A Significant role of non-thermal equilibrated electrons in the formation of deleterious complex DNA damage

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 樋川 智洋; 渡邊 立子*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2838 - 2844, 2018/01

https://doi.org/10.1039/C7CP06903K

放射線生物影響を誘発する複雑DNA損傷はエネルギー付与率の高い放射線トラックエンドで生成されやすいと考えられている。そのDNA損傷を推定するために、電子線トラックエンドにおける水の放射線分解最初期過程について、計算シミュレーションに基づいた理論的研究を実施した結果から、1次電子線照射によりDNA鎖切断を含む複数の塩基損傷が1nm以内に密に生成され得ることが示された。この複雑DNA損傷は損傷除去修復が困難である。更に、その複雑損傷部位から数nm離れた位置に2次電子により塩基損傷が誘発されることが示された。この孤立塩基損傷部位は損傷除去修復が可能であり、結果として鎖切断に変換されるため、1次電子線により生成された鎖切断と合わせ、最終的にDNAの2本鎖切断が生成され得る。この2本鎖切断末端は塩基損傷を含むために修復効率が低下し、未修復・誤修復により染色体異常のような生物影響が誘発されることが推測された。

Dynamic behavior of secondary electrons in liquid water at the earliest stage upon irradiation; Implications for DNA damage localization mechanism

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*

Journal of Physical Chemistry A, 120(42), p.8228 - 8233, 2016/10

https://doi.org/10.1021/acs.jpca.6b05929

放射線照射により細胞中で生成された低エネルギー2次電子は、生物影響を誘発する複雑なDNA損傷生成に関与すると考えられている。本研究では、DNA損傷の推定を行うために、水中における低エネルギー2次電子の動力学的挙動の数値計算による理論的研究を実施した。計算結果から、水中で減速した電子は、親イオンのクーロン場に徐々に引きつけられ、数百fs程度になると親イオンから半径2nm以内の領域に12.6%の電子が分布することが示された。更に、親イオンから半径1nm以内において、電離と電子的励起が主に誘発され、その衝突数は全体の約40%となる。これらの解析結果から、もしDNA内部から低エネルギー2次電子が放出されると、複雑なDNA損傷が、電離や電子的励起に加え、解離性電子移行により生成され得ることを提案した。このような複雑なDNA損傷は、最終的に細胞死や染色体異常のような生物影響の誘発に関与する可能性がある。

代替He中性子検出器を用いた在庫サンプル測定装置(ASAS)の開発,1; ASAS検出器の設計・製作

大図 章; 飛田 浩; 呉田 昌俊; 谷川 聖史; 向 泰宣; 中道 英男; 中村 仁宣; 栗田 勉; 瀬谷 道夫

核物質管理学会(INMM)日本支部第36回年次大会論文集(インターネット), 9 Pages, 2015/12

原子力機構では、中性子検出器に標準的に使用されているHeガスの近年の世界的な供給不足に対処するため、Heガスを使用しないZnSセラミックシンチレータを用いた代替中性子検出器を開発している。また、この開発と並行して保障措置で広く使用されるPuインベントリ評価用測定装置HLNCC(High Level Neutron Coincidence Counter)の代替装置ASAS(Alternative Sample Assay System)を代替中性子検出器を用いて開発している。ASASの開発では、中性子モンテカルロ計算コード(MCNPX)によるシミュレーション設計を実施し、24本の代替中性子検出器を用いれば従来のHLN CCと同等の性能を有することが明らかになった。本発表では、シミュレーション設計で得られたASASの中性子検出効率、Die-away time等の性能とASASの内部構造について報告する。

Thermal equilibrium and prehydration processes of electrons injected into liquid water calculated by dynamic Monte Carlo method

甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 渡辺 立子

Radiation Physics and Chemistry, 115, p.1 - 5, 2015/10

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2015.05.021

放射線によるDNA損傷において、電子衝突電離により発生した2次電子は難修復性DNA損傷の生成に深く関与すると考えられているが、電子の熱化過程が解明されていないことから、その放射線作用は未だ十分には解明されていない。本研究では、電子の熱化過程の全貌解明のために、水中に照射された電子の熱化距離を、液相の回転・フォノン励起断面積を新たに考慮して計算した。この結果、低エネルギー領域、高エネルギー領域ともに、実験値とよく一致した。しかしながら、熱化時間については従来予測より1桁程度長くなることが分かった。このことから、従来予測に反し、電子の熱平衡化と水和前過程は同時に起こり得ることが推測された。水和前電子は解離性電子移行によりDNA損傷を誘発することから、本研究により推測された水和前過程の生成メカニズムは、2次電子によるDNA損傷の高密度化を推測するために役立つことが期待される。

Nitrogen K-edge X-ray absorption near edge structure of pyrimidine-containing nucleotides in aqueous solution

島田 紘行*; 南 寛威*; 奥泉 直人*; 佐久間 一郎*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児

Journal of Chemical Physics, 142(17), p.175102_1 - 175102_9, 2015/05

AA2015-0073.pdf:1.15MB

https://doi.org/10.1063/1.4919744

X-ray absorption near edge structure (XANES) was measured at energies around the N K-edge of the pyrimidine-containing nucleotides cytidine 5'-monophosphate (CMP), 2'-deoxythymidine 5'-monophosphate (dTMP), and uridine 5'-monophosphate (UMP) in aqueous solutions and in dried films under various pH conditions. The features of resonant excitations below the N K-edge in the XANES spectra for CMP, dTMP, and UMP changed depending on the pH of the solutions. The spectral change thus observed is systematically explained by the chemical shift of the core-levels of N atoms in the nucleobase moieties caused by structural changes due to protonation or deprotonation at different proton concentrations. This interpretation is supported by the results of theoretical calculations using density functional theory for the corresponding nucleobases in the neutral and protonated or deprotonated forms.

Dynamics of low-energy electrons in liquid water with consideration of Coulomb interaction with positively charged water molecules induced by electron collision

甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 樋口 真理子; 渡辺 立子

Radiation Physics and Chemistry, 102, p.16 - 22, 2014/09

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2014.04.017

本研究では水中に入射及び生成された電子のエネルギー緩和過程の詳細に明らかにするために、電子の衝突イベント数及び軌道追跡の時間発展を計算により求めた。本シミュレーション法では電子の軌道を追跡する計算を行うために、分子過程として電子衝突による水分子の電離過程、電子的励起過程、解離性付着過程、振動励起過程、回転励起過程及び弾性散乱過程を考慮し、さらに低エネルギー電子の詳細軌道を計算するために荷電粒子間のクーロン相互作用を考慮した。水中に500eVの電子を入射した際の各分子過程の衝突イベント数を見積もった結果、振動及び回転励起過程をより多発させながらエネルギーを損失することがわかった。また、生成された2次電子は100フェムト秒間で電離した位置から平均3nm程度の位置まで拡散することがわかった。

Development and demonstration of a Pu NDA system using ZnS/BO ceramic scintillator detectors

中村 仁宣; 大図 章; 小林 希望*; 向 泰宣; 坂佐井 馨; 中村 龍也; 曽山 和彦; 呉田 昌俊; 栗田 勉; 瀬谷 道夫

Proceedings of INMM 55th Annual Meeting (Internet), 9 Pages, 2014/07

計量管理及び保障措置に用いられているHe-3型中性子検出器の代替技術を開発するため、ZnS/BOセラミックシンチレータを用いた中性子検出器(Pu非破壊測定システム)の開発プロジェクトを日本国政府の支援のもと進めている。代替システム(ASAS:代替サンプル測定システム)の設計は基本的に従前からプルトニウムの測定に用いられているINVS(在庫サンプル測定装置)を参考にした。INVSはサンプル瓶に採取されたMOX粉末またはPu溶液中のPu量を測定する装置であり、18本のHe-3中性子検出器(検出効率約42%)を有している。ASAS検出器の開発(製作)後、その技術や性能を確立するために、原子力機構はデモンストレーションを2015年の早々に計画しており、サンプルの位置再現性の確認、検出器パラメータの最適化、計数の統計ばらつき、温度変化や線の線量率の変化に対する安定性及び代替He-3技術の有効性に係る指標(FOM)の評価をチェックソースやMOX粉末を利用して行う予定である。さらに、INVSとASASの性能比較試験も実施する計画である。本論文は、MCNP遮蔽計算コードによる研究成果、ASASの設計図及び性能や技術を証明するためのデモンストレーション計画についてまとめたものである。

Structural changes of nucleic acid base in aqueous solution as observed in X-ray absorption near edge structure (XANES)

島田 紘行*; 深尾 太志*; 南 寛威*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児

Chemical Physics Letters, 591, p.137 - 141, 2014/01

https://doi.org/10.1016/j.cplett.2013.11.026

X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra for adenine containing nucleotides, adenosine 5'-monophosphate (AMP) and adenosine 5'-triphosphate (ATP) in aqueous solutions at the nitrogen K-edge region were measured. The two intense peaks in XANES spectra are assigned to transitions of 1s electrons to the orbitals of different types of N atoms with particular bonding characteristics. The difference between their spectra is ascribed to protonation of a particular N atom. Similarity observed in XANES spectra of guanosine-5'-monophosphate (GMP) and ATP is also interpreted as similar bonding characters of the N atoms in the nucleobase moiety.

ZnSセラミックシンチレータを使ったPu-NDAシステムのデモンストレーション計画

中村 仁宣; 呉田 昌俊; 大図 章; 曽山 和彦; 中村 龍也; 向 泰宣; 瀬谷 道夫

核物質管理学会(INMM)日本支部第33回年次大会論文集(インターネット), 8 Pages, 2012/10

保障措置機器としてのHe型中性子検出器の代替技術を確立するため、文部科学省核セキュリティ強化等推進事業の1つとして、ZnSセラミックシンチレータを用いた新しい中性子検出器(Pu NDA)開発の研究開発プロジェクトを開始した。検出器設計はプルトニウム転換技術開発施設(PCDF)に設置してあるMOX貯蔵容器中のPu量測定システム(PCAS、He検出管22本)を参考にする。原子力機構ではPu NDAシステム製作後の技術や性能を確認するため、2段階のデモンストレーションを計画している。2013年の6月頃に実施する第1段階では、垂直軸方向の感度分布平坦性、検出器パラメータの設定及び基本的な性能比較試験をCfソース又はMOX粉末を用いて実施する。その後、検出器に修正を加え、2013年12月頃に行う第2段階では、既設のPCASと新しいPu NDA間の性能比較試験として、Pu量と計測のばらつきの相互確認を実施する。これらの試験を通じ、新しいPu NDAの良好な性能が証明され、He型中性子検出器の代替技術が確立されるものと期待する。

汎用小型試験研究炉の概念検討; 平成22年度活動報告(共同研究)

今泉 友見; 宮内 優; 伊藤 正泰; 綿引 俊介; 永田 寛; 花川 裕規; 那珂 通裕; 川又 一夫; 山浦 高幸; 井手 広史; et al.

JAEA-Technology 2011-031, 123 Pages, 2012/01

JAEA-Technology-2011-031.pdf:16.08MB

世界の試験研究炉は、老朽化に伴う廃炉により減少しているが、その一方でアジア諸国においては、原子力発電の導入計画が相次いでいる。このようなアジア諸国では、原子力発電所を建設した後の運転管理ができる技術者の育成が課題となっていると同時に、自国における原子力技術を高めるため、軽水炉の長期化対策,科学技術の向上,産業利用及び原子力人材育成のための試験研究炉の必要性が高まっている。このような背景から、照射試験炉センターにおいては、今後、発電用原子炉を導入する国に向け、各種照射利用や教育訓練に用いる試験研究炉の基本概念検討を開始した。設計活動を通じた本検討は、照射試験炉センターにおける試験研究炉の設計に必要な計算コードなどの環境の整備及び人材育成に貢献するとともに、本概念検討に共同研究として参加する原子力関連会社の試験研究炉にかかわる技術力の維持,向上にも貢献することが期待される。本報告は、平成22年度に設置された「照射試験炉センター汎用小型試験研究炉WG(ワーキンググループ)」と原子力関連会社が行った平成22年7月平成23年6月までの試験研究炉の概念検討結果について取りまとめたものである。