敏彦; 田中 万也*; 香西 直文; 山崎 信哉; 坂本 文徳; 谷 幸則*

no journal, , 

Bio-oxidation of Mn$$^{2+}$$ is ubiquitously occurring in most aquatic and terrestrial environments, which strongly affected the migration of trace elements as well as radionuclides under environmental condition. In the present work, sorption of REEs during bio-oxidation and precipitation of Mn$$^{2+}$$ was investigated using Acremonium sp. strain KR21-2 under neutral pH conditions. The sorption ratio of REE decreased with increasing citrate concentration, but more negative Ce anomaly was observed for the sample without citrate, and in citrate concentration higher than 0.4 mM. In both cases, the oxidation of Mn$$^{2+}$$ was suppressed. The analysis of HPLC showed that additional organic molecules were released from hyphae when Mn$$^{2+}$$ bio-oxidation was suppressed. This observation suggests that, microbe activity strongly influences oxidation state as well as chemical speciation of Ce, which consequently affect the migration of Ce in waters system.

口頭

Adaptive interactions between Live Acremonium strictum KR21-2 Fungus and REEs during Mn(II) bio-oxidation

Yu, Q.; 大貫 敏彦; 田中 万也*; 香西 直文; 山崎 信哉*; 坂本 文徳; 谷 幸則*

no journal, , 

真菌が活性化でMn(II)を酸化する過程でREE元素をMnO$$_{2}$$に吸着することを明らかにした。一方、水溶液にクエン酸を添加することにより、MnO$$_{2}$$派生性したが、希土類の吸着は減少した。REEのパターンを調べたところCeに負の異常が見られた。Ceの酸化数は4価であることから、Ce(IV)を優先的に溶出する有機物が存在することが分かった。

口頭

Fungus activity promoted transformation of REEs during bio-oxidation of Mn(II)

Yu, Q.; 大貫 敏彦; 田中 万也*; 香西 直文; 坂本 文徳; 谷 幸則*

no journal, , 

It is well known that microorganisms possess high sorption capability for REEs. However, the biological effect of metabolically active fungus on the transformation of REEs in aquatic environment is unclear. This study compared the biotransformation of REEs during biooxidation of Mn(II) in the absence of trisodium citrate versus that in the presence of trisodium citrate. In the absence of trisodium citrate, one of the biomolecules released from the fungus associated only with Ce and not with the other REEs or Fe, suggesting that this biomolecule specifically associates with Ce(IV) and is different from siderophore like substances. In contrast, in the presence of trisodium citrate, release of the specific Ce(IV) binding biomolecule was not observed. The present findings highlight that microbe adaptation and defense mechanisms could convert Ce to a more mobile form at the water Mn oxide interface.

口頭

Effect of live acremonium strictum KR21-2 fungus on the mobility of REEs during the bio-oxidation of Mn(II)

Yu, Q.; 大貫 敏彦; 田中 万也*; 香西 直文; 坂本 文徳; 谷 幸則*

no journal, , 

It is well known that microorganisms possess high sorption capability for REEs. However, their biological effect on the migration of REEs in aquatic environment is unclear. To test the biological response of the fungus to REEs, fungus spores were incubated in a medium contained Mn(II) and REE(III)s. In a comparison test, trisodium citrate, a strong chelating agent for REEs, was added to the same medium to compare the cell response to REEs under reduced REEs sorption conditions. In the absence of citrate, One of the biomolecules released from the fungus associated only with Ce and not with the other REEs or Fe, suggesting that this biomolecule specifically associates with Ce(IV) and is different from siderophore like substances. In contrast, in the presence of trisodium citrate, neither desorption of Ce nor release of the specific Ce(IV)-binding biomolecule was observed. The present findings highlight the impact of microbe adaptation and defense mechanisms on REEs migration.

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