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論文

Application of diffusive gradients in thin films (DGT) for the dynamic speciation of radioactive cesium in Fukushima Prefecture, Japan

田中 琢朗*; 福岡 将史*; 戸田 賀奈子*; 中西 貴宏; 寺島 元基; 藤原 健壮; 庭野 佑真*; 加藤 弘亮*; 小林 奈通子*; 田野井 慶太朗*; et al.

ACS ES&T Water (Internet), 4(8), p.3579 - 3586, 2024/08

Radioactive cesium released by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident in March 2011 remains in the forest environment and is being transported to the ocean via residential areas by runoff into river systems. Most of the $$^{137}$$Cs in river water exists as suspended forms, being strongly fixed by micaceous clay minerals. If this fraction can change its form into dissolved forms, this results in additional input of bioavailable $$^{137}$$Cs. In this study, in-situ sampling of $$^{137}$$Cs at multiple rivers in Fukushima Prefecture was conducted using the DGT (diffusive gradient in thin film) devices to investigate the dynamics of radioactive cesium in river environments. At almost all sampling points, the DGT $$^{137}$$Cs concentrations exceeded dissolved $$^{137}$$Cs concentrations, revealing the existence of a flux from the suspended to the dissolved forms. This additional input was found to have higher $$^{137}$$Cs/ $$^{133}$$Cs ratios, compared those of Cs in the dissolved form. This study demonstrates that the bioavailability of $$^{137}$$Cs can be underestimated by assessing only the dissolved form due to $$^{137}$$Cs flux from the suspended particles likely caused by their dissolution.

論文

Evaluation and mitigation of reactive ion etching-induced damage in AlGaN/GaN MOS structures fabricated by low-power inductively coupled plasma

野崎 幹人*; 寺島 大貴*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; 渡部 平司*

Japanese Journal of Applied Physics, 59(SM), p.SMMA07_1 - SMMA07_7, 2020/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:25.61(Physics, Applied)

AlGaN/GaN高移動度トランジスタ(HEMT)はヘテロ界面に誘起される高濃度・高移動度な2次元電子ガス(2DEG)により高周波・高出力動作を実現できるが、トランジスタのノーマリーオフ化のためにはゲート下のAlGaN層を薄層化したリセス構造の形成等が必要となる。AlGaN層は誘導結合プラズマを用いた反応性イオンエッチング(ICP-RIE)により比較的容易に薄層化できるが、エッチング時の損傷による特性劣化が懸念される。本研究ではICP-RIE後のAlGaN層に対し放射光光電子分光分析やホール効果測定を行い、AlGaN/GaN構造に対する極低バイアス電力のICP-RIEが加工表面の変質や2DEG特性劣化などの加工損傷を大幅に低減できることを示した。またRIE加工面上でのMOS構造形成では、プロセス中に表面変質層が酸化されるため、界面特性が2DEG特性ほど強くバイアス電力に影響されないことがわかった。

論文

SiO$$_{2}$$/AlON stacked gate dielectrics for AlGaN/GaN MOS heterojunction field-effect transistors

渡邉 健太*; 寺島 大貴*; 野崎 幹人*; 山田 高寛*; 中澤 敏志*; 石田 昌宏*; 按田 義治*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, 57(6S3), p.06KA03_1 - 06KA03_6, 2018/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:44.18(Physics, Applied)

AlGaN/GaN MOS-HFETの高性能化・ノーマリオフ化には、高品質なゲート絶縁膜が必要である。これまで我々はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$に窒素を添加したAlON膜がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$膜よりも電子注入耐性および界面特性に優れることを明らかにしている。本研究では、その良好な界面特性を維持しつつ、更に絶縁性の向上を図るため、薄いAlON界面層上にバンドギャップの広いSiO$$_{2}$$膜を積層したSiO$$_{2}$$/AlON/AlGaN/GaN構造について検討した。その結果、AlON界面層の厚さが約3.3nmと薄い場合でも、SiO$$_{2}$$/AlON積層構造はAlON単層の場合と同等の容量-電圧特性を示し、良好な界面特性を示した。また、絶縁破壊電界はAlON単層と比べて2倍以上の約8MV/cmを示した。以上の結果は、SiO$$_{2}$$/AlON積層構造が優れた界面特性と絶縁特性を両立するGaN MOSデバイス向けゲート絶縁膜として有望であることを意味している。

論文

Europium binding to humic substances extracted from deep underground sedimentary groundwater studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy

斉藤 拓巳*; 青柳 登; 寺島 元基

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(4), p.444 - 451, 2017/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:52.01(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に係る研究開発では、III価のマイナーアクチノイドが、地下水中に存在する腐植物質との錯生成などの相互作用により、移行することが懸念されている。本研究では、この相互作用を理解するため、マイナーアクチノイドの化学アナログであるEu$$^{3+}$$イオンと、地表から250m以深における堆積層の地下水から採取した腐植物質との相互作用に関する分光計測を行った。時間分解レーザー誘起蛍光分光法とマルチモード因子分析法によって、スペクトルのpHあるいは塩濃度に依存した変化を解析・評価した。その結果、2つの因子が存在し、Eu$$^{3+}$$を含む異なる化学種に対応することが明らかになった。1つは、地表の腐植物質と錯生成した化学種であり、もう1つは、深部地下水の腐植物質と錯生成した化学種である。また、Eu$$^{3+}$$と腐植物質の相互作用は、地表の腐植物質よりも、深部地下の腐植物質の方が大きいことが分かった。この結果は、地下水中での核種移行の研究において、地表の腐植物質のみを取り扱うのでは不十分であり、深部地下に存在する腐植物質との相互作用が大きく影響することを意味している。

論文

X-ray absorption spectroscopy in the heavy Fermion compound $$alpha$$-YbAlB$$_4$$ at high magnetic fields

寺島 拓*; 松田 康弘*; 久我 健太郎*; 鈴木 慎太郎*; 松本 洋介*; 中辻 知*; 近藤 晃弘*; 金道 浩一*; 河村 直己*; 水牧 仁一朗*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 84(11), p.114715_1 - 114715_4, 2015/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:33.13(Physics, Multidisciplinary)

$$alpha$$-YbAlB$$_4$$ shows strong valence fluctuation as well as heavy fermion behavior at low temperatures. It has been theoretically suggested that the quantum criticality owing to the valence fluctuation found in Yb ions plays an important role in the peculiar properties of this material. In this work, we measured the X-ray absorption spectra (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) at the L3 edge of Yb ions in high magnetic fields of up to 40 T. It is found that the XAS are almost independent of the magnetic field at 2 K, which proves that there is no significant valence change in this field range. The XMCD spectrum exhibits a distinct negative peak at the low-energy side of the L3 edge as well as the main positive peak near the white line. The negative XMCD peak is attributed to the quadrupole transition between the 2p and 4f states, and gives us microscopic information on the 4f state. This finding supports the recent theoretical proposal that $$|J_Z=pm5/2rangle$$ is the ground state of the localized Yb magnetic moment, where $$J_Z$$ is the z-component of the total angular momentum of Yb$$^{3+}$$.

論文

Physicochemical and ion-binding properties of highly aliphatic humic substances extracted from deep sedimentary groundwater

斉藤 拓巳; 寺島 元基; 青柳 登; 長尾 誠也*; 藤嶽 暢英*; 大貫 敏彦

Environmental Science; Processes & Impacts, 17(8), p.1386 - 1395, 2015/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:30.10(Chemistry, Analytical)

堆積岩系深部地下水より抽出された腐植物質は脂肪鎖および硫黄含有量に富み、サイズも小さく、表層環境由来の腐植物質とは異なっていた。一方、この深部地下水腐植物質のプロトン解離性官能基量は表層腐植物質と同程度であるにも関わらず、銅イオンの結合量は小さくなった。NICA-Donnanモデルの適用から、このような銅イオンの小さな結合量が、低pHにおいて、銅イオンが化学的に均質なカルボキシル基に単座配位で結合していることに起因することが示唆された。そして、pHの増加にともなって、結合モードから、単座から、カルボキシル基とアルコール性水酸基が関わる多座配位に変化することが分かった。本研究は、表層環境由来の腐植物質と比較して、深部地下水腐植の物理化学的性質やイオンとの反応性が異なることを示すものである。

論文

Synchrotron X-ray spectroscopy study on the valence state and magnetization in $$alpha$$-YbAl$$_{1-x}$$Fe$$_x$$B$$_4$$ ($$x=0.115$$) at low temperatures and high magnetic fields

寺島 拓*; 松田 康弘*; 久我 健太郎*; 鈴木 慎太郎*; 松本 洋介*; 中辻 知*; 近藤 晃弘*; 金道 浩一*; 河村 直己*; 水牧 仁一朗*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 592(1), p.012020_1 - 012020_6, 2015/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:41.84(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

価数転移に伴う量子臨界現象が理論的に提案され、希土類金属間化合物における価数揺動現象が注目を集めている。最近、$$beta$$-YbAlB$$_4$$がチューニングなしで量子臨界を示すことと強い混合原子価状態にあることが見出された。この研究では我々は$$alpha$$-YbAl$$_{1-x}$$Fe$$_x$$B$$_4$$ ($$x=0.115$$)について磁化曲線とX線吸収を測定した。この物質は、局所的には$$beta$$-YbAlB$$_4$$と同一構造をもつ多形である。磁化測定とX線測定はそれぞれ55Tと40Tまで行った。Yb価数のわずかな上昇が磁化曲線が傾きの変化を示す磁場で観測された。

口頭

電気化学測定を用いた堆積岩系深部地下水腐植物質の酸化還元特性評価

斉藤 拓巳; 寺島 元基; 大貫 敏彦

no journal, , 

堆積岩系深部地下水より抽出・精製された腐植物質の酸化還元能をメディエーターを用いたバルク電気分解およびサイクリックボルタンメトリーにより評価した。通常、腐植物質の電極反応は遅いが、適切なメディエーターを用いることで、可逆的な電流電圧曲線が得られた。腐植物質の酸化還元容量は芳香族性と高い相関を示し、深部地下水中の腐植物質の酸化還元容量が表層の腐植物質よりも小さいことが明らかになった。

口頭

Loading effect on Eu(III) binding to groundwater humic acid; Application of NICA-Donnan model

寺島 元基; 斉藤 拓巳; 石井 智子*; 赤木 洋介*; 舘 幸男

no journal, , 

低濃度のEu(III)と幌延の地下研究施設の地下水から分離・精製したフミン酸との錯形成データを溶媒抽出法を用いて取得し、NICA-Donnanモデルを用いた計算値との比較から調査した。その結果、NICA-Donnanモデルは、低濃度のEu(III)と 地下水中のフミン酸との錯形成を過大評価することを見出し、より現実的な評価に向けてモデルパラメータの再整備が必要であることを指摘した。

口頭

幌延深部地下水フミン酸の特性評価とプロトン化反応熱力学量の導出

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 長尾 誠也*; 斉藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 寺島 元基

no journal, , 

北海道幌延の深度250m/350m地下水からIHSS法を用いて抽出したフミン酸に対してサイズ排除クロマト(SEC), 流動場分画法(Fl-FFF), 熱量滴定法を適用し、特性評価とプロトン化反応熱力学量の導出を行った。また、表層土壌から抽出された標準フミン酸と結果を比較し、反応機構を考察した。

口頭

硬組織内部の$$^{90}$$Srの分布測定のための少量試料中$$^{90}$$Srの測定

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 木野 康志*; 岡 壽崇; 奥津 賢一*; 山下 琢磨*; et al.

no journal, , 

硬組織(歯や骨)は動物の生息環境中の$$^{90}$$Srの分布の指標とされている。硬組織は代謝の遅い生体組織であるため、組織内に生体の$$^{90}$$Sr取り込みの履歴を残す可能性がある。硬組織内での$$^{90}$$Srの分布を明らかにするためには、硬組織を分割し微細な試料の測定が求められる。本発表では、少量試料に有利なICP-MS法の妥当性を明らかにするために、放射能測定法との比較を行った。放射能測定法およびICP-MS法ともに0.10g中の硬組織中$$^{90}$$Srの定量に成功した。LODを比較すると、1.0g試料の放射能測定が最も低く、続いて0.10g試料のICP-MS測定、0.10gの放射能測定が最も大きいという結果であった。またICP-MS法の分析時間は8時間と、放射能測定法より短時間での分析である。硬組織の微細な破片を測定する場合、ICP-MS法は放射能測定法同様に、$$^{90}$$Sr分析法として適用可能であると考えられる。今後、定量値のばらつきや検出感度を改善することで、より実用的な生体の$$^{90}$$Sr取り込み履歴の調査に応用できると考えられる。

口頭

幌延URL地下水を用いたコロイドに関する研究,1; 限外濾過手法を用いた地下水中のコロイド特性調査

天野 由記; 雨宮 浩樹; 村上 裕晃; 岩月 輝希; 寺島 元基; 水野 崇; 桐島 陽*; 久野 温*; 佐々木 隆之*; 窪田 卓見*; et al.

no journal, , 

幌延URLにて、ボーリング掘削による汚染の影響を極力排除し、原位置環境条件を保持した状態で、限外濾過手法を用いてコロイドを採取した。コロイド粒子と微量元素の相互作用に関する基礎情報を得るために、地下水及びコロイドの化学特性について評価した。

口頭

放射性微粒子のフッ素系界面活性剤のpH依存相分離現象に基づく均一液液抽出

中川 太一; 鈴木 怜花*; 松枝 誠; 寺島 元基; 堀田 拓摩; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 高貝 慶隆*

no journal, , 

微粒子状の放射性核種は、環境中での動態に影響を及ぼす可能性がある。しかし、環境水中の微粒子は濃度が非常に低いため、分析装置で計測・評価するためには、前濃縮が必要であるが、一般的なフィルターろ過や遠心分離では、濃縮時の凝集により粒径や形態が変化してしまう。近年、相分離現象を利用する金属酸化物微粒子の抽出・分離が報告されている。その中でも、フッ素系界面活性剤の相分離現象を利用した均一液液抽出法は、高い濃縮倍率が報告されているが、金属酸化物微粒子に対する応用例は少なかった。本研究では、代表的な放射性微粒子としてUO$$_{2}$$に対するフッ素系界面活性剤による均一液液抽出法の抽出挙動を調査するとともに、環境水への適応を検討した。

口頭

放射性核種の移行に対する腐植物質の影響評価

寺島 元基; 斉藤 拓巳*; 岡崎 充宏*; 舘 幸男; 飯島 和毅

no journal, , 

核種移行に対する有機物影響の定量評価には、多様な地質環境条件における種々の移行遅延プロセスを10万年以上におよぶ時間スケールにおいて相互に関連させて取り扱う必要があり、コンピュータシミュレーションが有効な手段となる。シミュレーションでは、評価モデルとモデルパラメータデータベースが不可欠であり、これまでに様々なモデルやデータベースが開発されている。しかし、時空間的に多様な天然有機物に対して万能なモデルやデータベースは存在しないのが現状である。本発表では、場が与えられた際に用いる影響評価手法の開発を目的に実施した(1)核種-腐植物質錯形成モデルパラメータ整備手法の開発および、(2)核種-腐植物質-母岩三元系収着・拡散モデルの開発についてその成果を紹介するとともに課題について議論する。

口頭

堆積岩系深部地下水腐植物質の錯生成特性

斉藤 拓巳; 寺島 元基

no journal, , 

腐植物質(HS)は動植物の遺骸が分解縮合する過程で生成する天然有機物であり、様々な土壌・水系環境に一般的に含まれている。HSは、その炭素骨格上に、カルボキシル基などの多数の官能基を有しているため、有害金属イオンと錯生成し、その動態を大きく変化させうる。放射性廃棄物地層処分をはじめとする今後の地下深部の大規模利用では、表層環境とは大きく異なる深部地下環境中での有害物質の動態理解に基づく、地下環境の汚染防止が求められる。しかし、表層由来のHSと比べ、深部地下水中のHSの質的・量的理解は不足している。本研究では、堆積岩系の地下水から抽出・精製されたHSに対する金属イオンの錯生成挙動を電位差滴定やレーザ蛍光分光測定、X線吸収分光(XAS)測定などを用いて評価した

口頭

Ion-binding properties of humic substance in deep sedimentary groundwater

斉藤 拓巳*; 寺島 元基

no journal, , 

腐植物質は、様々な環境に遍在し、汚染物質の移行に重要な役割を果たす。地下深部もまた例外ではないが、地下深部の腐植物質の物理化学やイオン結合特性は、その回収の困難さから、ほとんど明らかにされていない。これまでの地下深部の腐植物質についての限られた研究により、地下深部の腐植物質は、表層あるいは浅い地下環境中の腐植物質とは異なった特色を持つことが認められている。そこで、我々は、原子力機構の幌延の地下研究施設の深度-250mの堆積岩層中の地下水から抽出したフミン酸とフルボ酸について、化学組成、サイズ分布、分光学的特性、イオン結合を調査している。本発表では、幌延の地下深部の腐植物質と表層の腐植物質との類似性と相異について述べる。

口頭

SiO$$_{2}$$/AlON stacked gate dielectrics for AlGaN/GaN MOS-HFET

渡邉 健太*; 寺島 大貴*; 野崎 幹人*; 山田 高寛*; 中澤 敏志*; 石田 昌宏*; 按田 義治*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; et al.

no journal, , 

AlGaN/GaN MOS-HFETの高性能化・ノーマリオフ化には、高品質なゲート絶縁膜が必要である。これまで我々はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$に窒素を添加したAlON膜がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$膜よりも電子注入耐性および界面特性に優れることを明らかにしている。本研究では、その良好な界面特性を維持しつつ、更に絶縁性の向上を図るため、薄いAlON界面層上にバンドギャップの広いSiO$$_{2}$$膜を積層したSiO$$_{2}$$/AlON/AlGaN/GaN構造について検討した。その結果、AlON界面層の厚さが約3.3nmと薄い場合でも、SiO$$_{2}$$/AlON積層構造はAlON単層の場合と同等の容量-電圧特性を示し、良好な界面特性を示した。また、絶縁破壊電界はAlON単層と比べて2倍以上の約8MV/cmを示した。以上の結果は、SiO$$_{2}$$/AlON積層構造が優れた界面特性と絶縁特性を両立するGaN MOSデバイス向けゲート絶縁膜として有望であることを意味している。

口頭

DGTを用いた福島県河川におけるCs-137置換活性成分の評価, 2; 河川流域における検討

田中 琢朗*; 斉藤 拓巳*; 戸田 賀奈子*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 中西 貴宏; 小林 奈通子*; 田野井 慶太朗*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故によって放出され、現在も森林環境中に残存するCs-137が、河川を通じて海洋に放出され、動植物によって吸収されることが懸念されている。この河川中のCs-137の大部分は、水中に懸濁する粘土鉱物などに固定されているが、容易に脱離する置換活性成分と呼ばれるCsも存在する。この置換活性を持つCs-137は生物学的利用能に影響することがわかっている。本研究では、DGTと呼ばれるパッシングサンプラーを用いて、福島県の複数河川の上流から下流にかけて、Cs-137の置換活性成分をその場サンプリングした。既往研究と異なる時期により多くの地点で実施することで、サンプリング時期や河川流域の違いが置換活性成分に与える影響を議論する。

口頭

DGTを用いた福島県河川における$$^{137}$$Cs置換活性成分の評価,3; 地球化学パラメータを用いた検討

田中 琢朗*; 斉藤 拓巳*; 戸田 賀奈子*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 中西 貴宏; 小林 奈通子*; 田野井 慶太朗*; 加藤 弘亮*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故によって放出され、現在も森林環境中に残存する$$^{137}$$Csが、河川を通じて海洋に放出され、動植物によって吸収されることが懸念されている。この河川中の$$^{137}$$Csの大部分は、水中に懸濁する粘土鉱物などに固定されているが、容易に脱離する置換活性成分と呼ばれるCsも存在する。この置換活性を持つ$$^{137}$$Csは生物学的利用能に影響することがわかっている。本研究では、DGTと呼ばれるパッシングサンプラーを用いて、福島県の複数河川の上流から下流にかけて、$$^{137}$$Csの置換活性成分をその場サンプリングした。懸濁態$$^{137}$$Csや河川水中の地球化学パラメータとの関係を調べることにより、置換活性成分の脱離挙動やそれに影響を与える要因について議論する。

口頭

Eu(III)の堆積岩への収着・拡散に対する腐植物質の影響

寺島 元基; 舘 幸男; 斉藤 拓巳*; 飯島 和毅; 下田 紗音子*; 中澤 俊之*; 吉川 英樹

no journal, , 

Euの堆積岩への収着・拡散に対する腐植物質のマトリックス拡散との関係を明らかにすることを目的に、Eu腐植物質-堆積岩三元系におけるEu及び腐植物質の収着・拡散挙動をトレーサー減衰法に基づく拡散試験から調査した。地下水条件下において得られた減衰曲線から、アルドリッチ社製フミン酸はEuの収着・拡散に影響したのに対し、地下水から分離・精製した腐植物質(フルボ酸及びフミン酸)はEuの収着・拡散に対する影響が極めて小さいことを見いだした。バッチ収着試験及び錯形成能の知見から、以上の影響の相違が腐植物質の錯形成能の相違によるものであった。一方、腐植物質の減衰曲線から、腐植物質の収着・拡散の程度は腐植物質の種類によらず小さいことを示した。流動場分画法を用いるサイズ分布測定の結果は、トレーサー溶液中のすべての腐植物質のサイズ分布に変化がないことを示し、腐植物質が堆積岩内部へ拡散していないことを支持した。以上の結果から、腐植物質共存下におけるEuの収着・拡散は、腐植物質との錯形成やその収着に関係するものの、腐植物質の堆積岩へのマトリックス拡散との関連性は低いと考えられた。

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