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森田 泰治; 佐々木 祐二; 朝倉 俊英; 北辻 章浩; 須郷 由美; 木村 貴海
IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012057_1 - 012057_11, 2010/05
被引用回数:7 パーセンタイル:92.11(Chemistry, Inorganic & Nuclear)マイナーアクチノイド(特にAm, Cm)分離のための抽出剤としてテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)を開発した。新抽出剤を高レベル廃液からのAm-Cm分離プロセスへ適用するためには、核分裂生成物に対する分離係数,耐放射線性,化学的安定性,抽出容量,ドデカンへの溶解性,抽出剤の製造性及びコスト等のパラメータに対する条件を満足しなければならない。抽出容量の観点からTODGAはテトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)に改良し、Zr, Pdに対する除染係数向上のため錯形成剤を添加する手法を開発した。TDdDGAのドデカン溶液による、Amを添加した模擬高レベル廃液及びミキサセトラを用いた向流多段連続抽出試験を実施した結果、Am回収率として99.96%以上が得られ、かつZr, Pd等の核分裂生成物から良好に分離された。
佐々木 祐二; 朝倉 俊英; 北辻 章浩; 森田 泰治; 木村 貴海
Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 6 Pages, 2010/00
ジグリコールアミド(DGA)化合物はAn(III), (IV), (VI)を硝酸溶液からドデカン溶媒に効率よく抽出する。DGA化合物に長いアルキル基を修飾したテトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)は高い抽出容量を持ち、Ndと第三相生成しない。そこで、ホット試験の前にコールド試験による多段抽出実験を行い、TDdDGA化合物のプロセス有効性を調べた。本実験において、Sr, Pd, Zr, Ndの4種の元素を用いた。これらは典型的な核分裂生成物であり、NdはAn(III)やランタノイドの代表元素である。Ndとそのほか3元素の分離について適切な分離条件を計算した後、ミキサセトラで多段抽出実験を行った成果を述べる。
佐々木 祐二; 北辻 章浩; 須郷 由美; 朝倉 俊英; 木村 貴海
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1117 - 1120, 2007/09
高レベル廃液(HLW)の処理に関して革新的な化学分離プロセスを当研究グループで開発中である。これには二つの主要な分離ステージが存在する。一つはTRU,ランタノイド(Ln)の共抽出ステージで、もう一つはTRUをLnから分離するものである。前者で用いるジグリコールアミド(DGA)化合物は幾つかの優れた特徴を持っているが、中でも硝酸溶液から高いアクチノイドの分配比を示す。DGA化合物はアミドの窒素原子に結合するアルキル基を代えることにより水溶性,疎水性などの物性を変化させることができる。テトラデシル(TDd)DGAは疎水性が高くNd抽出で第三相を生成しない、またテトラメチル(TM)DGAは水溶性であり、アクチノイドを一括逆抽出できる。これらDGAの特徴を把握し、有効に用いることで効率的な化学分離プロセスを検討した。
Guo, F. Z.*; 松下 智裕*; 小林 啓介*; 松井 文彦*; 加藤 有香子*; 大門 寛*; 小矢野 幹夫*; 山村 泰久*; 辻 利秀*; 斎藤 祐児
Journal of Applied Physics, 99(2), p.024907_1 - 024907_3, 2006/01
被引用回数:8 パーセンタイル:31.28(Physics, Applied)立体原子顕微鏡を用いて、インターカレーション化合物FeNbSの原子配列を調べた。円偏光放射光を用いて、光電子放出角度分布を測定することにより、Nb及びFeの周囲の3次元配列を視覚化した。光電子放出における前方収束ピークの回転角度を測定することにより、光電子放出原子と散乱原子の距離を求めた。
斎藤 祐児; 小林 啓介*; 藤森 淳; 山村 泰久*; 小矢野 幹夫*; 辻 利秀*; 片山 信一*
Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 144-147, p.829 - 832, 2005/06
被引用回数:5 パーセンタイル:27.35(Spectroscopy)2次元層状物質2H-NbSにFeをインターカレーションしたFeNbS(x=0, 0.239, 0.325)の内殻光電子分光,価電子帯の角度分解光電子分光等をSPring-8のBL25SUにおいて実験を行い、明瞭なx依存性を観測した。実験データをもとに、本系のインターカレーションによる電子状態変化を議論する。
常松 俊秀; 関 昌弘; 辻 博史; 奥野 清; 加藤 崇; 柴沼 清; 花田 磨砂也; 渡邊 和弘; 坂本 慶司; 今井 剛; et al.
Fusion Science and Technology, 42(1), p.75 - 93, 2002/07
被引用回数:1 パーセンタイル:10.15(Nuclear Science & Technology)ITER(国際熱核融合実験炉)工学設計活動における日本の工学技術の研究開発活動と成果について、欧州,日本,ロシア,米国の国際協力により実施されたITERの設計結果と合わせて述べる。ITERを構成する主要機器のうち、超伝導コイル,真空容器,高熱流束プラズマ対向機器,中性粒子入射装置,大電力のミリ波を発生するジャイロトロン等について、ITER実機に外挿可能な規模のモデル試験体を開発・製作・試験するプロセスを通じてITERに必要な新技術が開発された。日本で得られた主な成果は、13T, 640MJのニオブ・スズを用いた超伝導コイル技術,高さ15m,横幅9mの真空容器技術,20MW/mの熱流束を処理できるCuCrZr製の冷却管技術,31mA/cmの電流密度を有する負イオン源技術と1MeVのイオン加速器技術及び1MWの出力機能を有するジャイロトロン技術である。
山下 利之; 武藤 博; 辻 利秀*; 中村 幸典*
Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.404 - 407, 1998/00
被引用回数:9 パーセンタイル:55.08(Chemistry, Physical)NpPUO(y=0,0.05,0.1,0.2,0.5)固溶体の熱膨張を高温X線回折法により空気又は水素気流中、室温から1000Cの範囲で測定した。室温におけるNpPUOの格子定数はNp量と共に直線的に増加したことから、NpOとPuOはほぼ理想的な固溶体を形成すると考えられる。700C以下の温度では、空気中及び水素中で加熱した試料の格子定数は互いに等しく、このことから、空気中で加熱した試料は、定比組成(O/M=2.00)となっていると考えられる。700C以上の温度では、水素中で加熱した試料の格子定数は、空気中加熱のものの値より大きくなり、1000Cでは、両者の差は約0.1pmとなった。これは、試料が還元されたためと考えられるが、NpUOのx値は1000Cでも0.01以下と推定される。
山下 利之; 大内 金二*; 辻 利秀*; 加藤 徹也*; 落田 学*; 岩下 充成*
Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.400 - 403, 1998/00
被引用回数:4 パーセンタイル:39.22(Chemistry, Physical)(NpU)O(y=0.1,0.2)の電気伝導率()を1000C、酸素分圧10~10Paの範囲で、直流4端子法により測定した。電気伝導率の酸素分圧性は4領域に分割できる。10Pa以下の領域では、は酸素分圧にほとんど依存しない。10~10Pa及び10~10Paの領域では、はそれぞれ、10及び10の傾きで酸素分圧と共に増加する。このことから、これらの領域での主要な格子欠陥種は、それぞれ、Willisの(2:1:2)及び(2:2:2)の複合欠陥であると推定される。10Pa以上の領域では、の増加率は減少する。これらのlog vs.log(PO)曲線の特徴は、UOのものと基本的に同じであることがわかった。電気伝導率の温度依存性から求めた活性化エネルギーは、約0.3eVで、Np濃度に依存しない。
山下 利之; 白数 訓子; 辻 利秀*; 稲垣 博光*
Journal of Nuclear Materials, 245(1), p.72 - 78, 1997/00
被引用回数:104 パーセンタイル:98.55(Materials Science, Multidisciplinary)定化組成のアクチノイド二酸化物(ThO、UO、NpO、PuO)の熱膨張を高温X線回折法により室温から1300Kの温度範囲で調べた。高温におけるNpOの格子定数を、a/pm=542.03+4.2810T+9.0710T-1.3610Tと定式化した。データ再現性は非常に良く、これを基に、精度の高いNpOの熱膨張を決定した。他のアクチノイド二酸化物の熱膨張は文献値と良い一致を示した。アクチノイド二酸化物の1200Kにおける線熱膨張係数は、これら酸化物の融点と逆比例の関係にあることを見出した。一方、室温においては、UOのが他のアクチノイド二酸化物の値よりも大きいことを見出し、これは、UOのデバイ温度が他のアクチノイド二酸化物の値よりも低いことによると推論した。
山下 利之; 白数 訓子; 辻 利秀*; 加藤 徹也*
Journal of Nuclear Materials, 247, p.90 - 93, 1997/00
被引用回数:51 パーセンタイル:94.73(Materials Science, Multidisciplinary)燃料の高燃焼度化やMOX燃料の使用に伴い、長半減期のマイナーアクチノイド(MA=Np,Am,Cm)が燃料中に蓄積される。NpはこれらMAのうち、約60%を占めるが、Np-U-O系の基礎的性質はほとんど知られていない。著者らは先にNp-U-O三元系相平衡図を明らかにした。その知見をもとに、広い組成範囲にわたり均質な相を形成する(Np,U)O固溶体の熱膨張を、高温X線回折法により測定した。温度範囲は室温から1000C、試料の酸化を防止するため8%H/He雰囲気中で実験を行った。各試料ともに再現性の良い値が得られた。試料の格子定数はNp量の増加に伴いほぼ直線的に減少することから、NpOはUOとほぼ理想的な固溶体を形成すると考えられる。固溶体の熱膨張及び熱膨張係数を組成と温度に関して述べる。
山下 利之; 二谷 訓子; 大内 金二; 室村 忠純; 辻 利秀*; 稲垣 博光*; 加藤 徹也*
Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.375 - 377, 1994/00
被引用回数:12 パーセンタイル:66.82(Chemistry, Physical)U-Np-O系の相平衡を高温X線回折法および熱重量法で調べた。UOとNpOの粉末を所定の割合に混合し、Np(U+Np)比が0.2~1.0の試料を、空気中1300Cで10時間加熱反応させて得た。それらの試料をHe/8%H、CO/1%CO、N/100ppmO、N/1%Oならびに空気中において、それぞれ、室温から1000Cまでの温度に加熱し、その温度でX線回折を行った。空気中1000Cでは、Np/(U+Np)比が0.5以下の試料は蛍石型相とUOとの2相共存であるが、この比が0.6以上の試料は蛍石型相単相であった。蛍石型相の格子定数はウラン量の増加にともないわずかに減少するが、これは結晶半径の小さいU,Uの生成に起因すると考えられる。He/8%H中1000Cでは、すべての試料が蛍石型相単相であった。その格子定数と、Np/(U+Np)比との間に良好な直線関係がみられることから、低酸素ポテンシャル下ではNpOはUO中に全率固溶すると考えられる。
辻 利秀*; 内藤 奎爾*; 山下 利之; 藤野 威男*
Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.378 - 380, 1994/00
被引用回数:1 パーセンタイル:25.3(Chemistry, Physical)La(UPu)O(y=0.01,0.1)の電気伝導率を1273K、酸素分圧10~10Paの範囲で、四端子法を用い測定した。この固溶体の電気伝導率は酸素分圧に対して、3種類の依存性を示す。10Pa以下の低酸素分圧領域で、La(UPu)Oの電気伝導率は酸素分圧の増加とともに高くなる。同様な挙動が亜定比組成のLaUOでも観測されていることから、この固溶体にも亜定比組成を持つ相が存在することがわかった。中間酸素分圧領域では電気伝導率は酸素分圧に依存しない。La(UPu)Oの電気伝導率は、UPuOの値より、かなり大きくなる。この高い電気伝導率は、電荷の中性条件の結果生成したホールが、U-U間をホッピング伝導するためと考えられる。
間柄 正明; 辻 利秀*; 内藤 奎爾*
Defect Diffus. Forum, 95-98, p.887 - 892, 1993/00
テルル化鉄(,,,各相)中の鉄の拡散を、メスバウアー分光法を用いて573kから1000kまで測定した。-テルル化鉄中の拡散係数は小さすぎて観測できなかった。拡散の活性化エネルギーは、テルル濃度の増加とともに高くなり、拡散係数は小さくなった。このことは、テルル化鉄中の近接原子間距離と、鉄の拡散路の広さで説明できることがわかった。鉄-クロム合金とテルルとの反応速度を、テルル分圧350Paで873k~1023kおよび923kでテルル分圧66.7~1000Paで測定した。テルル化反応は放物線則に従い、拡散律速であることがわかった。活性化エネルギーの測定から、テルル化反応は3つに分類することができ、おのおのの活性化エネルギーと、上に述べた拡散のそれを比較することにより、テルル化反応の律速段階を議論した。
間柄 正明; 辻 利秀*; 内藤 奎爾*
Journal of Nuclear Materials, 203, p.172 - 178, 1993/00
被引用回数:3 パーセンタイル:38.1(Materials Science, Multidisciplinary)テルルは、高温で腐食性の強い元素であり、高速炉中では、核分裂収率約1%で生成する。本研究では、テルルによるステンレス製燃料被覆管の腐食に関する基礎データを得る目的で、腐食速度に関係するテルル化鉄中の鉄の拡散係数を、メスバウア-分光法およびトレーサー法を用いて測定した。トレーサー法では、巨視的な拡散係数が求められるのに対して、メスバウアー法では、原子の格子間ジャンプ頻度が求まり、これを用いて拡散係数を計算する。この合異なる方法で、-テルル化鉄中の鉄の拡散係数および拡散の活性化エネルギーが求まった。又、これらのデータを使い、鉄の拡散過程について議論した。
間柄 正明; 辻 利秀*; 内藤 奎爾*
Journal of Nuclear Materials, 203, p.179 - 185, 1993/00
被引用回数:3 パーセンタイル:38.1(Materials Science, Multidisciplinary)テルルは、高速炉内で核分裂収率約1%で生成し、燃料の温度勾配によって、その表面に運ばれ、被覆管内面と反応するといわれている。又、高温での腐食反応は、拡散によって律速されていると考えられる。本研究では、腐食生成物の一つである-テルル化鉄中の鉄の拡散を、メスバウアー分光法を用いて測定し、拡散係数、拡散の活性化エネルギーを求めた。又、この結果を、FBR被覆管内面温度付近で安定な、鉄-テルル化合物である-、-、-テルル化鉄中の鉄の拡散と比較すると、活性化エネルギーは、テルル濃度とともに高くなり、拡散係数は小さくなった。これらの結果について、テルル化鉄の結晶学的見地から考察した。
藤野 威男*; 山下 利之; 大内 金二; 内藤 奎爾*; 辻 利秀*
Journal of Nuclear Materials, 202, p.154 - 162, 1993/00
被引用回数:11 パーセンタイル:72.08(Materials Science, Multidisciplinary)1273KにおけるUPuOの電気伝導率()を酸素分圧10~10Paの範囲で測定した。酸素分圧10Pa以下では、電気伝導率は酸素分圧に依存しないが、をyに対してプロットした曲線ではy=0.5付近で最大となった。この領域の電気伝導機構をホッピングスはスモールポーラロン理論に基づいて解析した。電気伝導率が最大を示す現象は不均化反応(Pu+U=PuU)を考慮することによりうまく説明できることがわかった。UPuOの電気伝導の活性化エネルギーは1273Kから急冷した試料を用いて測定した。求めた活性化エネルギーはy=0.05の0.52eVからy=0.90の0.75eVまで単調に増加した。この変化はウランイオン間での活性化エネルギーの値とプルトニウムイオン間での値が異なると仮定することで説明できた。不均化反応の速度は遅いため、急冷した際、UとPu濃度は温度に依存しないと考えられる。
間柄 正明; 辻 利秀*; 内藤 奎爾*
Journal of Nuclear Science and Technology, 29(1), p.68 - 77, 1992/01
鉄とテルルの反応速度を、テルル分圧350Pa反応温度873~1023Kおよび反応温度923Kテルル分圧667~1000Paで測定した。又、テルル化鉄の成長機構を明らかにするために、生成したテルル化鉄層を、EPMA・マーカー実験・X線回折法を用いて調べた。その結果、鉄板上に成長したテルル化鉄層は2層に分かれている事がわかり、内層は-テルル化鉄で、C軸に対し垂直方向に成長していた。また、外層は、反応温度980K以上では-テルル化鉄、980K以下では-および-テルル化鉄よりできていた。さらに反応は、テルル化鉄中の鉄の拡散により律速されていると考えられ、反応の活性化エネルギーを拡散のそれと比較した。その結果、980K以上では-テルル化鉄中の鉄の拡散が、980K以下では-テルル化鉄中の鉄の拡散が、テルル化鉄層の成長を律速している事がわかった。
間柄 正明; 辻 利秀*; 内藤 奎爾*
Journal of Nuclear Science and Technology, 28(8), p.721 - 731, 1991/08
鉄クロム合金(1.17~11.96at.%Cr)とテルルの反応速度定数を、テルル分圧350Pa反応温度873~1023Kおよび反応温度923Kテルル分圧66.7~600Paで測定した。また、テルル化合物の生成機構を明らかにするために、マーカー実験を行い、生成したテルル化合物層を、EPMA、X線回折法を用いて調べた。その結果、反応速度は放物線則に従い、テルル化合物層は、内層、中間層、外層からなり、内層はテルル化クロム層、中間層は-テルル化鉄層、外層は、-及び-テルル化鉄からできていた。クロムによる合金の保護効果は、テルル化クロムが、合金表面を緻密に覆うことにより、鉄の外方拡散を妨げているためと考えると、説明できる。反応の活性化エネルギーを、-、-、-テルル化鉄中の鉄の拡散のそれと比較することにより、テルル化反応の律速段階を、議論した。
P.E.Potter*; 中村 彰夫; 辻 利秀*
日本原子力学会誌, 31(3), p.347 - 349, 1989/03
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)ポッター博士(英国ハウエル研・化学部)の講演(於日本原子力学会中部支部及び原研)の概要を紹介した。講演では、軽水炉(PWR)を中心として、原子炉事故の解析やその予測に関わる基礎化学-燃料、FP、炉材料等についての熱力学的性質や相平衡など-が述べられた。具体的には、燃料の酸素ポテンシャルをパラメータとして、燃料/ジルカロイクラッドギャップのFPの化学とこれへの照射放射線場の効果、炉心損傷時の燃料、FP、ジルカロイの水素/水蒸気混合雰囲気下での化学的状態と相互間の反応、溶解炉心片と冷却水系ステンレス配管及びコンクリートとの反応等について、研究の現状の詳しい説明が行われた。
朝倉 俊英; 今泉 浩文; 佐々木 祐二; 北辻 章浩; 森田 泰治; 木村 貴海
no journal, ,
ジグリコールアミド溶媒抽出による全TRU分離技術を開発しており、この技術について、使用済FBR燃料再処理等におけるMA回収プロセスへの適用可能性を検討している。Am, Cm, Ln等3価カチオン全体の代表であるNdとSr, Zr, Pdが共存し、HO及びEDTAを含む1M(mol dm)硝酸溶液をフィード液とし、0.1Mのtetradodecyl diglycolamide(TDdDGA)/ドデカンを抽出溶媒としてミキサセトラによる多段分離試験を行った。その結果、Ndについては高い抽出率が得られ、また、Srについては高い効率でNdと分離することができた。Zr, Pdは、ほぼ全量が抽出残液に移行したものの、Zrの3%、Pdの0.4%がNd製品へ移行した。