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論文

アルミニウムの自発的な界面剥離現象の謎に迫る; より高強度の金属材料開発に向けて

戸田 裕之*; 都留 智仁; 山口 正剛; 松田 健二*; 清水 一行*; 平山 恭介*

化学, 75(10), p.48 - 53, 2020/10

アルミニウム合金の水素脆化に関して、原子分解能をもつ電子顕微鏡観察による原子配列の情報を得ることで、材料中の原子レベルの欠陥と水素の相互作用を解析できる精密な原子モデルを構築した。これを用い、電子状態計算に基づくシミュレーションによって欠陥構造における水素の振る舞いや、水素がもたらす破壊プロセスを明らかにすることを目指した。一方、大型シンクロトロン放射光施設を用いたアルミニウムの破壊挙動の3D連続観察、およびその画像解析技術を駆使し、水素によって誘発される破壊挙動の特徴を捉えるとともに、水素脆化制御に至る学術アプローチを構築する試みも併せて行った。

論文

Hydrogen trapping in Mg$$_2$$Si and Al$$_7$$FeCu$$_2$$ intermetallic compounds in aluminum alloy; First-principles calculations

山口 正剛; 都留 智仁; 海老原 健一; 板倉 充洋; 松田 健二*; 清水 一行*; 戸田 裕之*

Materials Transactions, 61(10), p.1907 - 1911, 2020/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:52.49(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム合金中の金属間化合物Mg$$_2$$Si及びAl$$_7$$FeCu$$_2$$の水素トラップエネルギーを第一原理から計算した。Mg$$_2$$Siは水素をトラップしないが、Al$$_7$$FeCu$$_2$$はその結晶内部に水素原子を0.56eV/atomという強いトラップエネルギーでトラップすることが分かった。このことは、合金の製造過程でAl$$_7$$FeCu$$_2$$化合物の生成を適切に制御できれば、水素脆化の防止に役立つことを意味している。

論文

The Possible transition mechanism for the meta-stable phase in the 7xxx aluminium

Bendo, A.*; 松田 健二*; 西村 克彦*; 布村 紀男*; 土屋 大樹*; Lee, S.*; Marioara, C. D.*; 都留 智仁; 山口 正剛; 清水 一行*; et al.

Materials Science and Technology, 36(15), p.1621 - 1627, 2020/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:33.39(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム合金の準安定相は機械的性質に最も寄与する一次のナノサイズの析出物である。7xxx系アルミニウム合金における硬度の連続的上昇はクラスターやGPゾーンから準安定の$$eta'$$相への相変態に関係する。構造的および組成的変態は最も低い活性化エネルギーの経路に従って生じる。本研究は、構造的相変態がどのようにして生じるかを拡散の最短経路に基づいて評価するものであり、高分解能透過型電子顕微鏡を用いて、相変態の動的挙動を捉えることに成功した。

論文

Hydrogen-accelerated spontaneous microcracking in high-strength aluminium alloys

都留 智仁; 清水 一行*; 山口 正剛; 板倉 充洋; 海老原 健一; Bendo, A.*; 松田 健二*; 戸田 裕之*

Scientific Reports (Internet), 10, p.1998_1 - 1998_8, 2020/04

 被引用回数:19 パーセンタイル:78.86(Multidisciplinary Sciences)

鉄やチタンと異なりアルミニウムは熱処理で他の相が生成することがないため、高強度アルミニウム合金の生成には析出物による時効強化が唯一の方法として用いられてきた。そのため、高濃度に分布した析出物は機械特性や水素脆化に重要な役割を果たす。これまで、7000番のアルミニウム合金における析出物とマトリクス界面は整合であるため、水素によるデコヒージョンの要因になると考えられていなかった。本研究では、実験と理論、および第一原理計算を連携することで、欠陥にトラップされる水素分配を理論的に予測することに成功した。さらに、アルミニウム合金で観察される擬へき開破壊のメカニズムについて、析出物界面にトラップされた水素は占有率が上昇しても安定にトラップし続け、自発的に破壊することがその要因であることを明らかにした。

論文

An Unreported precipitate orientation relationship in Al-Zn-Mg based alloys

Bendo, A.*; 松田 健二*; Lervik, A.*; 都留 智仁; 西村 克彦*; 布村 紀男*; Holmestad, R.*; Marioara, C. D.*; 清水 一行*; 戸田 裕之*; et al.

Materials Characterization, 158, p.109958_1 - 109958_7, 2019/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:76.36(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム(Al)合金中のMgZn$$_2$$析出物の観察を、電子線回折, 明視野透過型電子顕微鏡、及び、原子スケール走査透過型電子顕微鏡イメージングの組合せを用いて行った。その結果、$$eta$$-MgZn$$_2$$析出物相とAl格子との間に、未だ報告されていない$$eta_{13}$$方位関係の存在を明らかにした。その界面の原子モデルを作成し第一原理計算による構造緩和計算を行ったところ、最も不整合な方位において観察されるステップ状の構造をよく説明できる計算結果が得られた。

論文

中性子イメージングによる純パラジウムおよびアルミニウム合金中の水素濃度解析

清水 一行*; 林田 洋寿*; 戸田 裕之*; 甲斐 哲也; 松本 吉弘*; 松本 佳久*

日本金属学会誌, 83(11), p.434 - 440, 2019/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.53(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

Neutron imaging experiment was performed to visualize the distribution of solute hydrogen in an Al-10.1%Zn-1.2%Mg alloy and a pure palladium after hydrogen charging. Changes in the contrast of neutron transmission images caused by hydrogen were clearly observed in a palladium. In the wavelength range of 2-3 AA and 5-13.5 AA, the mean neutron transmission around the center of a hydrogen-charged palladium were 0.692 and 0.511, respectively. The hydrogen content in a palladium was estimated to be 10.8 mol% from the measured neutron transmission. This study has demonstrated that hydrogen content can be analyzed by considering the wavelength dependence of neutron intensity. On the other hand, hydrogen could not be observed from the neutron transmission image in Al-Zn-Mg alloys. This was due to the low hydrogen content, which was mass ppm level even after hydrogen charging, and statistical precision was not sufficient to discuss the amount of hydrogen of the mass ppm order.

論文

Effect of copper addition on precipitation behavior near grain boundary in Al-Zn-Mg alloy

松田 健二*; 安元 透*; Bendo, A.*; 土屋 大樹*; Lee, S.*; 西村 克彦*; 布村 紀男*; Marioara, C. D.*; Lervik, A.*; Holmestad, R.*; et al.

Materials Transactions, 60(8), p.1688 - 1696, 2019/08

 被引用回数:13 パーセンタイル:64.7(Materials Science, Multidisciplinary)

アルミニウム合金の時効硬化と析出に及ぼすCu添加の効果を、硬度測定,引張試験,高分解能透過型電子顕微鏡(HRTEM)および高角度環状暗視野走査透過型電子顕微鏡(HAADF-STEM)によって調べた。高硬度,高強度,低伸びは析出物の数密度の増加によるZn+Mg量の増加に起因することが分かった。

論文

Characterisation of structural similarities of precipitates in Mg-Zn and Al-Zn-Mg alloys systems

Bendo, A.*; 前田 朋克*; 松田 健二*; Lervik, A.*; Holmestad, R.*; Marioara, C. D.*; 西村 克彦*; 布村 紀男*; 戸田 裕之*; 山口 正剛; et al.

Philosophical Magazine, 99(21), p.2619 - 2635, 2019/07

 被引用回数:24 パーセンタイル:84.83(Materials Science, Multidisciplinary)

High angle annular dark field scanning transmission electron microscopy has been employed to observe precipitate structures in Al-Zn-Mg and Mg-Zn alloys. $$eta_{1}$$ precipitate structures in Al-Zn-Mg are commonly formed by MgZn$$_2$$ Penrose bricks, but also frequently observed to incorporate Mg$$_6$$Zn$$_7$$ elongated hexagons via two different modes. Tilings of MgZn$$_2$$ and Mg$$_6$$Zn$$_7$$ building blocks in both $$beta'_{1}$$ in Mg-Zn and $$eta_{1}$$ in Al-Zn-Mg alloys, create overall patterns which deviate from the chemical and structural configuration of solely monoclinic Mg$$_4$$Zn$$_7$$ or MgZn$$_2$$ unit cells. Precipitate morphologies were found to be correlated to their internal sub-unit cell arrangements, especially to Mg$$_6$$Zn$$_7$$ elongated hexagons.

論文

Abnormally enhanced diamagnetism in Al-Zn-Mg alloys

西村 克彦*; 松田 健二*; Lee, S.*; 布村 紀男*; 島野 寛基*; Bendo, A.*; 渡邊 克己*; 土屋 大樹*; 並木 孝洋*; 戸田 裕之*; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 774, p.405 - 409, 2019/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:21.66(Chemistry, Physical)

Temperature and time dependences of magnetization of Al-1.0%Zn-4.2%Mg, Al-2.6%Zn-3.2%Mg, Al-4.1%Zn-1.1%Mg, and Al-5%Zn (at.%) alloys were measured in the range between 10 and 310 K after various periods of natural aging and peak-aged heat treatments. Enhanced diamagnetic contributions on the magnetization were observed for the as-quenched Al-Zn-Mg alloys for the first time. The enhanced diamagnetism observed in Al-2.6%Zn-3.2%Mg and Al-4.1%Zn-1.1%Mg were found to largely alter in natural aging, while that of Al-1.0%Zn-4.2%Mg little changed. After peak-aged heat treatments, the diamagnetism of Al-Zn-Mg was largely reduced. The binary Al-5%Zn showed neither enhanced diamagnetism nor natural aging effect on the magnetization. Isothermal time variations of magnetization of Al-Zn-Mg alloys at 300 K were found to be related with solute-vacancy clustering.

論文

水素分配制御によるアルミニウム合金の力学特性最適化

戸田 裕之*; 山口 正剛; 松田 健二*; 清水 一行*; 平山 恭介*; Su, H.*; 藤原 比呂*; 海老原 健一; 板倉 充洋; 都留 智仁; et al.

鉄と鋼, 105(2), p.240 - 253, 2019/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

本レビューでは、高強度アルミニウム合金の水素脆化に関する研究活動、特に様々なトラップサイトでの水素トラップとそれによる水素脆化への影響に焦点を当てて報告する。高亜鉛濃度Al-Zn-Mg合金において、高分解能TEM法による析出物のナノ構造及び界面構造の分析や、高分解能X線マイクロトモグラフィー技術による詳細な破壊マイクロメカニズムとマイクロ構造-破壊特性関係の調査がなされ、さらに、ごく最近実現された超高分解能X線顕微鏡により特徴的な局部的変形、亀裂の発生・成長が観察されている。また、第一原理シミュレーションによる数々の水素トラップサイトのトラップエネルギー導出を元に、変形・破壊中の水素再分配が解析された。水素の再分配と3つの異なるミクロ機構による水素脆化との間の関係を論じ、水素脆化が起こるための現実的な条件を説明する。

論文

First-principles calculation of multiple hydrogen segregation along aluminum grain boundaries

山口 正剛; 海老原 健一; 板倉 充洋; 都留 智仁; 松田 健二*; 戸田 裕之*

Computational Materials Science, 156, p.368 - 375, 2019/01

 被引用回数:23 パーセンタイル:76.2(Materials Science, Multidisciplinary)

金属の応力腐食割れメカニズム解明を目的として、アルミニウム結晶粒界に対する水素偏析の影響を第一原理計算により調べた。水素の溶解度が高い場合には、高エネルギー粒界には水素の偏析が可能であることが分かった。またアルミニウム粒界には水素が大量に偏析可能であり、それとともに粒界が膨張することで電子密度が低下していき、その結果粒界の凝集エネルギーが大きく低下することが分かった。

論文

Microstructure evolution in a hydrogen charged and aged Al-Zn-Mg alloy

Bendo, A.*; 松田 健二*; Lee, S.*; 西村 克彦*; 戸田 裕之*; 清水 一行*; 都留 智仁; 山口 正剛

Materialia, 3, p.50 - 56, 2018/11

Microstructure evolution of alloy with composition Al-3.4Zn-1.9 Mg (at. %) was tracked using high resolution imaging and electron diffraction during ageing at 120 C after being initially natural aged for 4 days. Hydrogen was charged in microstructure by cutting samples in Electrical Discharge Machine immediately after being quenched from solid solution temperature. Transmission Electron Microscope observations revealed a higher presence of high aspect ratio GPII-zones in microstructure of hydrogen charged and aged samples. Correlation was made with previously reported hydrogen effect into vacancy formation.

論文

First-principles study of hydrogen segregation at the MgZn$$_{2}$$ precipitate in Al-Mg-Zn alloys

都留 智仁; 山口 正剛; 海老原 健一; 板倉 充洋; 椎原 良典*; 松田 健二*; 戸田 裕之*

Computational Materials Science, 148, p.301 - 306, 2018/06

 被引用回数:34 パーセンタイル:80.69(Materials Science, Multidisciplinary)

高強度の7000番台アルミニウム合金の水素脆化はAl合金の実用における重要な問題と考えられてきた。しかし、近年の観察技術の発展にもかかわらず、Al合金中の水素の挙動を実験的に捉えることは非常に困難である。本研究では7000番台の特徴であるMgZn$$_{2}$$析出物に着目して、析出物内部及びAl-析出物界面における水素偏析を第一原理計算を用いて体系的に検討した。零点エネルギーを考慮したトラップエネルギー解析により、MgZn$$_{2}$$の内部には9つの格子間サイトが存在することが確認されたものの、Alの四面体サイトより不安定であることから析出物内部への偏析は生じないことがわかった。一方、Al-析出物界面の安定なサイトではトラップエネルギーが-0.3eVと非常に大きいことがわかった。これはAl中の粒界などのトラップサイトより大きく、Al-析出物界面がAl合金中の優先的な偏析サイトになることを示唆している。

報告書

瑞浪超深地層研究所における工学技術に関する検討(平成25年度); 掘削影響の修復・軽減技術の開発(委託研究)

深谷 正明*; 畑 浩二*; 秋好 賢治*; 佐藤 伸*; 竹田 宣典*; 三浦 律彦*; 鵜山 雅夫*; 金田 勉*; 上田 正*; 戸田 亜希子*; et al.

JAEA-Technology 2014-040, 199 Pages, 2015/03

JAEA-Technology-2014-040.pdf:37.2MB

超深地層研究所計画における工学技術に関する研究は、大きく分けて、(1)「研究坑道の設計・施工計画技術の開発」、(2)「研究坑道の建設技術の開発」、(3)「研究坑道の施工対策技術の開発」、(4)「安全性を確保する技術の開発」および、(5)「掘削影響の修復・軽減技術の開発」の5項目に分類して進めている。これまでは、「第2段階」の調査研究として、研究坑道掘削工事で取得される計測データや施工データを用いた評価に基づく設計の妥当性についての検討などを中心として進めてきた。本研究は、「掘削影響の修復・軽減技術の開発」の一貫として、深度500m研究アクセス北坑道における再冠水試験のための止水壁に関する検討を実施した。具体的には、止水壁やプラグに関する国内外の文献調査を実施し、この結果を基に、設計条件の検討、解析による止水壁躯体の設計と岩盤安定性の評価、主な部材の材料選定、止水グラウトの検討などを実施した。

論文

FBR実用化に向けた取り組み

伊藤 隆哉*; 佐藤 裕之*; 碓井 志典*; 戸田 幹雄*

三菱重工技報, 43(4), p.45 - 49, 2006/12

三菱重工業は、国家プロジェクトであるFBR開発に初期段階から参画し、機電メーカの一員として取り組んできた。2050年前の商業ベースでのFBR導入を目指し、日本原子力研究開発機構を中心とした体制で1999年度から開始されたFBRサイクル実用化戦略調査研究においては、主体的役割を果たしている。今般、主として開発すべき炉(主概念)としてナトリウム冷却炉が国レベルで選定された。本ナトリウム冷却炉は当社提案に基づくもので、経済性向上のため、ループ数の削減,上部流出入配管システムによる配管短縮化,中間熱交換器へのポンプ組込みなどの革新技術を採用した斬新な概念である。今後、2025年頃までの実証炉の実現(運転開始)に向け、実用化開発が国レベルで加速推進されることになり、当社も提案者として果敢に挑戦していく。

口頭

高強度アルミニウム合金の水素誘起自発的破壊現象の解明; 実験と計算科学からのアプローチ

都留 智仁; 山口 正剛; 板倉 充洋; 海老原 健一; 清水 一行*; Bendo, A.*; 松田 健二*; 戸田 裕之*

no journal, , 

7000系アルミニウム合金では熱処理によってMgZn$$_{2}$$析出物が導入され、それらは強度の向上に貢献する一方、水素脆化への寄与は明らかになっていない。アルミニウム合金の擬へき開破壊の形態は、塑性変形によって助長されるのではないという特徴などから、他の材料で観察される機構とは明らかに異なっている。このことから、アルミニウム合金で観察される擬へき開破壊モードは、これまでに知られている水素挙動や破壊形態では説明できないことが示唆される。本研究では、アルミニウム合金に特有の擬へき開破壊に関連した水素脆化挙動について、実験による三次元観察技術と原子シミュレーションによって検討を行った。シンクロトロンX線イメージング,エネルギー分散型X線分析(EDS),走査型電子顕微鏡(SEM)により、水素チャージ後のアルミニウム合金中の$$eta$$-MgZn$$_{2}$$析出物に関する破壊形態を調査した。さらに、第一原理計算と各種実験技術を統合した熱力学モデルによって、水素分配と擬へき開破壊の関係を検討した。

口頭

Hydrogen-accelerated cleavage in high strength aluminium alloys

都留 智仁; 清水 一行*; 山口 正剛; 板倉 充洋; 海老原 健一; Bendo, A.*; 松田 健二*; 戸田 裕之*

no journal, , 

鉄やチタンと異なりアルミニウムは熱処理で他の相を持たないため、高強度アルミニウム合金の生成に析出物による時効強化が唯一の方法として用いられてきた。そのため、高濃度に分布した析出物は機械特性や水素脆化に重要な役割を果たす。これまで、7000番のアルミニウム合金における析出物とマトリクス界面は整合であるため、水素によるデコヒージョンの要因になると考えられていなかった。本研究では、実験と理論、および第一原理計算を連携することで、欠陥にトラップされる水素分配を理論的に予測することに成功した。さらに、アルミニウム合金で観察される擬へき開破壊のメカニズムについて、析出物界面にトラップされた水素は占有率が上昇しても安定にトラップし続け、自発的に破壊することがその要因であることを明らかにした。

口頭

Hydrogen trapping and quasi-cleavage fracture in Al-Zn-Mg alloy

都留 智仁; 清水 一行*; 山口 正剛; 板倉 充洋; 海老原 健一; Bendo, A.*; 松田 健二*; 戸田 裕之*

no journal, , 

7xxx系合金は、析出硬化の主要な合金元素としてZnとMgを含む高強度Al合金である。これらの合金では、ごく一部の溶存水素が「擬へき開」破壊と呼ばれる異常な脆性破壊を起こすことが分かっている。本研究では、高強度Al-Zn-Mg合金の水素脆化に着目し、水素の平衡分配を推定した。実験観察と電子状態計算を組み合わせた理論モデルにより、Al合金の準劈開破壊に関連する前例のない水素脆化機構を探索した。第一原理計算により、空孔,刃状/らせん転位,粒界,$$eta$$-MgZn$$_{2}$$析出物などの様々な欠陥構造と水素との結合エネルギーを評価した。その結果、界面が完全にコヒーレントで界面周辺の自由体積が小さいにもかからわらず、Al-MgZn$$_{2}$$界面の結合エネルギーは粒界や空孔の結合エネルギーよりも大きいことがわかった。そこで、界面における凝集エネルギーと占有率の関係を評価した。水素の分配を総合的に検討することにより、Al-Zn-Mg合金の水素による擬へき開破壊のメカニズムを発見した。

口頭

Al-Zn-Mg合金におけるT相の水素トラップと水素脆化防止

清水 一行*; 戸田 裕之*; 藤原 比呂*; 平山 恭介*; 山口 正剛

no journal, , 

Al-Zn-Mg合金の水素脆化の起源として、水素による$$eta$$相界面はく離を提唱してきた。Al-Zn-Mg合金の水素脆化を防止するためには、界面の水素を低減することが極めて重要である。本研究では、水素脆化防止の新たな戦略として、合金の主な析出相を$$eta$$相からT相に切り替えることを目指している。T相は強い内部水素トラップサイトを持ち、$$eta$$相は内部水素トラップサイトを持たないことが示唆されている。第一原理計算によりT相の内部水素トラップを明らかにするとともに、T相による水素脆化防止効果を実証した。

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