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オルト-パラ転換植田 寛和; 福谷 克之
Vacuum and Surface Science, 64(9), p.430 - 434, 2021/09
A unique molecularly chemisorption of H occurs on some stepped surfaces in addition to the typical adsorption schemes of physisorption and dissociation. In the present study, the rotational state and 
conversion of the molecularly chemisorbed H on Pd(210) at a surface temperature of 50 K were probed by combining a pulsed molecular beam, photo-stimulated desorption and resonance-enhanced multiphoton ionization techniques. We experimentally demonstrated that the 
conversion proceeds with a conversion time constant of 
2s that is 2-3 orders of magnitude smaller than those reported for physisorption systems. The origins of such fast conversion and the rotational state distribution of H in molecular chemisorption state are discussed.
on Pd(210)植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 小倉 正平*; 福谷 克之
Physical Review B, 102(12), p.121407_1 - 121407_5, 2020/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)Pd(210)表面に化学吸着したHのオルトーパラ転換を報告する。分子線,光刺激脱離,共鳴多光子イオン化法を用いて水素の回転状態変化を調べた。実験結果から、~2秒の転換時間で転換が起こることが明らかになった。実験結果と過去の理論計算結果を比較することで、2次の摂動による転換メカニズムを支持する。
on Pd(210)植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 福谷 克之
no journal, ,
On a flat metal surface, hydrogen typically chemisorbs dissociatively. On the other hand, it is known that hydrogen can molecularly chemisorbs on stepped surfaces, such as Ni(510) and Pd(210), in which the potential is expected to be highly anharmonic, unlike the case of physisorption. The anisotropic potential would modify the rotational state of H and promote ortho-para (o-p) conversion. For the system of H/Pd(210), a previous study with rotational-state-selective temperature programmed desorption indicated the occurrence of fast o-p conversion. In this study, to further probe the rotational state and conversion of molecularly chemisorbed H, a combination of photo-stimulated desorption and resonance-enhanced multiphoton ionization techniques is used. It is found that photo-desorbed H consists of a variety of rotational states with an anisotropic angular distribution. Photo-desorption and o-p conversion process will be discussed.
on Pd(210)植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 小倉 正平*; 福谷 克之
no journal, ,
Imperfections of the surface, such as steps, are known to affect adsorption and reaction processes. While hydrogen typically chemisorbs dissociatively on a flat metal surface, it is known that hydrogen can molecularly chemisorb on stepped surfaces, such as Ni(510) and Pd(210), in which the potential is expected to be highly anisotropic, unlike the case of physisorption. The anisotropic potential would modify the rotational state of H and promote ortho-para (o-p) conversion. For the system of H/Pd(210), the conversion time of ~1 sec was predicted based on the measurement on rotational-state-selective thermal desorption of H (J=0 and J=1). The predicted value is indeed much shorter than those in previously reported physisorption systems. In this contribution, to further probe the rotational state and conversion of molecularly chemisorbed H, a combination of a pulsed molecular beam, photo-stimulated desorption and resonance-enhanced multiphoton ionization techniques is used. We will present the rotational state distribution of photo-desorbed H, and the o-p conversion process of molecularly chemisorbed H will be discussed.
植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 福谷 克之
no journal, ,
一般的に平坦な金属表面では水素分子は解離吸着をするが、Pd(210)表面のようなステップ構造をもつ表面では、解離吸着のほか、分子状化学吸着することが知られている。本研究では、分子線, 光刺激脱離レーザーおよび共鳴多光子イオン化法を用いて、Pd(210)表面に分子状化学吸着した水素の回転状態を調べる。発表では、得られた光脱離水素分子の回転状態から化学吸着した水素分子の核スピン転換について議論する予定である。
植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 小倉 正平*; 福谷 克之
no journal, ,
一般的に平坦な金属表面では水素分子は解離吸着をするが、Pd(210)表面のような特異的なステップ構造を有する表面では、解離吸着のほか、分子状化学吸着することが知られている。吸着水素分子のオルト-パラ転換を調べるために、今回新たに分子線, 光刺激脱離および共鳴多光子イオン化法を組み合わせた測定手法を確立した。本発表では、この実験手法を用いて測定したPd(210)表面でのHのオルト-パラ転換時間について報告する。
植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 小倉 正平*; 福谷 克之
no journal, ,
水素分子は、Pd(210)表面のように特有なステップ構造をもつ表面では、解離吸着のほか分子状化学吸着する。本研究では、分子線, 光刺激脱離および共鳴多光子イオン化法を用いて、Pd(210)表面に化学吸着した水素分子のオルト-パラ転換を調べた。決定された転換時間は過去に報告されている物理吸着系(数百-千秒)と比べて大変短い2秒程度であった。発表では、測定結果とともに速い転換の起源について議論する予定である。
分子の解離吸着反応植田 寛和
no journal, ,
水蒸気改質反応の律速段階の一つであるメタンの解離反応は、表面科学的手法を用いてよく定義された条件下で研究されてきた。さらにレーザー技術の発達に伴い、メタン分子の量子状態を分解した反応素過程の理解が進んでおり、振動励起は解離反応で重要な役割を担っていることが分かってきている。本発表では、著者がかかわった白金表面における振動励起メタンの解離吸着反応研究を中心に紹介する。
植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 小倉 正平*; 福谷 克之
no journal, ,
表面温度50KでPd(210)表面に化学吸着した水素分子のオルト-パラ転換時間を測定した。実験の結果、転換時間は2秒程度であることが分かった。この時間は過去に2次摂動の転換モデルを基に見積もられた時間と同等であり、本研究はその転換モデルの正当性を支持する。
ortho-para conversion植田 寛和; 福谷 克之
no journal, ,
H has two nuclear spin isomers, ortho-H (o-H) and para-H (p-H). Due to symmetry restriction, o-H and p-H with parallel and antiparallel proton spins have odd and even rotational states, respectively. Interconversion between these two species, ortho-to-para (o-p) conversion is of great interest not only from a fundamental point of view but also in industrial applications such as H liquification and storage. While the radiative o-p conversion is forbidden in the gas phase, the conversion is promoted on various surfaces. The o-p conversion is completed by the nuclear spin flip and the rotational energy transfer. The former process has been paid much attention in previous o-p conversion studies, but the detail of the latter one remains unclear. In this contribution, we deal with the o-p conversion of molecularly chemisorbed H on Pd(210). This system allows us to probe the o-p conversion at a wider range of surface temperature as compared with physisorption systems. A combination of a pulsed molecular beam, photo-stimulated desorption and resonance-enhanced multiphoton ionization techniques is used to probe time evolution of o-H and p-H populations. Figure 1 shows that o-p conversion occurs with a conversion time of about 2 sec at a surface temperature of 50 K. To obtain insight into a role of rotational energy transfer in o-p conversion, we further study the surface temperature dependence of o-p conversion and the reverse process of p-o back conversion. From the results obtained the conversion mechanism will be discussed.
