Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之

Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04

https://doi.org/10.1016/j.net.2022.12.017

UO・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはUOと(Fe,Cr)UO相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)Oが形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。

光ファイバを用いた新方式片側読み出し型放射線分布測定法に関する基礎研究

寺阪 祐太; 渡辺 賢一*; 瓜谷 章*

放射線(インターネット), 47(3), p.89 - 96, 2022/10

We developed a novel single-end readout type position-sensitive optical fiber radiation sensor. This sensor measures the radiation intensity distribution along the fiber with light readout only from single end of the optical fiber. To estimate the radiation intensity distribution, we analyzed the wavelength spectrum output at single end of the fiber, which contains information about the transmission distance of light inside the fiber. Based on the unfolding of the wavelength spectrum, the radiation intensity distribution along the fiber could be estimated. The effects of wavelength channel selection and signal-to-noise ratio of the wavelength spectrum on radiation distribution estimation were evaluated. In addition, we performed that our optical fiber sensor could estimate the radiation intensity distribution under the dose rate of 3 Gy/h. The dose rate detection limit was estimated to be 21 mGy/h for the irradiation range of 20 cm.

Structure, stability, and actinide leaching of simulated nuclear fuel debris synthesized from UO, Zr, and stainless-steel

桐島 陽*; 秋山 大輔*; 熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.153842

福島第一原子力発電所事故では、UOやZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO-Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O)において1600Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。NpおよびAmをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。

Development of dynamic PRA methodology for external hazards (Application of CMMC method to severe accident analysis code)

Li, C.-Y.; 渡部 晃*; 内堀 昭寛; 岡野 靖

第26回動力・エネルギー技術シンポジウム講演論文集(インターネット), 4 Pages, 2022/07

https://doi.org/10.1299/jsmepes.2022.26.A234

シビアアクシデントに至る可能性のある事故シナリオを同定し、その発生頻度を評価することは重要な課題である。本研究ではナトリウム冷却高速炉を対象とし、時間依存や事象の相互依存性を考慮できる動的PRA評価手法の確立を目指す。具体的には過酷事故解析コードSPECTRAに対して新たに連続マルコフ連鎖モンテカルロ(CMMC)を適用し、外部ハザードに対する解析手法を開発する。現在、崩壊熱除去系における空気冷却器のフォルトツリーモデルをCMMCとして実装し、火山降灰に対するプラント過渡特性の試行解析が終了した。

First demonstration of a novel single-end readout type position-sensitive optical fiber radiation sensor based on wavelength-resolved photon counting

寺阪 祐太; 渡辺 賢一*; 瓜谷 章*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1034, p.166793_1 - 166793_6, 2022/07

https://doi.org/10.1016/j.nima.2022.166793

In this study, a single-end readout type position-sensitive optical fiber radiation sensor was developed. Using the wavelength dependency of light attenuation inside the optical fiber, the incident position of radiation at the fiber can be estimated reversely. Instead of a spectrometer, we employed bandpass filters and photon-counting head as a photodetector to improve detection efficiency. The detection efficiency of a 10 m long plastic scintillation fiber at the 5 m position from the readout end was evaluated to be in the range of 0.08-0.12 % for 662 keV gamma-rays from Cs and 2.6-3.9 % for beta-rays from Sr/Y when a bandpass filter transmitting photons with a wavelength of 500 nm was used. A basic measurement test of radiation intensity distribution was conducted using a Sr/Y radioactive point source. A field test was also performed at the difficult-to-return zone in Fukushima Prefecture, and the estimated dose rate distribution roughly agreed with the survey meter measurement.

Development of reacting jet evaluation model based on engineering approaches with particle method for improvement of LEAP-III code

小坂 亘; 内堀 昭寛; 高田 孝; 柳沢 秀樹*; 渡部 晃*; Jang, S.*

Proceedings of 19th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-19) (Internet), 11 Pages, 2022/03

ナトリウム(Na)冷却高速炉の蒸気発生器(SG)の安全性評価のため、解析コードLEAP-IIIではSG内伝熱管の破損に端を発する伝熱管破損伝播を含む長時間事象進展中の水リーク率を評価する。LEAP-IIIは半理論式や1次元保存式で構成されるため、低計算コストで計算が完了するという利点がある。しかしながら、反応ジェットにより形成される温度分布についての評価モデルが実験結果より過度に広い高温領域を与えている。結果として、LEAP-IIIは過度に保守的な結果を示すことがある。より現実的な温度分布評価を与えるようにモデルを改良するため、工学的近似を用いた粒子法コードの開発を行ってきた。この手法では、ジェット挙動と化学反応について、Na-水反応と多次元多相流の方程式群を解く代わりに、いくつかの工学的近似を用いたニュートンの運動方程式により評価する。本研究では、粒子間相互作用力モデルを追加し、化学反応・気液相間熱伝達の評価モデルを高度化した。テスト解析を実施し、本粒子法の結果をSERAPHIM(Na-水反応と非圧縮性を考慮した多次元多相流についての機構論的解析コード)の結果と比較した。このテスト解析を通じ、粒子法が低計算コストで現実的な温度分布を評価するという点について基本的な適用性が確認でき、また、LEAP-IIIとの連成によって伝熱管破断予測が可能であることも確認した。

トリウム,プルトニウムおよびMAの化学

佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*; 北辻 章浩; 音部 治幹; 小林 大志*

トリウム,プルトニウムおよびMAの化学, 254 Pages, 2022/03

核燃料物質としてトリウム(第1部)やプルトニウム(第2部)の化学について、固体化学や溶液化学といった基礎から、実験方法、評価方法、燃料サイクルなど応用について詳細に述べる。さらに、第3部としてMA(マイナーアクチノイド: Np, Am, Cm, Pa)についての固体化学や溶液化学を紹介する。

地質環境の長期安定性に関する研究 年度報告書(令和2年度)

石丸 恒存; 尾方 伸久; 國分 陽子; 島田 耕史; 丹羽 正和; 島田 顕臣; 渡邊 隆広; 末岡 茂; 横山 立憲; 藤田 奈津子; et al.

JAEA-Research 2021-007, 65 Pages, 2021/10

JAEA-Research-2021-007.pdf:4.21MB

本報は、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究の一環として実施している地質環境の長期安定性に関する研究について、第3期中長期目標期間(平成27年度令和3年度)における令和2年度に実施した研究開発に係る成果を取りまとめたものである。第3期中長期目標期間における研究の実施にあたっては、最終処分事業の概要調査や安全審査基本指針等の検討・策定に研究成果を適宜反映できるよう、(1)調査技術の開発・体系化、(2)長期予測・影響評価モデルの開発、(3)年代測定技術の開発の三つの枠組みで進めている。本報では、それぞれの研究分野に係る科学的・技術的背景を解説するとともに、主な研究成果等について取りまとめた。

地質環境の長期安定性に関する研究 年度計画書(令和3年度)

石丸 恒存; 國分 陽子; 島田 耕史; 島田 顕臣; 丹羽 正和; 渡邊 隆広; 末岡 茂; 横山 立憲; 藤田 奈津子; 小北 康弘; et al.

JAEA-Review 2021-012, 48 Pages, 2021/08

JAEA-Review-2021-012.pdf:1.64MB

本計画書では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究の一環として実施している地質環境の長期安定性に関する研究について、第3期中長期目標期間(平成27年度令和3年度)における令和3年度の研究開発計画を取りまとめた。本計画の策定にあたっては、「地質環境の長期安定性に関する研究」基本計画-第3期中長期計画に基づき、これまでの研究開発成果、関係研究機関の動向や大学等で行われている最新の研究成果、地層処分事業実施主体や規制機関のニーズ等を考慮した。研究の実施にあたっては、最終処分事業の概要調査や安全審査基本指針等の検討・策定に研究成果を適時反映できるよう、(1)調査技術の開発・体系化、(2)長期予測・影響評価モデルの開発、(3)年代測定技術の開発の三つの枠組みで研究開発を推進する。

Distribution of studtite and metastudtite generated on the surface of UO; Application of Raman imaging technique to uranium compound

日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1854881

Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with HO produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a UO pellet through immersion in a HO aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the UO surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of UO. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.