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論文

Development of a water purifier for radioactive cesium removal from contaminated natural water by radiation-induced graft polymerization

瀬古 典明*; 保科 宏行*; 笠井 昇*; 柴田 卓弥; 佐伯 誠一*; 植木 悠二*

Radiation Physics and Chemistry, 143, p.33 - 37, 2018/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Chemistry, Physical)

Six years after the Fukushima-nuclear accident, the dissolved radioactive cesium (Cs) is now hardly detected inenvironmental natural waters. These natural waters are directly used as source of drinking and domestic waters in disaster-stricken areas in Fukushima. However, the possibility that some radioactive Cs adsorbed on soil or leaves will contaminate these natural waters during heavy rains or typhoon is always present. In order for the returning residents to live with peace of mind, it is important to demonstrate the safety of the domestic waters that they will use for their daily life. For this purpose, we have synthesized a material for selective removal of radioactive Cs by introducing ammonium 12-molybdophosphate (AMP) onto polyethylene nonwoven fabric through radiation-induced emulsion graft polymerization technique. Water purifiers filled with the grafted Csadsorbent were installed in selected houses in Fukushima. The capability of the grafted adsorbent to remove Cs from domestic waters was evaluated for a whole year. The results showed that the tap water filtered through the developed water purifier contained no radioactive Cs, signifying the very effective adsorption performance of thedeveloped grafted adsorbent. From several demonstrations, we have commercialized the water purifier named "KranCsair".

論文

Evaluation of a cesium adsorbent grafted with ammonium 12-molybdophosphate

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 天田 春代; 笠井 昇; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 植木 悠二

Radiation Physics and Chemistry, 119, p.247 - 252, 2016/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:23.48(Chemistry, Physical)

A fibrous adsorbent for radioactive cesium (Cs) removal has been developed by radiation induced graft polymerization. To apply the developed adsorbent to drinking water, the stability of adsorbent having high affinity for Cs ligand, ammonium 12-molybdophosphate (AMP), was evaluated. As a result, since a crosslinking structure was introduced onto the grafted AMP, it could be successfully satisfied the regulation of Food Sanitation Act. Finally, the Cs adsorbent was commercialized as water purifier named by "KranCsairtextregistered".

論文

水域に飛散したセシウムを捕集する材料の開発

瀬古 典明; 柴田 卓弥; 笠井 昇; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 保科 宏行

放射線と産業, (138), p.9 - 12, 2015/06

福島の原子力発電所災害以降、環境資源材料研究グループでは環境中の水域に飛散した放射性物質のうち、特にセシウムに対して効果のある捕集材料の開発を進めてきた。これまでの実績から水に対して接触効率が良好で、取り扱いの簡便な不織布繊維を基材に用い、これにセシウムに対して親和性のある吸着基を量子ビーム技術を活用した放射線グラフト重合技術により導入した。材料の評価では、福島被災地の各所で実施したフィールドテストで評価を重ね、最終的には井戸水, 沢水を対象にした飲用水向けのモニター試験を進め、その良好な結果から給水器の発売に繋げた経緯について紹介する。

論文

Evaluation of antibacterial effect by using a fibrous grafted material loaded Ag ligand

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 笠井 昇; 保科 宏行; 植木 悠二

International Journal of Organic Chemistry, 5(2), p.100 - 107, 2015/06

To obtain the safety of drinking water, an antibacterial material was prepared by loading Ag onto fibrous iminodiacetate (IDA) adsorbent, which was synthesized by radiation induced graft polymerization of a glycidyl methacrylate and subsequent chemical modification of the produced epoxy group to an IDA group(IDA-Ag). A total amount of loaded Ag on the IDA-Ag fabric was 0.4 mmol-Ag/g-fabric. As a result of evaluating antibacterial effects by the column mode water flow test with a stream water, the effective Ag concentration was monitored 0.05 ppm at irrespective of flow rate which was functioned to the antibacterial performance. The antibacterial effects for general bacteria were indicated until BV (BV: steam water volume/IDA-Ag fabric volume) 6,000, and for colitis germ legions were completely disinfected until BV 6,000.

論文

Development of an adsorbent for Cs removal synthesized by radiation-induced graft polymerization

柴田 卓弥; 瀬古 典明; 天田 春代; 笠井 昇; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 植木 悠二

日本イオン交換学会誌, 26(1), p.9 - 14, 2015/01

It is important task for recovering of Cs from the contaminated area caused by the accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. We developed a highly efficient Cs adsorbent by radiation grafting of ammonium 12-molybdophosphate (AMP) and crosslinking of grafted chains with a suitable crosslinker at the same time. As a result of the optimizaion, the Cs adsorbent with 1 mol% of polyethylene glycol dimethacrylate satisfied the specification as a water purifier. The resultant grafted Cs adsorbent could work to maintain the highly performance of Cs removal in the standard pH range for drinking water (from pH 5.8 to 8.6) and even in the presence of coexisting ions such as K, Ca, Mg, and Na.

論文

The Volume reduction method of radioactively-contaminated plant waste through extraction and removal of radioactive cesium

佐伯 誠一; 柴田 卓弥; 保科 宏行; 植木 悠二; 笠井 昇; 瀬古 典明

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.170 - 175, 2014/11

After Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accidents, a lot of contaminated wastes have been produced by decontamination works at contaminated areas around Fukushima prefecture, Japan. At some temporary storage sites, it was found that contaminated leaching water was accumulated under stacks of contaminated "plant" wastes. To handle the wastes and the solution properly, decontamination tests of the leaching water were examined with molybdophosphate type cesium adsorbents synthesized by radiation-induced grafting method. At batch adsorption tests, 75% of radioactive cesium was successfully removed with cesium adsorbents. At column adsorption tests, radioactivity concentration of the leaching water could be reduced under provisional limit value up to around 500 times volume as large as an adsorbent volume. For development of volume reduction method of contaminated plant wastes, radioactive cesium extraction tests from the wastes and removal tests from the extracts were executed using contaminated oil cakes of sunflower seeds as a model of contaminated plant wastes. As a result, 65% of radioactive cesium was successfully extracted from the oil cakes to liquid phase, and more than 65% of radioactive cesium could be collected from the extract by grafted cesium adsorbents. These results showed a possibility of an application of these processes to volume reduction method for contaminated plant wastes.

論文

Adsorption properties of styrenesulfonate-grafted fibrous metal adsorbent

植木 悠二; 佐伯 誠一; 瀬古 典明

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.99 - 104, 2014/11

The dynamic adsorption/elution properties of an ethyl p-styrenesulfonate (EtSS)-based fibrous graft adsorbent having sulfonic acid (SO$$_{3}$$H) groups were evaluated by column-mode adsorption/elution tests for various cations. The EtSS-based fibrous graft adsorbent could work to capture various cations rapidly even under high flow rate conditions, compared with a commercial granular resin. The reason for this difference of adsorption rates was thought to be that the target ions were easily and rapidly transported near the SO$$_{3}$$H groups of graft chains by fluid convection. The affinity order of the fibrous graft adsorbent for cations depended on the cationic size and valence. It was found that the EtSS-based fibrous graft adsorbent preferentially adsorbed more multiply-charged cations having a larger cationic radius. The adsorbed cations could be easily eluted and concentrated by 1 M HNO$$_{3}$$ aqueous solution, and the recovery of each cation was reached over 90%. Based on the above results, it was found that the EtSS-based fibrous graft adsorbent could be available as a sophisticated metal adsorbent in the industrial processes.

論文

Synthesis of highly-selective fibrous adsorbent by introducing 2-ethylhexyl hydrogen-2-ethylhexylphosphonate for scandium adsorption

保科 宏行; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 瀬古 典明

International Journal of Organic Chemistry, 4(3), p.195 - 200, 2014/09

2-Ethylhexyl hydrogen-2-ethylhexylphosphonate (EHEP) is commonly used as a metal extractant because it has a particular affinity for rare-earth metals like Scandium (Sc). To develop a highly-selective polymeric adsorbent of Sc(III), EHEP was introduced as a functional group onto a polyethylene fabric with radiation-induced graft polymerization (RIGP). The adsorption performances for Sc(III) were evaluated in aqueous solutions containing Sc(III) and Fe(III) by a column test. The adsorption capacities of Sc(III) and Fe(III) until the bed volume reached 5000 were 5.22 and 0.12 mg/g, respectively. The adsorbents showed 44 times higher Sc(III) adsorption capacity than that of Fe(III). These results indicated that the grafted adsorbent containing EHEP had an extremely high selectivity for Sc(III) adsorption.

論文

Optimization of grafted fibrous polymer as a solid basic catalyst for biodiesel fuel production

植木 悠二; 佐伯 誠一; 柴田 卓弥; 保科 宏行; 笠井 昇; 瀬古 典明

International Journal of Organic Chemistry, 4(2), p.91 - 105, 2014/06

第4級アミン基を有する繊維状グラフト重合体は、高性能なバイオディーゼル燃料(BDF)製造用触媒として機能する。本研究では、効率的なBDF製造を可能とする繊維状グラフト重合体、及び、エステル交換反応条件の最適化を実施した。触媒性能は、トリグリセリド(TG)とエタノール(EtOH)とのバッチ式エステル交換反応により評価した。触媒に導入する最適アミノ基はトリメチルアミンであり、最適グラフト率は170%であった。エステル交換反応における各要素の最適条件を検討した結果、アミン基導入量は0.8mmol、反応温度は80$$^{circ}$$C、TGとEtOHの混合比率は1:200、アルコールは1-ペンタノールでることを見出した。また、本触媒は天然油脂を出発原料とするBDF製造にも適用可能であった。更に、有機酸処理、アルカリ処理、アルコール処理を順次実施することにより、失活した触媒の活性を初期値まで回復させることに成功した。

論文

Homogeneous transesterification kinetics of triglyceride to biodiesel using grafted fibrous catalyst

植木 悠二; 瀬古 典明

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 53, 2014/03

量子ビームを活用して開発したバイオディーゼル燃料(BDF)製造用繊維状グラフト触媒は、市販の粒子状樹脂よりも、高効率にBDFを製造可能な触媒である。本研究では、繊維状グラフト触媒のトリグリセリド(TG)に対するエステル交換反応速度について検討を行った。トリグリセリド, エタノール(EtOH)、及び、補助溶媒であるデカンからなる標準試料を用いたバッチ式撹伴反応試験を実施したところ、いずれの反応時間においても反応溶液中には副生成物であるモノグリセリドやジグリセリドは存在せず、トリグリセリド及び主生成物であるBDFしか存在しなかった。これにより、本触媒を用いた際のBDF生成反応は二次不可逆反応に一致した。また、繊維状グラフト触媒の速度定数(k$$_{1}$$)は、市販の粒子状樹脂の速度定数の約2.5倍となることが分かった。この速度定数の差は、反応物質の輸送機構の違いに起因するものである。

論文

The Influence on the vulcanized rubber physical properties by radiation grafting

齋藤 広明*; 溝手 範人*; 植木 悠二; 瀬古 典明

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 57, 2014/03

ゴム材料の表面改質法として放射線グラフト重合法は有効な手法である。しかし、過度な表面改質はゴム本来の物理的特性を失うことにも繋がるため、ゴム材料としての役割に支障をきたす恐れがある。そこで、本研究では、グラフト率とゴム特性との関係を詳細に調査し、「ゴム表面の低摩擦化」と「ゴム特性の維持」との両立の可否について検討した。ゴム基材には、カーボンブラックを配合したアクリロニトリル-ブタジエンゴムシート、モノマーには、親水性モノマーであるメタクリル酸を用いた。その結果、グラフト率2%までであれば、破断強度や永久歪といったゴム特性に影響を及ぼさず、ゴム表面を低摩擦化させることが可能であることを見出した。

報告書

放射線グラフト重合装置を用いたセシウム吸着材の作製とフィールド試験

笠井 昇; 岩撫 暁生; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 保科 宏行; 瀬古 典明

JAEA-Technology 2013-046, 25 Pages, 2014/02

JAEA-Technology-2013-046.pdf:9.63MB

放射線グラフト重合法を適用して、セシウムに対して親和性が高い、リンモリブデン酸アンモニウムを担持した吸着材を開発した。実験室レベルで最適化した吸着材の作製条件をもとに150倍程度スケールアップしたベンチスケール規模の重合装置により、実験室規模の1,000倍量に相当する吸着材を作製し、実験室で作製したものと性能を比較評価した。また、作製した吸着材を用いて環境水中に溶存している放射性セシウムの吸着性能評価を福島県内でフィールド試験により行った。重合装置により得られた吸着材は、1ppmの安定性セシウムの水溶液を用いた吸着試験で、90%以上の吸着率を示した。また、吸着材を筒状のカラムに充填した吸着容量評価試験より、吸着材体積の3,000倍量の汚染水中のセシウムを吸着できることが分かった。さらに、福島県内で実施したフィールド試験では、水中に溶存する放射性セシウムを検出限界値以下まで除去できることを明らかにした。

論文

放射線グラフト技術を用いたバイオディーゼル燃料製造用触媒の開発について

植木 悠二

放射線と産業, (135), p.10 - 14, 2013/12

「放射線と産業」誌の「放射線加工技術を活用した高分子材料の現状と展望」と題した特集号に掲載されるもので、その内容は、これまで環境機能高分子材料研究グループで進めてきた放射線グラフト技術を利用した新規高分子材料の開発に関する研究成果について記述するものである。具体的には、放射線グラフト重合法を利用したバイオディーゼル燃料製造用触媒の作製方法、触媒の基本特性、並びに、触媒の再生処理方法などの研究成果を紹介する。

論文

Abaca/polyester nonwoven fabric functionalization for metal ion adsorbent synthesis via electron beam-induced emulsion grafting

Madrid, J. F.*; 植木 悠二; 瀬古 典明

Radiation Physics and Chemistry, 90, p.104 - 110, 2013/09

 被引用回数:10 パーセンタイル:22.62(Chemistry, Physical)

アバカ(芭蕉科の多年草)は、強靭かつ軽量、また、耐湿性に優れており、古くから船舶用ロープ、漁網,紙幣,織物などの原料として利用されている。アバカの主要生産国であるフィリピンでは、このアバカ、及び、アバカ繊維の用途拡大を目指し様々な研究を実施している。アバカの主成分は、セルロース類であり、金属イオン吸着材の基材として利用できる可能性を秘めている。そこで本研究では、アバカ繊維を基材とする金属イオン吸着材の合成を試みた。その結果、エマルショングラフト重合とそれに続くアミン化処理により、目的とするアバカ繊維を基材とする新規金属イオン吸着材を合成することに成功した。吸着材のグラフト率、及び、アミン基密度はそれぞれ150%と2.7mmol/g-吸着材であった。また、性能評価試験として、Cu$$^{2+}$$イオン、及び、Ni$$^{2+}$$イオンのバッチ式吸着試験を実施したところ、本吸着材はCu$$^{2+}$$イオンに対してより高い選択性を有していることが分かった(吸着容量: 141.9mg-Cu$$^{2+}$$/g-吸着材, 31.5mg-Ni$$^{2+}$$/g-吸着材)。さらに、本吸着材の吸着速度を市販の粒子状イオン交換樹脂と比較したところ、金属イオンの種類に係わらず本吸着材の方がより速い吸着速度を示し、特に、Cu$$^{2+}$$イオンに対しては粒子状樹脂の約30倍の吸着速度であった(浸漬時間5分後のCu$$^{2+}$$イオンの除去率: 吸着材: 89.8%, 粒子状樹脂: 3.3%)。

論文

Effect of partial delignification of kenaf bast fibers for radiation graft copolymerization

Mohamed, N. H.*; 玉田 正男; 植木 悠二; 瀬古 典明

Journal of Applied Polymer Science, 127(4), p.2891 - 2895, 2013/02

環境に優しい植物由来材料のケナフ繊維をグラフト重合材料の基材として利用するため、亜塩素酸による脱リグニンを検討した。亜塩素酸の濃度,処理温度,処理時間を最適化した結果、0.5%亜塩素酸中、80$$^{circ}$$C、6時間処理することでグラフト重合に適したケナフ繊維を得ることができた。この処理により、2%以下まで脱リグニンしたケナフ繊維の密度,繊維径,引っ張り強度は基材として使用可能な程度の範囲で低下したが、4-クロロメチルスチレンをグラフト重合した場合、未処理では全くグラフト重合できなかったが、処理後は143%のグラフト率を得ることができた。

論文

Pb(II) adsorption performance of fibrous graft adsorbent having phosphate groups

植木 悠二; Dafader, N. C.*; 瀬古 典明; 玉田 正男

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 41, 2013/01

放射線グラフト重合技術により作製された繊維状グラフト吸着材は、その吸着速度が粒子状樹脂と比較して100倍程度速く、高速処理が可能な高容量吸着材として注目されている。本研究では、放射線エマルショングラフト重合法により、機能性官能基としてリン酸基を有するグラフト吸着材の作製を試みた。カラム吸着試験によりリン酸型グラフト吸着材の吸着特性を評価したところ、通液速度依存性はなく、高流速条件下においても破過点(C/C$$_{0}$$=0.05)、飽和点(C/C$$_{0}$$=1)、並びに、破過点到達時の官能基利用効率(破過容量/飽和容量)はほぼ一定値を示した。また、硝酸水溶液により吸着した鉛イオンの溶離を試みたところ、吸着材体積の約46倍の液量によりほぼ100%の鉛イオンを溶離することができた。その際、鉛イオン濃度は最大で初期供給濃度の約90倍にまで濃縮されていた(初期値: 300ppm,最大値: 27500ppm)。

論文

Surface modification of vulcanized rubber by radiation grafting

齋藤 広明*; 溝手 範人*; 植木 悠二; 瀬古 典明

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 45, 2013/01

放射線グラフト重合法はプラスチックのような高分子基材の表面改質だけでなく、ゴムの表面改質にも有効な技法である。本研究では、放射線グラフト重合法により作製した表面改質型親水性ゴムシートの特性評価を行った成果を報告する。ドライ/ウェット状況下での表面硬度とグラフト率との関係を詳細に検討したところ、グラフト率が高くなるほどドライ状況下において硬化傾向を示し、逆にウェット状況下においては高グラフト率のものほど軟化傾向を示すといった特異的な硬度特性を有することを見いだした。また、耐摩耗性について評価した結果、ウェット状況下ではグラフト率の増加とともに表面硬度が低下するにもかかわらず、摩耗深さは一定値を示した。この結果より、ウェット状況下においては、硬度低下効果よりも摩擦低下効果の方がより大きく表面特性に影響を与えることがわかった。

論文

Boron removal and recovery using adsorbent prepared by radiation grafting

片貝 秋雄*; 四元 俊郎*; 高橋 明男*; 植木 悠二; 瀬古 典明

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 43, 2013/01

現在、ホウ素及びその化合物の排出基準は10mg/L(水質汚濁防止法)であるが、今後は規制がより強化されるものと予想される。それゆえ、安価で効果的なホウ素捕集材の開発が必須である。本研究では、より経済的な捕集材合成法を検討するとともに、その捕集性能をホウ素含有模擬廃水により評価した。その結果、不織布基材に必要なモノマー量を含有させる含浸重合法により、照射線量を従来法の10分の1(20kGy)に低減可能なことを見いだし、実用化に向けた捕集材製造コストの削減を達成した。実工場廃水中に含まれるホウ素の除去/回収を目的として、捕集材を充填した吸着塔(内径:10cm,長さ:240cm,捕集材重量:3.5kg)にSV 5.5h$$^{-1}$$でホウ素含有模擬廃水を通液した結果、11.5g-ホウ素/kg-捕集材の破過容量を示した。また、温塩酸水溶液(30$$^{circ}$$C)により吸着したホウ素の溶離を試みたところ、捕集材体積の1.5倍の液量によりほぼ100%のホウ素を溶離することができた。さらに、ここで得られた溶離液を5$$^{circ}$$C以下に冷却することにより、ホウ酸を結晶として回収することに成功した。

論文

Emulsion graft polymerization of 4-chloromethylstyrene on kenaf fiber by pre-irradiation method

Mohamed, N. H.*; 玉田 正男; 植木 悠二; 瀬古 典明

Radiation Physics and Chemistry, 82, p.63 - 68, 2013/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:46.51(Chemistry, Physical)

放射線グラフト重合法は、さまざまな素材・形状の高分子基材を機能化する技術であり、高性能吸着材の創製や燃料電池膜の開発などの分野で利用されている。われわれは、グラフト重合の反応溶媒として水と界面活性剤とを混合させて利用するエマルション重合法を確立したことによって、従来法よりも著しく反応効率が向上することを見いだした。しかし、その反応機構等については、詳細な検討がされていない。そこで、本研究では、ミセルの安定性、ミセル形状、及び、グラフト重合反応時のミセル挙動等について詳細に検討した。その結果、エマルション溶液のミセルは、30$$^{circ}$$C以下の低温領域ではミセル同士の会合が起こりにくく、長時間安定なミセルを形成することがわかった。また、デジタルマイクロスコープによりミセル形状を詳細に観察したところ、本法で調製したミセルは粒径0.5$$sim$$40$$mu$$mのマイクロミセル内部に粒径100nm程度のナノミセルが多数存在する特殊な形状をしていることがわかった。さらに、グラフト重合時のミセル挙動について観測した結果、マイクロミセル崩壊後、多数のナノミセルが基材表面に浸透するといった挙動を示すことがわかり、この一連のミセル挙動が反応効率の向上に大きく寄与していることを解明した。

論文

Hybrid grafted ion exchanger for decontamination of radioactive cesium in Fukushima Prefecture and other contaminated areas

岩撫 暁生; 笠井 昇; 保科 宏行; 植木 悠二; 佐伯 誠一; 瀬古 典明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 293(2), p.703 - 709, 2012/08

 被引用回数:21 パーセンタイル:8.06(Chemistry, Analytical)

放射線グラフト重合法を用いて、モリブデン酸アンモニウムとアクリロニトリルをポリエチレン製不織布に導入し、福島県地域に飛散したセシウムを除去するための吸着材を開発した。作製したセシウム吸着材のセシウム除去能をバッチ法とカラム法にて評価した。バッチ法ではセシウム濃度を1ppmに調製した純水,酸性溶液、及び海水中からセシウムをそれぞれ90, 87、及び64%除去することができた。カラム試験では、セシウム吸着材を直径7mm,高さ5mmに充填したカラムに1ppmのセシウム溶液を空間速度300h$$^{-1}$$の速度で通液し、流出液中のセシウム濃度を定量した。流出液中に供給液の1%の濃度のセシウムが検出された時点である破過点(C/C$$_{0}$$=0.01)における吸着容量は吸着材1kgあたり54gであった。福島県相馬郡飯舘村におけるセシウム吸着材のフィールド試験では、直径4cmのカラムにセシウム吸着材を3.8cmの高さまで充填し、放射性セシウムを含むため池水を通液し、水溶性の放射性セシウムを検出限界下まで除去できることができた。

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