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論文

Improvement of HI concentration performance for hydrogen production iodine-sulfur process using crosslinked cation-exchange membrane

田中 伸幸; 澤田 真一*; 八巻 徹也*; 小平 岳秀*; 木村 壮宏*; 野村 幹弘*

Chemical Engineering Science, 237, p.116575_1 - 116575_11, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスでは、HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O (HIx)溶液のHI濃縮のため、イオン交換膜を用いた電解電気透析法(EED)が適用されている。本報では、放射線グラフト膜に対して架橋構造を導入することで、HI濃縮性能の改良を試み、導電率($$sigma$$),輸率(t$$_{+}$$),水透過係数($$beta$$)の性能指標を用いて、実験的及び理論的に性能評価を行った。架橋導入により、H$$^{+}$$及び水の透過選択性が改善されることが示された。また、EEDの数理モデルに基づく理論解析から、架橋導入による影響はHI吸収量及びH$$^{+}$$拡散係数にはほとんど影響を与えず、I$$^{-}$$の拡散係数に影響することが明らかとなり、$$sigma$$, t$$_{+}$$に対しては、その結果が反映されることで、H$$^{+}$$の選択性が改善された。また、架橋の効果により、HI溶液の吸収に伴う膨潤が抑制され、その効果により、水の透過が抑制され、HI濃縮効果が高まることが示された。

論文

Overvoltage reduction in membrane Bunsen reaction for hydrogen production by using a radiation-grafted cation exchange membrane and porous Au anode

澤田 真一*; 木村 壮宏*; 西嶋 陽之*; 小平 岳秀*; 田中 伸幸; 久保 真治; 今林 慎一郎*; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*

International Journal of Hydrogen Energy, 45(27), p.13814 - 13820, 2020/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:15.95(Chemistry, Physical)

熱化学水素製造法ISプロセスでは、カチオン交換膜を用いた膜ブンゼン反応が検討されている。しかし、従来のカチオン交換膜および電極材料では過電圧が高く、熱効率として採用できる段階ではなかった。本報では、高IECの放射線グラフト膜及び多孔質金電極を用いて、セルの過電圧を低下させることを目指した。放射線グラフト膜はプロトン透過に対する低い抵抗を示し、金電極はアノード極で生じるSO$$_{2}$$酸化反応を効率化した。この結果、膜ブンゼン反応で生じる過電圧が200mA/cm$$^{2}$$の条件で0.21Vまで削減された。本結果は、従来の商用カチオン交換膜及び非多孔質電極を用いた場合の1/3の値である。また、電流-電圧特性の解析結果から、放射線グラフト膜の方が金電極に比べて、より効果的に過電圧削減に貢献していることが明らかとなった。

論文

Control of the size of etchable ion tracks in PVDF; Irradiation in an oxygen atmosphere and with fullerene C$$_{60}$$

喜多村 茜; 八巻 徹也*; 百合 庸介*; 越川 博*; 澤田 真一*; 湯山 貴裕*; 薄井 絢; 千葉 敦也*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 460, p.254 - 258, 2019/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:23.13(Instruments & Instrumentation)

我々は既に、フッ素系高分子の一つであるポリフッ化ビニリデン(PVDF)が、イオントラックのみをエッチングできる材料として、イオントラックの研究に適することを示している。そこで本研究では、PVDFと2種類の照射技術に着目して、イオントラック径を制御する手法を検討した。一つはイオントラック内の酸化を促進できる可能性を持つ酸素雰囲気下での重イオンビーム照射であり、もう一つは単イオンに比べて60倍もの高いエネルギーを一つのイオントラックに付与できるフラーレン(C$$_{60}$$$$^{+}$$)クラスタービームの照射である。前者の照射技術を用いて、エッチング可能なイオントラックの領域を、従来の真空中照射では得られないサイズにまで拡大させる手法の開発に成功した。また後者の技術を用いて、同じエネルギーを持つ単イオン(C$$^{+}$$)の場合に比べて、イオントラック径を拡大できる手法を示した。

論文

Conceptual study on parasitic low-energy RI beam production with in-flight separator BigRIPS and the first stopping examination for high-energy RI beams in the parasitic gas cell

園田 哲*; 片山 一郎*; 和田 道治*; 飯村 秀紀; Sonnenschein, V.*; 飯村 俊*; 高峰 愛子*; Rosenbusch, M.*; 小島 隆夫*; Ahn, D. S.*; et al.

Progress of Theoretical and Experimental Physics (Internet), 2019(11), p.113D02_1 - 113D02_12, 2019/11

AA2019-0315.pdf:1.37MB

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Physics, Multidisciplinary)

理化学研究所の不安定核ビーム施設(RIBF)では、入射核破砕反応や核分裂で生成される多くの核種からインフライト分離装置(BigRIPS)を用いて実験対象の核種を分離している。しかるに、分離された残りの核反応生成物の中にも核構造から興味深い多くの不安定核が含まれている。これらをBigRIPSから取り出して研究することができれば、RIBFの有効利用につながる。そこで、BigRIPS内に設置したガスセル中で核反応生成物を停止させてレーザーでイオン化して引き出す装置(PALIS)を開発中である。開発の一環として、RIBFの$$^{78}$$Krビームの破砕反応により生成する$$^{67}$$Se近傍の不安定核をガスセル中で停止させる実験を行なった。実験結果は破砕反応の模型計算の予測とよく一致し、ガスセル中での停止効率は約30%と評価された。この結果を基に、次のステップとして、停止した核反応生成物をガスセルから引き出すことを行う。

論文

膜技術と水素社会; 膜分離新ISプロセス技術の開発

稲垣 嘉之; 坂場 成昭; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*

日本海水学会誌, 73(4), p.194 - 202, 2019/08

熱化学法ISプロセスは、水の熱分解により水素を大量、安定、かつ、高効率で製造できる有望な技術である。水素製造効率の向上、太陽熱の適用などを目指して、ISプロセスに膜反応技術を適用するための研究開発を行った。ヨウ化水素及び硫酸の分解反応に適用するセラミックス分離膜の要素技術を開発したことにより、各反応における分解効率の大幅な向上が可能である。ブンゼン反応に適用するカチオン交換膜の要素技術を開発したことにより、ヨウ素量を従来法に比べて1/5程度に低減可能である。これらの成果は、ISプロセスの実用化を行う上で重要な技術である。

論文

高エネルギー重イオンビームによる海水濃縮用カチオン, アニオン交換膜の開発

澤田 真一*; 安川 政宏*; 越川 博*; 喜多村 茜; 比嘉 充*; 八巻 徹也*

日本海水学会誌, 73(4), p.208 - 216, 2019/08

日本における食塩生産は、カチオン交換膜(Cation Exchange Membrane: CEM)とアニオン交換膜(Anion Exchange Membrane: AEM)を用いた電気透析による海水濃縮工程を経る。この海水濃縮工程の性能はCEMとAEMの輸送特性に大きく依存する。高濃度の濃縮海水を得るためには、より低い電力での電気透析を実現する膜の抵抗が低い方が好ましい。しかし一般的に、低抵抗の膜では含水による膨潤が起こりやすく、輸率は下がって水透過率は上がるため濃縮海水濃度が低下する。このように電解電力と濃縮海水濃度はトレードオフの関係にあり、この関係を打破するためには、低い抵抗、高い輸率、低い水透過率を兼ね備えたCEMとAEMが必要である。そこで我々は、重イオンビームを利用したイオン飛跡グラフト重合法により、現行のCEMとAEMよりも抵抗が低く、高輸率と低水透過率を兼ね備えた新規膜の開発を進めている。本稿では、イオン飛跡グラフト重合法を概説し、本手法によるCEM及びAEMの作製方法、輸送特性についてそれぞれ説明し、海水濃縮試験の結果を報告する。

論文

Research and development on membrane IS process for hydrogen production using solar heat

Myagmarjav, O.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.

International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07

 被引用回数:12 パーセンタイル:67.04(Chemistry, Physical)

Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600$$^{circ}$$C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.

論文

Fluoropolymer-based nanostructured membranes created by swift-heavy-ion irradiation and their energy and environmental applications

八巻 徹也*; Nuryanthi, N.*; 喜多村 茜; 越川 博*; 澤田 真一*; Voss, K.-O.*; Severin, D.*; Tautmann, C.*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 435, p.162 - 168, 2018/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:56.63(Instruments & Instrumentation)

フッ素系高分子膜(PVDF及びETFE)に直径数十から数百nmのイオントラックを作製し、化学エッチング処理によってイオン穿孔を、またグラフト重合によってイオン交換膜を作製する技術をそれぞれ開発した。PVDF膜におけるイオン穿孔膜に関しては、穿孔径がLETに依存することがわかり、高い精度で形状制御が可能であることを示した。また、グラフト重合によるETFEのイオン交換膜は燃料電池の電解質膜に適することを示した。このように我々が開発した技術は、水質管理や石油精製などのろ過技術、及び燃料電池の分野に貢献する。

論文

Development of ion-exchange membranes for the membrane Bunsen reaction in thermochemical hydrogen production by iodine-sulfur process

野村 幹弘*; 小平 岳秀*; 池田 歩*; 名嘉 康人*; 西嶋 陽之*; 今林 慎一郎*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*; 田中 伸幸; 久保 真治

Journal of Chemical Engineering of Japan, 51(9), p.726 - 731, 2018/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:21.26(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスの主要反応の一つで、硫酸およびヨウ化水素(HI)酸を生成するブンゼン反応におけるヨウ素過剰添加量を削減する手法として、プロトン透過選択性のイオン交換膜を用いた電解反応(膜ブンゼン反応)の導入が提案されている。反応効率向上のためには、イオン交換膜性能である、膜を透過する水の移動量を抑制することが有効である。本報では、水透過の抑制を狙いとし、放射線グラフト法を用いて作成したイオン交換膜のグラフト鎖に架橋剤としてジビニルベンゼン(DVB)を添加することにより架橋構造を導入したイオン交換膜(架橋グラフト膜)を試作した。架橋グラフト膜を用いた膜ブンゼン反応試験により、硫酸およびHI酸が生成することを確認し、本膜が膜ブンゼン反応に適応可能なことを示した。また、架橋グラフト膜を用いた水透過試験では、未架橋のグラフト膜と比較して、水透過速度が最大で56%減少する結果となり、本膜が水の透過抑制効果を有することを見出した。これらの結果から、DVBにより架橋構造を導入した架橋グラフト膜が膜ブンゼン反応における水透過抑制に有効であることを示した。

論文

Revising the 4${it f}$ symmetry in CeCu$$_{2}$$Ge$$_{2}$$; Soft X-ray absorption and hard X-ray photoemission spectroscopy

荒谷 秀和*; 中谷 泰博*; 藤原 秀紀*; 川田 萌樹*; 金井 惟奈*; 山神 光平*; 藤岡 修平*; 濱本 諭*; 久我 健太郎*; 木須 孝幸*; et al.

Physical Review B, 98(12), p.121113_1 - 121113_6, 2018/09

AA2018-0352.pdf:1.16MB

 被引用回数:3 パーセンタイル:24.8(Materials Science, Multidisciplinary)

We present a detailed study on the $$4f$$ ground state symmetry of the pressure-induced superconductor CeCu$$_2$$Ge$$_2$$ probed by soft X-ray absorption and hard X-ray photoemission spectroscopy. The revised Ce $$4f$$ ground states are determined as $$|{Gamma_7}rangle=sqrt{0.45}|{J_{z}=pm frac{5}{2}}rangle - sqrt{0.55}|{mp frac{3}{2}}rangle$$ with $$Sigmamathchar`-{rm type}$$ in-plane rotational symmetry. This gives an in-plane magnetic moment consistent with the antiferromagnetic moment as reported in neutron measurements. Since the in-plane symmetry is the same as that for the superconductor CeCu$$_2$$Si$$_2$$, we propose that the charge distribution along the $$c$$-axis plays an essential role in driving the system into a superconducting phase.

論文

高エネルギーイオンビームによるナノ構造制御機能膜の研究; フッ素系高分子多孔膜とイオン交換膜を中心に

八巻 徹也*; 喜多村 茜; 澤田 真一*; 越川 博*

日本海水学会誌, 72(2), p.62 - 74, 2018/04

本総説では、高速の単一重イオンによる潜在飛跡を利用したナノ構造制御機能膜として、フッ素系高分子からなる多孔膜とイオン交換膜の研究を報告する。多孔膜とは、潜在飛跡における高分子鎖の切断領域を化学エッチングすることで得られるイオン穿孔膜のことである。一方のイオン交換膜は、このイオン穿孔、あるいは潜在飛跡中の反応活性点を利用し、化学修飾により荷電基を導入したカチオン・アニオン交換膜のことである。われわれの材料はどちらも構造や機能の観点で極めて特異であり、高エネルギーイオンビーム技術でしか得られないことを強調する。このようなナノ構造制御機能膜を作製するための量産的、あるいは最新の照射技術として、それぞれ国内外のイオン照射研究施設も紹介する。

論文

Preparation of nano-structure controlled ion-exchange membranes by ion beams and their application to seawater concentration

八巻 徹也*; 後藤 光暁*; 澤田 真一*; 越川 博*; 喜多村 茜; 比嘉 充*

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 35, 2018/03

本研究では、重イオンビームグラフト重合法によりイオン交換膜を作製する手法を開発し、海水濃縮に応用した。フッ素樹脂(ETFE)の基材に対して、560MeVのXeビームをフルエンス3$$times$$10$$^{8}$$ $$sim$$1$$times$$10$$^{9}$$ions/sm$$^{2}$$で照射し、その後、スチレンスルホン酸エチルエステルのグラフトと加水分解及び、クロロメチルスチレンのグラフトと四級化によってイオン交換膜を得た。イオン交換容量は2.0$$sim$$2.5mmol/gに調節した。作製した膜の吸水率及び抵抗値は、従来の$$gamma$$線照射膜に比べて低い結果を示し、海水濃縮に適することがわかった。これは、イオンビームによってナノメートルスケールの局所的かつ高密度なエネルギー付与を制御した結果である。なお、フルエンス3$$times$$10$$^{8}$$ions/sm$$^{2}$$の場合、イオントラック径は250nmで、全体に占める体積の割合はわずか14%であった。

論文

Chemical form analysis of reaction products in Cs-adsorption on stainless steel by means of HAXPES and SEM/EDX

小畠 雅明; 岡根 哲夫; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 大和田 謙二; 小林 啓介*; 山上 浩志; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 498, p.387 - 394, 2018/01

 被引用回数:9 パーセンタイル:81.13(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、軽水炉原子炉の重大事故時におけるセシウム(Cs)吸着挙動を理解するために、Si濃度の異なるSUS304ステンレス鋼表面のCsの化学状態とその分布について、HAXPESおよびSEM/EDXによって調べた。その結果、Siが高濃度に分布する場所にCsが選択的に吸着されることが判明した。Cs生成物について、Siの含有量が低い場合には主としてCsFeSiO$$_{4}$$が生成されるが、Siの含有量が高い場合にはCsFeSiO$$_{4}$$に加えCs$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{5}$$とCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$も生成される。SS表面上の吸着プロセスで生成されたCs化合物の化学形態は、SSに最初に含まれるSiの濃度および化学状態と密接に相関している。

論文

The Laser and optical system for the RIBF-PALIS experiment

園田 哲*; 飯村 秀紀; Reponen, M.*; 和田 道治*; 片山 一郎*; Sonnenschein, V.*; 高松 峻英*; 富田 英生*; 小島 隆夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 877, p.118 - 123, 2018/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:45.99(Instruments & Instrumentation)

理化学研究所の不安定核ビーム施設(RIBF)では、低エネルギー(~40keV)の不安定核イオンビームを生成するために、レーザーイオン源(PALIS)を建設中である。このイオン源は、Arガス中に捕獲された不安定核の中性原子に、波長の異なる2本のレーザービームを照射し、不安定核原子を2段階で共鳴イオン化する。しかるに、レーザー装置とイオン源は約70m離れており、しかも実験中は放射線強度が高いためにイオン源周辺に近づけない。そこで、レーザービームを長距離輸送する、遠隔操作が可能な光学システムを開発した。開発したシステムを試験した結果、レーザービームの位置は安定しており、紫外域で50%程度の輸送効率があることから、不安定核の実験に有用であることが確認された。

論文

Rock mass property evaluation based on the borehole wall images taken by using an ultrasonic scanner (USS)

大塚 康範*; 石川 貴規*; 田島 克洋*; 和田 哲*; 藍壇 オメル*; 渡嘉敷 直彦*; 佐藤 稔紀; 青柳 和平

Journal of Nepal Geological Society, 55(Special Issue), p.1 - 6, 2018/00

幌延地下研究施設の東立坑の底から掘削されたボーリング孔において、光学式ボアホールカメラに及び超音波式ボアホールカメラ(USS)による画像データを取得した。このうちUSSによる反射強度データの解析結果は、コアの針貫入試験の結果とよい一致を得た。また、この反射強度データから求めた反射強度特性値(Ave, Dev)は、岩盤評価を行う上で重要な自然由来のクラックとそれ以外の人工由来のクラックの判別が可能にすることが示された。

論文

Research progress at the Slow Positron Facility in the Institute of Materials Structure Science, KEK

兵頭 俊夫*; 和田 健*; 望月 出海*; 木村 正雄*; 峠 暢一*; 設楽 哲夫*; 深谷 有喜; 前川 雅樹*; 河裾 厚男*; 飯田 進平*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 791(1), p.012003_1 - 012003_8, 2017/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:82.4

本論文では、高エネルギー加速器研究機構(KEK)物質構造科学研究所(IMSS)低速陽電子実験施設(SPF)で得られた最近の成果を報告する。全反射高速陽電子回折(TRHEPD)実験では、ルチル型TiO$$_{2}$$(110)($$1times2$$)表面、Cu(111)およびCo(0001)基板上のグラフェン、Al(111)基板上のゲルマネンの構造を明らかにした。ポジトロニウム負イオン(Ps$$^{-}$$)ステーションでは、Ps$$^{-}$$の共鳴状態の観測に成功した。ポジトロニウム飛行時間測定(Ps-TOF)ステーションでは、ポジトロニウムの生成効率の増大とポジトロニウム生成・放出過程におけるエネルギー損失を観測した。陽電子ビームラインにパルスストレッチングセクションが導入され、陽電子ビームのパルス幅が1.2$$mu$$sから20msまで可変になった。

論文

Mineralogical characterization of radioactive particles from Fukushima soil using $$mu$$-XRD with synchrotron radiation

甕 聡子*; 向井 広樹*; 綿貫 徹; 大和田 謙二; 福田 竜生; 町田 晃彦; 倉又 千咲*; 菊池 亮佑*; 矢板 毅; 小暮 敏博*

Journal of Mineralogical and Petrological Sciences, 111(5), p.305 - 312, 2016/10

 被引用回数:12 パーセンタイル:56.21(Mineralogy)

福島土壌粒子から放射能をもつ粒子を選び出し、50ミクロン程度の粒子一粒ごとに鉱物種の同定を放射光X線回折によって行った。板状の風化雲母の粒については様々な度合のバーミキュライト化されたものが見出された。ごく微粒子の塊である土壌粒子からは、長石や石英に加えてスメクタイト状の粘土鉱物が検出された。

論文

全反射高速陽電子回折(TRHEPD)法によるルチル型TiO$$_{2}$$(110)(1$$times$$2)表面の構造決定

望月 出海*; 有賀 寛子*; 深谷 有喜; 和田 健*; 前川 雅樹*; 河裾 厚男*; 設楽 哲夫*; 朝倉 清高*; 兵頭 俊夫*

表面科学, 37(9), p.451 - 456, 2016/09

本論文では、30年間構造が確定しなかった、触媒の担体として知られるルチル型の二酸化チタン表面の構造解析について報告する。全反射高速陽電子回折(TRHEPD)を用いて、陽電子の回折スポット強度の視射角依存性の測定および、動力学的回折理論に基づく強度解析を行った。その結果、最近Wangらが理論的に提唱した構造モデルを用いると実験結果をよく説明できることがわかった。

論文

Structure determination of the rutile-TiO$$_{2}$$(110)-(1$$times$$2) surface using total-reflection high-energy positron diffraction (TRHEPD)

望月 出海*; 有賀 寛子*; 深谷 有喜; 和田 健*; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 設楽 哲夫*; 朝倉 清高*; 兵頭 俊夫*

Physical Chemistry Chemical Physics, 18(10), p.7085 - 7092, 2016/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:61.38(Chemistry, Physical)

本研究では、全反射高速陽電子回折(TRHEPD)法を用いて、30年来議論が続くルチル型の二酸化チタン表面の原子配置を決定した。陽電子の反射強度の入射角依存性を測定し、様々な構造モデルを仮定した計算結果との比較を行った。構造解析の結果、OnishiとIwasawaが提唱した構造モデルに最表面の酸素原子の非対称性を取り入れることにより、実験結果をよく説明できることがわかった。

論文

Ion-track grafting of vinylbenzyl chloride into poly(ethylene-$$co$$-tetrafluoroethylene) films using different media

Nuryanthi, N.*; 八巻 徹也; 喜多村 茜; 越川 博; 吉村 公男; 澤田 真一; 長谷川 伸; 浅野 雅春; 前川 康成; 鈴木 晶大*; et al.

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 40(4), p.359 - 362, 2015/12

ナノ構造制御したアニオン交換膜を作製するため、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)膜に塩化ビニルベンジルモノマーのイオン飛跡グラフト重合を行った。低フルエンスの照射の下でグラフト率をできる限り高めるため、グラフト重合における反応媒質の影響を検討した。反応媒質として純水(H$$_{2}$$O)とイソプロピルアルコール($$i$$PrOH)の混合液を用いた場合、560MeV $$^{129}$$Xeビームによるグラフト率は、H$$_{2}$$O/$$i$$PrOH比の増大とともに高くなり、H$$_{2}$$Oのみのとき最大となった。この結果は、いわゆるゲル効果に類似した現象を考えれば理解できる。すなわち、グラフト鎖は貧溶媒の存在下で反応媒質に不溶となって凝集し、他の鎖との再結合(言い換えれば停止反応)が抑制されることに起因すると考えられる。

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