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甲斐 健師; 樋川 智洋; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*; 横谷 明徳*
Journal of Chemical Physics, 158(16), p.164103_1 - 164103_8, 2023/04
被引用回数:3 パーセンタイル:61.71(Chemistry, Physical)水の放射線分解・光分解に関する新たな科学的知見は、放射線化学・放射線生物学を含む様々な研究分野の劇的進歩に必要不可欠である。水に放射線を照射すると、その飛跡上に沿って、反応性の高い水和電子が無数に生成される。水和電子は、発生した電子と水分子の運動が動的に相関し、形成されることは知られているが、その形成に至るまでの、電子の非局在化、熱化、分極メカニズムは未だ解明していない。本研究で独自に開発したコードを利用した解析結果から、これらの過渡的現象は、水特有の水素結合ネットワークに由来する分子間振動モードと、水和を進行する水分子の回転モードの時間発展に支配されるように進行することが明らかとなった。本研究によるアプローチは、水に限らず、様々な溶媒に適用可能であり、そこから得られる科学的知見は、放射線生物影響、原子力化学、放射線計測など幅広い研究領域へ適用されることが期待できる。
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 樋川 智洋; 渡邊 立子*
Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2838 - 2844, 2018/01
被引用回数:24 パーセンタイル:76.69(Chemistry, Physical)放射線生物影響を誘発する複雑DNA損傷はエネルギー付与率の高い放射線トラックエンドで生成されやすいと考えられている。そのDNA損傷を推定するために、電子線トラックエンドにおける水の放射線分解最初期過程について、計算シミュレーションに基づいた理論的研究を実施した結果から、1次電子線照射によりDNA鎖切断を含む複数の塩基損傷が1nm以内に密に生成され得ることが示された。この複雑DNA損傷は損傷除去修復が困難である。更に、その複雑損傷部位から数nm離れた位置に2次電子により塩基損傷が誘発されることが示された。この孤立塩基損傷部位は損傷除去修復が可能であり、結果として鎖切断に変換されるため、1次電子線により生成された鎖切断と合わせ、最終的にDNAの2本鎖切断が生成され得る。この2本鎖切断末端は塩基損傷を含むために修復効率が低下し、未修復・誤修復により染色体異常のような生物影響が誘発されることが推測された。
甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏; 藤井 健太郎; 渡辺 立子
International Journal of Radiation Biology, 92(11), p.654 - 659, 2016/11
被引用回数:10 パーセンタイル:66.02(Biology)We performed a fundamental study of deceleration of low-energy electron ejected from water to predict clustered DNA damage formation involved in the decelerating electrons in water using a dynamic Monte Carlo code included Coulombic force between ejected electron and its parent cation. The decelerating electron in water was recaptured by the Coulombic force within hundreds of femtosecond. We suggested that the return electron contribute to modification of DNA damage because the electron will recombine to electric excited states of the parent cation, or will be prehydrated in water layer near the parent cation in DNA. Thus effect of the Coulombic force plays a significant role in evaluation of DNA damage involved in the electron deceleration in water.
甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*
Journal of Physical Chemistry A, 120(42), p.8228 - 8233, 2016/10
被引用回数:21 パーセンタイル:66.57(Chemistry, Physical)放射線照射により細胞中で生成された低エネルギー2次電子は、生物影響を誘発する複雑なDNA損傷生成に関与すると考えられている。本研究では、DNA損傷の推定を行うために、水中における低エネルギー2次電子の動力学的挙動の数値計算による理論的研究を実施した。計算結果から、水中で減速した電子は、親イオンのクーロン場に徐々に引きつけられ、数百fs程度になると親イオンから半径2nm以内の領域に12.6%の電子が分布することが示された。更に、親イオンから半径1nm以内において、電離と電子的励起が主に誘発され、その衝突数は全体の約40%となる。これらの解析結果から、もしDNA内部から低エネルギー2次電子が放出されると、複雑なDNA損傷が、電離や電子的励起に加え、解離性電子移行により生成され得ることを提案した。このような複雑なDNA損傷は、最終的に細胞死や染色体異常のような生物影響の誘発に関与する可能性がある。
谷川 聖史; 向 泰宣; 飛田 浩; 倉田 典孝*; 小林 希望*; 高瀬 操*; 牧野 理沙; 大図 章; 中村 仁宣; 栗田 勉; et al.
56th Annual Meeting of the Institute of Nuclear Materials Management (INMM 2015), Vol.1, p.693 - 701, 2016/00
原子力機構ではHe-3 (He)検出器の代替技術としてZnS/BOセラミックシンチレータを用いた中性子検出器の開発を進めてきた。この検出器は、ASAS(代替サンプル測定システム)と呼び、現在査察でMOX粉末等の測定に使用しているHeタイプのサンプル測定システム(INVS)を参考としたものである。Heの代替技術としてPuの測定が可能なことを示すために、原子力機構ではASASを設計・試作し、実際のプルトニウム(MOX粉末)を用いた測定試験を実施した。測定試験では、検出器の基本性能評価を行い、個々の性能についてINVSとの比較を実施した。その結果、代替He中性子検出器(ASAS)の技術開発に関し、実際に使用している査察機器(INVS)と遜色のない定量性を示すことができた。
谷川 聖史; 向 泰宣; 栗田 勉; 牧野 理沙; 中村 仁宣; 飛田 浩; 大図 章; 呉田 昌俊; 瀬谷 道夫
核物質管理学会(INMM)日本支部第36回年次大会論文集(インターネット), 9 Pages, 2015/12
原子力機構では、Heガスの世界的な供給不足の課題を受け、その代替中性子検出器としてZnSセラミックシンチレータを用いた中性子検出器の設計・開発を進めてきた。この検出器を用いた測定装置ASAS(代替He在庫サンプル測定装置)は、現在査察でMOX粉末等の測定に使用しているHe型のINVS(在庫サンプル測定装置(HLNCCタイプ))を参考としている。ASASがHLNCCタイプの代替装置としてPuの定量ができることを示すため、実際のMOX粉末を用いた測定試験及びINVSとの比較測定を実施した。測定試験では、検出器の基本性能評価(検出効率及び中性子の消滅時間)の他、測定の不確かさ評価等を実施した。その結果、ASASの基本性能はINVSに劣るものの、MOX粉末(少量サンプル)を用いた校正を行った結果、ASASの測定不確かさ評価ではINVSとほぼ同等の定量性を示すことを確認した。
大図 章; 飛田 浩; 呉田 昌俊; 谷川 聖史; 向 泰宣; 中道 英男; 中村 仁宣; 栗田 勉; 瀬谷 道夫
核物質管理学会(INMM)日本支部第36回年次大会論文集(インターネット), 9 Pages, 2015/12
原子力機構では、中性子検出器に標準的に使用されているHeガスの近年の世界的な供給不足に対処するため、Heガスを使用しないZnSセラミックシンチレータを用いた代替中性子検出器を開発している。また、この開発と並行して保障措置で広く使用されるPuインベントリ評価用測定装置HLNCC(High Level Neutron Coincidence Counter)の代替装置ASAS(Alternative Sample Assay System)を代替中性子検出器を用いて開発している。ASASの開発では、中性子モンテカルロ計算コード(MCNPX)によるシミュレーション設計を実施し、24本の代替中性子検出器を用いれば従来のHLN CCと同等の性能を有することが明らかになった。本発表では、シミュレーション設計で得られたASASの中性子検出効率、Die-away time等の性能とASASの内部構造について報告する。
甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 渡辺 立子
Radiation Physics and Chemistry, 115, p.1 - 5, 2015/10
被引用回数:37 パーセンタイル:94.61(Chemistry, Physical)放射線によるDNA損傷において、電子衝突電離により発生した2次電子は難修復性DNA損傷の生成に深く関与すると考えられているが、電子の熱化過程が解明されていないことから、その放射線作用は未だ十分には解明されていない。本研究では、電子の熱化過程の全貌解明のために、水中に照射された電子の熱化距離を、液相の回転・フォノン励起断面積を新たに考慮して計算した。この結果、低エネルギー領域、高エネルギー領域ともに、実験値とよく一致した。しかしながら、熱化時間については従来予測より1桁程度長くなることが分かった。このことから、従来予測に反し、電子の熱平衡化と水和前過程は同時に起こり得ることが推測された。水和前電子は解離性電子移行によりDNA損傷を誘発することから、本研究により推測された水和前過程の生成メカニズムは、2次電子によるDNA損傷の高密度化を推測するために役立つことが期待される。
中村 仁宣; 向 泰宣; 飛田 浩; 中道 英男; 大図 章; 呉田 昌俊; 栗田 勉; 瀬谷 道夫
Proceedings of 37th ESARDA Annual Meeting (Internet), p.45 - 53, 2015/08
原子力機構ではHe-3の代替技術としてZnS/BOセラミックシンチレータを用いた中性子検出器の開発を進めてきた。この検出器はASAS(代替サンプル測定システム)といい、現在査察でMOX粉末等の測定に使用しているHe-3タイプのサンプル測定システム(INVS)を参考としたものである。He-3の代替技術としてPuの測定ができることを示すため、原子力機構ではASASを設計・製作し、実際のプルトニウム(MOX粉末)を用いた測定試験(デモンストレーション)を実施した。測定試験では、検出器の基本性能評価(FOM評価)のほか、測定のばらつきや不確かさ評価を行なうとともに、個々の性能についてINVSとの比較を実施した。その結果、代替He-3による中性子検出器(ASAS)の技術開発に関し、課題はあるものの、実際に使用している査察機器(INVS)と遜色のない定量性(測定不確かさ)を示すことができた。
島田 紘行*; 南 寛威*; 奥泉 直人*; 佐久間 一郎*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児
Journal of Chemical Physics, 142(17), p.175102_1 - 175102_9, 2015/05
被引用回数:12 パーセンタイル:37.11(Chemistry, Physical)X-ray absorption near edge structure (XANES) was measured at energies around the N K-edge of the pyrimidine-containing nucleotides cytidine 5'-monophosphate (CMP), 2'-deoxythymidine 5'-monophosphate (dTMP), and uridine 5'-monophosphate (UMP) in aqueous solutions and in dried films under various pH conditions. The features of resonant excitations below the N K-edge in the XANES spectra for CMP, dTMP, and UMP changed depending on the pH of the solutions. The spectral change thus observed is systematically explained by the chemical shift of the core-levels of N atoms in the nucleobase moieties caused by structural changes due to protonation or deprotonation at different proton concentrations. This interpretation is supported by the results of theoretical calculations using density functional theory for the corresponding nucleobases in the neutral and protonated or deprotonated forms.
甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 渡辺 立子
Radiation Physics and Chemistry, 108, p.13 - 17, 2015/03
被引用回数:27 パーセンタイル:90.05(Chemistry, Physical)放射線によるDNA損傷において、電子衝突電離により発生した2次電子は難修復性DNA損傷の生成に深く関与すると考えられているが、2次電子の放射線作用は未だ十分には解明されていない。その原因の一つとして、電子の熱化過程で主に寄与する液体水の回転・フォノン励起過程の断面積の不備が挙げられる。本研究において、それらの断面積、阻止能及びエネルギー損失率の理論計算を行った結果、液相の回転励起断面積は気相の断面積に比べ3桁以上減少し、フォノン励起断面積は固相の断面積に近い値を示すことが分かった。今日まで1eV以下のエネルギー損失率は電子のエネルギーに強く依存しないと仮定し、電子の熱化過程は評価されてきた。しかしながら、本計算結果から、エネルギー損失率は1eV以下のエネルギーに対して強く依存することが分かった。その結果、電子の熱化時間は従来予測よりも長くなり、後続の水和過程及び化学過程に強く関与する可能性が予測された。本研究成果である回転・フォノン励起断面積は、熱化過程を研究する上で不可欠なデータであり、DNA損傷に対する2次電子の役割を解明するための研究に利用されることが期待される。
甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 樋口 真理子; 渡辺 立子
Radiation Physics and Chemistry, 102, p.16 - 22, 2014/09
被引用回数:25 パーセンタイル:87.03(Chemistry, Physical)本研究では水中に入射及び生成された電子のエネルギー緩和過程の詳細に明らかにするために、電子の衝突イベント数及び軌道追跡の時間発展を計算により求めた。本シミュレーション法では電子の軌道を追跡する計算を行うために、分子過程として電子衝突による水分子の電離過程、電子的励起過程、解離性付着過程、振動励起過程、回転励起過程及び弾性散乱過程を考慮し、さらに低エネルギー電子の詳細軌道を計算するために荷電粒子間のクーロン相互作用を考慮した。水中に500eVの電子を入射した際の各分子過程の衝突イベント数を見積もった結果、振動及び回転励起過程をより多発させながらエネルギーを損失することがわかった。また、生成された2次電子は100フェムト秒間で電離した位置から平均3nm程度の位置まで拡散することがわかった。
島田 紘行*; 深尾 太志*; 南 寛威*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児
Journal of Chemical Physics, 141(5), p.055102_1 - 055102_8, 2014/08
被引用回数:19 パーセンタイル:54.72(Chemistry, Physical)The N K-edge X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra of the purine-containing nucleotide, guanosine 5'-monophosphate (GMP), in aqueous solution are measured under various pH conditions. The spectra show characteristic peaks, which originate from resonant excitations of N 1s electrons to orbitals inside the guanine moiety of GMP. The relative intensities of these peaks depend on the pH values of the solution. The pH dependence is explained by the core-level shift of N atoms at specific sites caused by protonation and deprotonation. The experimental spectra are compared with theoretical spectra calculated by using density functional theory for GMP and the other purine-containing nucleotides, adenosine 5'-monophosphate, and adenosine 5'-triphosphate. The N K-edge XANES spectra for all of these nucleotides are classified by the numbers of N atoms with particular chemical bonding characteristics in the purine moiety.
中村 仁宣; 大図 章; 小林 希望*; 向 泰宣; 坂佐井 馨; 中村 龍也; 曽山 和彦; 呉田 昌俊; 栗田 勉; 瀬谷 道夫
Proceedings of INMM 55th Annual Meeting (Internet), 9 Pages, 2014/07
計量管理及び保障措置に用いられているHe-3型中性子検出器の代替技術を開発するため、ZnS/BOセラミックシンチレータを用いた中性子検出器(Pu非破壊測定システム)の開発プロジェクトを日本国政府の支援のもと進めている。代替システム(ASAS:代替サンプル測定システム)の設計は基本的に従前からプルトニウムの測定に用いられているINVS(在庫サンプル測定装置)を参考にした。INVSはサンプル瓶に採取されたMOX粉末またはPu溶液中のPu量を測定する装置であり、18本のHe-3中性子検出器(検出効率約42%)を有している。ASAS検出器の開発(製作)後、その技術や性能を確立するために、原子力機構はデモンストレーションを2015年の早々に計画しており、サンプルの位置再現性の確認、検出器パラメータの最適化、計数の統計ばらつき、温度変化や線の線量率の変化に対する安定性及び代替He-3技術の有効性に係る指標(FOM)の評価をチェックソースやMOX粉末を利用して行う予定である。さらに、INVSとASASの性能比較試験も実施する計画である。本論文は、MCNP遮蔽計算コードによる研究成果、ASASの設計図及び性能や技術を証明するためのデモンストレーション計画についてまとめたものである。
横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 岡 壽崇*; 甲斐 健師; 渡辺 立子; 藤井 健太郎
しょうとつ, 11(2), p.33 - 39, 2014/03
細胞致死や突然変異などの放射線生物影響の根本原因の一つとされる、DNA分子損傷の局在化の物理メカニズムとその細胞学的影響における役割を明らかにすることが本研究の目的である。これまでに、生体を構成する元素に生じた内殻イオン化と、これに続くAuger過程の物理的な理論及びシミュレーションを行うと同時に、シンクロトロン放射から得られる高輝度の軟X線を用いた分光測定も行い、理論と実験の両面からDNA損傷生成プロセスの探索を行ってきた。特に、内殻イオン化やこれに続く電子の再捕獲などこれまで考慮されていなかった事象を考慮することで、ナノメートル程度の局所に損傷が局在化するクラスターDNA損傷の生成過程に関する知見を得つつある。本論文では、これらの研究の現状を解説する。
島田 紘行*; 深尾 太志*; 南 寛威*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児
Chemical Physics Letters, 591, p.137 - 141, 2014/01
被引用回数:11 パーセンタイル:39.09(Chemistry, Physical)X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra for adenine containing nucleotides, adenosine 5'-monophosphate (AMP) and adenosine 5'-triphosphate (ATP) in aqueous solutions at the nitrogen K-edge region were measured. The two intense peaks in XANES spectra are assigned to transitions of 1s electrons to the orbitals of different types of N atoms with particular bonding characteristics. The difference between their spectra is ascribed to protonation of a particular N atom. Similarity observed in XANES spectra of guanosine-5'-monophosphate (GMP) and ATP is also interpreted as similar bonding characters of the N atoms in the nucleobase moiety.
岡 壽崇; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 福田 義博; 鵜飼 正敏*
Physical Review Letters, 109(21), p.213001_1 - 213001_5, 2012/11
被引用回数:12 パーセンタイル:59.04(Physics, Multidisciplinary)K殻イオン化によるDNA変異の物理化学過程の解明のため、仔牛胸腺DNA薄膜のEPR(Electron paramagnetic resonance)測定及びXANES(X-ray absorption near edge structure)測定を行った。軟X線照射中のみDNA中に誘起される不対電子の収量の窒素及び酸素のK殻吸収端近傍の軟X線エネルギー依存性を調べたところ、XANES強度を反映したピークが現れたが、EPRの結果はXANESの結果よりも約2倍大きく、特に、1sで特異的に増感することがわかった。このEPR強度の特異的な増感の原因として、軟X線照射によって生じたAuger電子が、同照射によって生じた光電子を追い抜くことによってポテンシャルが変化し、光電子が再捕獲されるpostcollision interaction(PCI)が考えられた。その妥当性を評価するため、半古典的な計算を行ったところ、イオン化閾値以上のエネルギーにおいて、光電子の再捕獲断面積が著しく大きくなることが明らかとなった。さらに、再捕獲断面積の軟X線エネルギー依存性がEPRの軟X線エネルギー依存性とよく一致した。われわれはこれまで、シトシンの持つ電子の一時貯蔵庫としての働きによってEPR強度が増感すると考えていたが、本研究によってPCIもその要因の1つであることがわかった。
中村 仁宣; 呉田 昌俊; 大図 章; 曽山 和彦; 中村 龍也; 向 泰宣; 瀬谷 道夫
核物質管理学会(INMM)日本支部第33回年次大会論文集(インターネット), 8 Pages, 2012/10
保障措置機器としてのHe型中性子検出器の代替技術を確立するため、文部科学省核セキュリティ強化等推進事業の1つとして、ZnSセラミックシンチレータを用いた新しい中性子検出器(Pu NDA)開発の研究開発プロジェクトを開始した。検出器設計はプルトニウム転換技術開発施設(PCDF)に設置してあるMOX貯蔵容器中のPu量測定システム(PCAS、He検出管22本)を参考にする。原子力機構ではPu NDAシステム製作後の技術や性能を確認するため、2段階のデモンストレーションを計画している。2013年の6月頃に実施する第1段階では、垂直軸方向の感度分布平坦性、検出器パラメータの設定及び基本的な性能比較試験をCfソース又はMOX粉末を用いて実施する。その後、検出器に修正を加え、2013年12月頃に行う第2段階では、既設のPCASと新しいPu NDA間の性能比較試験として、Pu量と計測のばらつきの相互確認を実施する。これらの試験を通じ、新しいPu NDAの良好な性能が証明され、He型中性子検出器の代替技術が確立されるものと期待する。
中村 仁宣; 呉田 昌俊; 大図 章; 曽山 和彦; 中村 龍也; 向 泰宣; 瀬谷 道夫
Proceedings of INMM 53rd Annual Meeting (CD-ROM), 6 Pages, 2012/07
日本政府の支援により、世界的に枯渇している保障措置用の中性子検出管(中性子を対象とした非破壊測定(以下、NDA)用が主)に利用されているHeガスを置き換える代替技術として、ZnSセラミックシンチレーターを用いたPu測定用NDAの研究開発に着手した。Heガスの代替が可能なことを証明するため、プルトニウム転換技術開発施設に設置してあるパッシブ型のNDA(Pu量約5kgPu)を参考モデルとし、代替技術を用いた同型機器の設計・製作を進める予定である。実際に代替技術を用いた中性子検出器が、既設の装置と同等かそれ以上の性能を有することを確認するため、IAEAや日本国政府に対しデモンストレーションを実施する予定である。デモンストレーションは2回に分けて実施することし、Cfの測定、MOX標準試料による校正、既設の装置との比較試験を通じてこの技術が保障措置に通用することを示す計画である。本発表では既設装置と代替技術を用いたNDA機器の概要から、デモンストレーションの全体計画及び個々の試験の項目について述べる。
今泉 友見; 宮内 優; 伊藤 正泰; 綿引 俊介; 永田 寛; 花川 裕規; 那珂 通裕; 川又 一夫; 山浦 高幸; 井手 広史; et al.
JAEA-Technology 2011-031, 123 Pages, 2012/01
世界の試験研究炉は、老朽化に伴う廃炉により減少しているが、その一方でアジア諸国においては、原子力発電の導入計画が相次いでいる。このようなアジア諸国では、原子力発電所を建設した後の運転管理ができる技術者の育成が課題となっていると同時に、自国における原子力技術を高めるため、軽水炉の長期化対策,科学技術の向上,産業利用及び原子力人材育成のための試験研究炉の必要性が高まっている。このような背景から、照射試験炉センターにおいては、今後、発電用原子炉を導入する国に向け、各種照射利用や教育訓練に用いる試験研究炉の基本概念検討を開始した。設計活動を通じた本検討は、照射試験炉センターにおける試験研究炉の設計に必要な計算コードなどの環境の整備及び人材育成に貢献するとともに、本概念検討に共同研究として参加する原子力関連会社の試験研究炉にかかわる技術力の維持,向上にも貢献することが期待される。本報告は、平成22年度に設置された「照射試験炉センター汎用小型試験研究炉WG(ワーキンググループ)」と原子力関連会社が行った平成22年7月平成23年6月までの試験研究炉の概念検討結果について取りまとめたものである。