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日下 良二; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.603 - 613, 2023/05
Raman spectroscopy is a powerful technique for studying nuclear materials. However, it has been scarcely utilized for nuclear fuel debris. Here, we present a Raman study of several types of simulated nuclear debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium to identify and characterize chemical components included in the simulated debris. Raman spectroscopy sensitively identified many kinds of chemical components: cubic UO, U
O
, (Fe,Cr)UO
(iron-chromium uranate), spinel oxides, monoclinic ZrO
, tetragonal ZrO
, and Zr
O. Some details concerning the chemical states of each component included in the simulated debris were obtained (e.g., spinel oxides were suggested to consist of Fe, Cr, Ni, Zr, and U). The results obtained here will be helpful in the Raman analysis of actual nuclear debris, such as that in the Fukushima-Daiichi nuclear power plants.
頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之
Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04
被引用回数:0UO・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO
相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O
固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはU
O
と(Fe,Cr)UO
相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)O
が形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。
中田 陽; 金井 克太; 瀬谷 夏美; 西村 周作; 二川 和郎; 根本 正史; 飛田 慶司; 山田 椋平*; 内山 怜; 山下 大智; et al.
JAEA-Review 2022-078, 164 Pages, 2023/03
核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2021年4月から2022年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力株式会社(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングス株式会社に変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が多くの項目でみられた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の上限値を超過した値の評価について付録として収録した。
寺阪 祐太; 渡辺 賢一*; 瓜谷 章*
放射線(インターネット), 47(3), p.89 - 96, 2022/10
We developed a novel single-end readout type position-sensitive optical fiber radiation sensor. This sensor measures the radiation intensity distribution along the fiber with light readout only from single end of the optical fiber. To estimate the radiation intensity distribution, we analyzed the wavelength spectrum output at single end of the fiber, which contains information about the transmission distance of light inside the fiber. Based on the unfolding of the wavelength spectrum, the radiation intensity distribution along the fiber could be estimated. The effects of wavelength channel selection and signal-to-noise ratio of the wavelength spectrum on radiation distribution estimation were evaluated. In addition, we performed that our optical fiber sensor could estimate the radiation intensity distribution under the dose rate of 3 Gy/h. The dose rate detection limit was estimated to be 21 mGy/h for the irradiation range of 20 cm.
秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09
被引用回数:1 パーセンタイル:62.84(Materials Science, Multidisciplinary)ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250C)に対してウラン酸鉄は低温(約800
C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。
桐島 陽*; 秋山 大輔*; 熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*
Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08
被引用回数:3 パーセンタイル:83.13(Materials Science, Multidisciplinary)福島第一原子力発電所事故では、UOやZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO
-Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O
)において1600
Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。
Npおよび
Amをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO
相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。
熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.961 - 971, 2022/08
被引用回数:1 パーセンタイル:62.84(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所事故では核燃料と被覆管,構造材料が高温で反応し、燃料デブリが形成されたと考えられる。この燃料デブリが水の放射線分解の影響により経年変化する可能性を調べるため、模擬燃料デブリを用いて過酸化水素水溶液への浸漬試験を行った。その結果、過酸化水素の反応により、ウランが溶出し、ウラニル過酸化物が析出することが分かった。また、模擬燃料デブリ試料のうちウランとジルコニウムの酸化物固溶体を主成分とする試料では、他の試料と比較してウランの溶出は遅く、ウラニル過酸化物の析出も観測されなかった。この結果から、ウランとジルコニウムの酸化物固溶体は過酸化水素に対して安定性が高いことを明らかにした。
Li, C.-Y.; 渡部 晃*; 内堀 昭寛; 岡野 靖
第26回動力・エネルギー技術シンポジウム講演論文集(インターネット), 4 Pages, 2022/07
シビアアクシデントに至る可能性のある事故シナリオを同定し、その発生頻度を評価することは重要な課題である。本研究ではナトリウム冷却高速炉を対象とし、時間依存や事象の相互依存性を考慮できる動的PRA評価手法の確立を目指す。具体的には過酷事故解析コードSPECTRAに対して新たに連続マルコフ連鎖モンテカルロ(CMMC)を適用し、外部ハザードに対する解析手法を開発する。現在、崩壊熱除去系における空気冷却器のフォルトツリーモデルをCMMCとして実装し、火山降灰に対するプラント過渡特性の試行解析が終了した。
平田 悠歩; 佐藤 達彦; 渡辺 賢一*; 小川 達彦; Parisi, A.*; 瓜谷 章*
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(7), p.915 - 924, 2022/07
被引用回数:4 パーセンタイル:91.47(Nuclear Science & Technology)放射線測定において、検出器の線量応答を高い信頼性を持って評価することは、放射線治療,放射線防護,高エネルギー物理学など、多様な分野で共通した課題となる。しかし、多くの蛍光現象を利用する放射線検出器では、高い線エネルギー付与(LET)を持つ放射線に対して消光効果と呼ばれる検出効率の低下を示すことが知られている。また、この消光現象は、異なる種類の粒子線による微小領域へのエネルギー付与分布の変化にも依存する。先行研究では、PHITSコードのマイクロドジメトリ計算により消光現象を予測する手法が開発されていた。本研究では、この成果を活用して、PHITSのマイクロドジメトリ計算により、BaFBr:Eu検出器の光刺激蛍光(OSL)効率を予測した。また、He,
C,
Neのイオンビーム照射実験を行い、BaFBr:Eu検出器の発光効率変化を測定し、計算による予測値を検証した。本検証では、PHITSのマイクロドジメトリ計算でターゲット球の直径を30-50nmと設定することで、発光効率の予測値が実験値を再現した。また、計算によりBaFBr:Euの発光効率の粒子線種に対する依存性を明らかにし、PHITSのマイクロドジメトリ計算がBaFBr:EuのOSL測定結果を正確に予測できることを示した。
寺阪 祐太; 渡辺 賢一*; 瓜谷 章*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1034, p.166793_1 - 166793_6, 2022/07
被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Instruments & Instrumentation)In this study, a single-end readout type position-sensitive optical fiber radiation sensor was developed. Using the wavelength dependency of light attenuation inside the optical fiber, the incident position of radiation at the fiber can be estimated reversely. Instead of a spectrometer, we employed bandpass filters and photon-counting head as a photodetector to improve detection efficiency. The detection efficiency of a 10 m long plastic scintillation fiber at the 5 m position from the readout end was evaluated to be in the range of 0.08-0.12 % for 662 keV gamma-rays from Cs and 2.6-3.9 % for beta-rays from
Sr/
Y when a bandpass filter transmitting photons with a wavelength of 500 nm was used. A basic measurement test of radiation intensity distribution was conducted using a
Sr/
Y radioactive point source. A field test was also performed at the difficult-to-return zone in Fukushima Prefecture, and the estimated dose rate distribution roughly agreed with the survey meter measurement.
熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
放射線化学(インターネット), (113), p.61 - 64, 2022/04
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故では燃料や被覆管、構造材料等が高温で反応して燃料デブリが形成されたとみられている。1F炉内は注水や地下水の流入で湿潤な環境にあり、放射線による水の分解が継続していると考えられ、これが燃料デブリの化学的な性状に影響する可能性がある。1F燃料デブリの組成や形状については、いまだに十分な情報が得られていないが、炉内や周辺で採取された微粒子の分析結果では、様々な組成が観測されており、事故進展における温度履歴や物質移動の複雑さを反映していると考えられる。1Fサンプルのように複雑組成の混合物については、水の放射線分解が与える影響に関する知見が乏しい。そこで、水の放射線分解の影響として想定すべき燃料デブリの性状変化を明らかにするため、模擬デブリ試料を用いてHO
水溶液への浸漬試験を行った。その結果、H
O
の反応により、模擬デブリ試料からウランが溶出し、過酸化ウラニルの形成が進むことが分かった。またUO
相の固溶体形成によるH
O
に対する安定化が観測された。これらの酸化劣化の過程は、ウラン含有相の反応性や安定性に基づいて説明できることを明らかにした。
小坂 亘; 内堀 昭寛; 高田 孝; 柳沢 秀樹*; 渡部 晃*; Jang, S.*
Proceedings of 19th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-19) (Internet), 11 Pages, 2022/03
ナトリウム(Na)冷却高速炉の蒸気発生器(SG)の安全性評価のため、解析コードLEAP-IIIではSG内伝熱管の破損に端を発する伝熱管破損伝播を含む長時間事象進展中の水リーク率を評価する。LEAP-IIIは半理論式や1次元保存式で構成されるため、低計算コストで計算が完了するという利点がある。しかしながら、反応ジェットにより形成される温度分布についての評価モデルが実験結果より過度に広い高温領域を与えている。結果として、LEAP-IIIは過度に保守的な結果を示すことがある。より現実的な温度分布評価を与えるようにモデルを改良するため、工学的近似を用いた粒子法コードの開発を行ってきた。この手法では、ジェット挙動と化学反応について、Na-水反応と多次元多相流の方程式群を解く代わりに、いくつかの工学的近似を用いたニュートンの運動方程式により評価する。本研究では、粒子間相互作用力モデルを追加し、化学反応・気液相間熱伝達の評価モデルを高度化した。テスト解析を実施し、本粒子法の結果をSERAPHIM(Na-水反応と非圧縮性を考慮した多次元多相流についての機構論的解析コード)の結果と比較した。このテスト解析を通じ、粒子法が低計算コストで現実的な温度分布を評価するという点について基本的な適用性が確認でき、また、LEAP-IIIとの連成によって伝熱管破断予測が可能であることも確認した。
内堀 昭寛; 椎名 祥己*; 渡部 晃*; 高田 孝*
Proceedings of 19th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-19) (Internet), 12 Pages, 2022/03
ナトリウム-水反応現象数値解析コードSERAPHIMを開発している。最近の研究で、伝熱管群の存在する複雑形状領域に対応するため非構造格子解析手法を本解析コードへ導入した。本研究では、非構造格子化の効果を確認するため、伝熱管群体系でのナトリウム-水反応試験を構造格子及び非構造格子のそれぞれで解析した。構造格子の影響を受けて生じた流動が、非構造格子では改善されることを確認した。また、試験結果との比較から、非構造格子の解析において、化学反応により上昇した温度のピーク値が測定値と同程度であることを確認した。
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*; 北辻 章浩; 音部 治幹; 小林 大志*
トリウム,プルトニウムおよびMAの化学, 254 Pages, 2022/03
核燃料物質としてトリウム(第1部)やプルトニウム(第2部)の化学について、固体化学や溶液化学といった基礎から、実験方法、評価方法、燃料サイクルなど応用について詳細に述べる。さらに、第3部としてMA(マイナーアクチノイド: Np, Am, Cm, Pa)についての固体化学や溶液化学を紹介する。
中田 陽; 中野 政尚; 金井 克太; 瀬谷 夏美; 西村 周作; 根本 正史; 飛田 慶司; 二川 和郎; 山田 椋平; 内山 怜; et al.
JAEA-Review 2021-062, 163 Pages, 2022/02
核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV 編環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2020年4月から2021年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力株式会社(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングス株式会社に変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が多くの項目でみられた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の上限値を超過した値の評価について付録として収録した。
石丸 恒存; 尾方 伸久; 國分 陽子; 島田 耕史; 丹羽 正和; 島田 顕臣; 渡邊 隆広; 末岡 茂; 横山 立憲; 藤田 奈津子; et al.
JAEA-Research 2021-007, 65 Pages, 2021/10
本報は、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究の一環として実施している地質環境の長期安定性に関する研究について、第3期中長期目標期間(平成27年度令和3年度)における令和2年度に実施した研究開発に係る成果を取りまとめたものである。第3期中長期目標期間における研究の実施にあたっては、最終処分事業の概要調査や安全審査基本指針等の検討・策定に研究成果を適宜反映できるよう、(1)調査技術の開発・体系化、(2)長期予測・影響評価モデルの開発、(3)年代測定技術の開発の三つの枠組みで進めている。本報では、それぞれの研究分野に係る科学的・技術的背景を解説するとともに、主な研究成果等について取りまとめた。
寺阪 祐太; 渡辺 賢一*; 瓜谷 章*; 山崎 淳*; 佐藤 優樹; 鳥居 建男; 若井田 育夫
Journal of Nuclear Engineering and Radiation Science, 7(4), p.042002_1 - 042002_7, 2021/10
福島第一原子力発電所原子炉建物内の高線量率環境での線源分布測定への応用を目指し、波長スペクトルのアンフォールディング処理に基づく光ファイバーを用いた新しい一次元放射線分布測定法を開発した。開発した手法は光ファイバー内を伝搬する光の減衰量が波長依存であることを利用して、光ファイバー端から出力された波長スペクトルをアンフォールディングすることにより、光ファイバーへの放射線の入射位置を逆推定するというものである。この手法は光強度の積分値を利用するため、パルスカウンティングを行う放射線検出器を使用した場合に高線量率環境下で発生する計数損失や信号パイルアップの問題を回避することができる。本研究では紫外光源と90Sr/90Y放射線源を用いた基礎実験を行い、線源位置検出の基本特性を確認した。
石丸 恒存; 國分 陽子; 島田 耕史; 島田 顕臣; 丹羽 正和; 渡邊 隆広; 末岡 茂; 横山 立憲; 藤田 奈津子; 小北 康弘; et al.
JAEA-Review 2021-012, 48 Pages, 2021/08
本計画書では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究の一環として実施している地質環境の長期安定性に関する研究について、第3期中長期目標期間(平成27年度令和3年度)における令和3年度の研究開発計画を取りまとめた。本計画の策定にあたっては、「地質環境の長期安定性に関する研究」基本計画-第3期中長期計画に基づき、これまでの研究開発成果、関係研究機関の動向や大学等で行われている最新の研究成果、地層処分事業実施主体や規制機関のニーズ等を考慮した。研究の実施にあたっては、最終処分事業の概要調査や安全審査基本指針等の検討・策定に研究成果を適時反映できるよう、(1)調査技術の開発・体系化、(2)長期予測・影響評価モデルの開発、(3)年代測定技術の開発の三つの枠組みで研究開発を推進する。
McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 北村 暁; 紀室 辰伍
RSC Advances (Internet), 11(46), p.28940 - 28948, 2021/08
被引用回数:2 パーセンタイル:26.04(Chemistry, Multidisciplinary)The rate of U release is affected by bicarbonate (HCO) concentrations in the groundwater, as well as H
O
produced by water radiolysis. To understand the dissolution of U
O
by H
O
in bicarbonate solution (0.1 - 50 mM), dissolved U concentrations were measured upon H
O
addition (300
M) to U
O
/bicarbonate mixtures. As the H
O
decomposition mechanism is integral to U dissolution, the kinetics and mechanism of H
O
decomposition at the U
O
surface was investigated. The dissolution of U increased with bicarbonate concentration which was attributed to a change in the H
O
decomposition mechanism from catalytic at low bicarbonate (
5 mM HCO
) to oxidative at high bicarbonate (
10 mM HCO
). Catalytic H
O
at low bicarbonate was attributed to the formation of an oxidised surface layer.
日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06
被引用回数:5 パーセンタイル:64.77(Nuclear Science & Technology)Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with HO
produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a U
O
pellet through immersion in a H
O
aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the U
O
surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of U
O
. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.