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論文

Development of MA separation process with TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P for an advanced reprocessing

堀内 勇輔; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 木田 福香*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.237 - 244, 2021/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

抽出クロマトグラフィ法を採用した高レベル放射性廃液からのMA分離技術の構築のためにTEHDGA吸着材の適用性をバッチ式吸着およびカラム試験により評価した。バッチ式吸着試験の結果より、TEHDGA吸着材はTODGA吸着材と比較すると核分裂生成物の除染性能が優れていることが確認された。さらにカラム試験の結果より、TEHDGA吸着材から希土類元素の全量溶離が確認されたためTEHDGAは吸着材としても性能は十分に発揮され、プロセスへの適用が期待できる。

論文

Microscopic analyses on Zr adsorbed IDA chelating resin by PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.54 - 59, 2020/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Instruments & Instrumentation)

Used PUREX process solvent generated from reprocessing process of spent nuclear fuel contains a small amount of U and Pu complexed with tributyl phosphate (TBP) or dibutyl phosphate (DBP). The radioactive nuclides should be removed from the solvent for safety storage or disposal. The iminodiacetic acid (IDA) type chelating resin was proposed as promising procedures for efficient recovery of the trapped cations in the solvent. In order to reveal the distribution and amount of Zr in the particle and local structure of Zr complex formed in the adsorbent, PIXE and EXAFS analyses on the Zr adsorbed chelating resin were carried out. Micro-PIXE analysis proved that it is an effectual method for quantitative analysis of trace adsorbed elements. Moreover, some of the adsorption sites were possibly occupied by the molecules. On the other hand, Zr-K edge EXAFS analysis suggested that extraction mechanism of Zr from the aqueous solution and the solvent was different.

論文

Quantitative analysis of Zr adsorbed on IDA chelating resin using Micro-PIXE

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*

QST-M-23; QST Takasaki Annual Report 2018, P. 59, 2020/03

Radioactive spent solvent waste contains U and Pu is generated from reprocessing process of spent nuclear fuel. The nuclear materials should be removed from the solvent for safety storage or disposal. We are focusing on the nuclear materials recovery from spent solvent using imino diacetic acid (IDA) type chelating resin as a promising method. In order to reveal adsorbed amount of Zr, which is simulated of Pu, Micro-Particle Induced X-ray Emission (PIXE) was carried out. Micro-PIXE analysis succeeded in quantitative analysis on trace amount of adsorbed Zr from simulated spent solvent.

論文

Improvement in flow-sheet of extraction chromatography for trivalent minor actinides recovery

渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)-$$N,N$$-diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and $$bis$$(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields $$>$$ 93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.

論文

STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11

AA2019-0193.pdf:1.29MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:75.46(Nuclear Science & Technology)

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.

論文

Extraction mechanism of lanthanide ions into silica-based microparticles studied by single microparticle manipulation and microspectroscopy

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)

Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO$$_{3}$$$$^{-}$$ concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.

論文

Intercomparison of numerical atmospheric dispersion prediction models for emergency response to emissions of radionuclides with limited source information in the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

岩崎 俊樹*; 関山 剛*; 中島 映至*; 渡邊 明*; 鈴木 靖*; 近藤 裕昭*; 森野 悠*; 寺田 宏明; 永井 晴康; 滝川 雅之*; et al.

Atmospheric Environment, 214, p.116830_1 - 116830_11, 2019/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:39.15(Environmental Sciences)

放射性物質の事故放出のための大気拡散予測モデルの利用が日本気象学会の作業部会により勧告された。本論文の目的は、2011年の福島第一原子力発電所からの事故放出に関する予測モデル相互比較によるこの勧告の検証である。放出強度は、放出の時間変化が得られない場合の最悪ケースを想定するため予測期間内で一定と仮定された。放射性物質の吸入を防ぐには地上大気の汚染度、湿性沈着に伴う放射線被ばく軽減には鉛直積算量の利用が想定される。予測結果はアンサンブル幅を有しているが、共通して時間空間的な相対的危険度を示しており、公衆に効果的な警告を不足なく出すのに非常に有用である。信頼性向上にはマルチモデルアンサンブル手法が効果的であろう。

論文

Ion beam induced luminescence of complexes formed in adsorbent for MA recovery process

渡部 創; 片井 雄也*; 松浦 治明*; 加田 渉*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*; 新井 剛*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 450, p.61 - 65, 2019/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:23.13(Instruments & Instrumentation)

Ion-beam induced luminescence (IBIL) analysis on MA recovery adsorbent was performed to give chemical states of complexes formed in the adsorbent as fundamental information for process design, and EXAFS analysis was also carried out to support discussions. The IBIL spectra of the binary extractants system seemed to be superposition of individual ones, however it has also original peaks. As intensities of those peaks rapidly decreased with iteration time of measurements and the original peaks were not observed for the adsorbent without charging Eu(III), they were attributed to complexes of Eu(III) with organic compounds. Contributions of CMPO and HDEHP extractants for Eu(III) extraction must be not only individual ones but also cooperative.

論文

Influences of pore and particle sizes of CMPO/SiO$$_{2}$$-P adsorbent on extraction chromatography process

渡部 創; 佐野 雄一; 三田 修平*; 桜井 翔太*; 新井 剛*

日本イオン交換学会誌, 30(1), p.8 - 16, 2019/01

In order to optimize operability of the adsorbents in the extraction chromatography system and to enhance the performance of the adsorbent, CMPO/SiO$$_{2}$$-P adsorbents with various pore and particle sizes were prepared, and characteristics of the adsorbents were evaluated through distribution coefficient, adsorption isotherm, adsorption rate, and breakthrough/elution behavior. Adsorption capacity was dominated not by the structure of the adsorbent but by amount of the extractant impregnated. The adsorbent with the largest pore size were revealed to show quick elution with short tail. Enlargement in the pore size must be one of the most effective improvements of the adsorbents to enhance the adsorption/elution performance. Adsorbent with particle size of more than 200 $$mu$$m formed channeling or voids inside the bed. They are suspected to lead slow adsorption/elution behavior, and smaller adsorbents must be desirable in the respect of performance of the column.

論文

Analysis on adsorbent for spent solvent treatment by micro-PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; et al.

International Journal of PIXE, 29(01&02), p.17 - 31, 2019/00

PUREX再処理等の試験研究により、U, Puを含む廃溶媒が発生し、安全な保管や廃棄の観点から、廃溶媒からの核燃料物質の回収は重要なプロセスである。そこで、Pu(IV)の模擬としてZr(IV)を用いて模擬廃溶媒を調製し、固体吸着材による回収法を検討し、イミノ二酢酸を導入した吸着材が廃溶媒中からの核燃料物質回収に有効であるとの結果を得ている。実用化に向けては吸着量の向上が課題であったことから、イミノ二酢酸の導入量を増加させるためにポリマーを被覆した多孔質シリカの利用を検討し、そのポリマーにイミノ二酢酸を導入することで吸着材を合成した。合成した吸着材について、廃溶媒処理への適用性を評価するためには、吸着能力と吸着メカニズムを明らかにする必要がある。そこで、微量元素の測定が可能であるマイクロPIXE分析に着目し、吸着したZrの分布や量を測定することで、吸着材に導入したイミノ二酢酸基の利用効率を評価した。また、吸着材中のイミノ二酢酸に吸着したZr周りの局所構造を明らかとするためにEXAFS分析を実施した。それぞれの分析結果から、本件で合成した吸着材は溶媒中でもZrと吸着反応を示すことを確認したが、沈殿と推察される粒子が観察され、吸着材の合成方法の更なる改善が必要である。

論文

Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

論文

Microanalysis of silica-based adsorbent for effective recovery of radioactive elements

佐野 雄一; 渡部 創; 松浦 治明*; 名越 航平*; 新井 剛*

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(10), p.1058 - 1064, 2017/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:40.62(Nuclear Science & Technology)

ポリマー架橋度が吸着材の吸着・溶離性能に与える影響についてポリマー架橋度をパラメータとした吸着材を用いた試験により評価するとともに、その要因をSTXM分析及びEXAFS分析により考察した。吸着材中に形成された金属錯体構造については、ポリマー架橋度により大きな違いは生じないことを確認した。一方、ポリマー架橋度の増加に伴いポリマーは細孔中に均一に広がる様子が認められるとともに、架橋度が高い条件では細孔が狭小化し、水分子が捕捉されやすくなるため、溶離率が低下するものと考えられた。

論文

Local structure and distribution of remaining elements inside extraction chromatography adsorbents

渡部 創; 佐野 雄一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 大野 真平*; 新井 剛*; 松浦 治明*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:40.62(Instruments & Instrumentation)

Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.

論文

Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:40.62(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.

論文

抽出クロマトグラフィーに用いる含浸吸着材への表面処理が吸着・溶離挙動に及ぼす影響

名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 佐藤 睦*; 及川 博史*

日本イオン交換学会誌, 28(1), p.11 - 18, 2017/01

抽出クロマトグラフィーによる高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド分離回収プロセスへの適用が期待される含浸吸着材の改良を目的として、含浸吸着材の基体として用いる多孔質シリカ粒子に種々の表面処理を施すことで表面極性を変化させたTODGA含浸吸着材を作製し、硝酸水溶液中におけるNdの吸着溶離挙動を評価した。多孔質シリカ粒子の表面極性を変化させることで吸着分配係数、吸着速度、溶離性能のいずれも顕著に変化することを確認した。

論文

Time evolution of negative ion profile in a large cesiated negative ion source applicable to fusion reactors

吉田 雅史; 花田 磨砂也; 小島 有志; 柏木 美恵子; 梅田 尚孝; 平塚 淳一; 市川 雅浩; 渡邊 和弘; Grisham, L. R.*; 津守 克嘉*; et al.

Review of Scientific Instruments, 87(2), p.02B144_1 - 02B144_4, 2016/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:44.58(Instruments & Instrumentation)

ITERおよびJT-60SAのような大型負イオン源では、大面積の引出領域から大電流負イオンビームを生成するために、負イオン生成を高めるセシウム(Cs)を供給する。しかし、この大型負イオン源内のCsの挙動と、負イオン生成の空間分布との関係は実験的に明らかにされていない。そこで、ITER級の大きさを有するJT-60負イオン源内のCsおよび負イオン生成の空間分布の時間変化を調べた。その結果、Csの供給量0.4gまでCsの指標となるCsの発光強度、および負イオン生成に変化はなかった。これは、Csが供給口付近の水冷されたイオン源内壁に吸着しているものと考えられる。その後、Csの発光強度および負イオン生成は供給口直下付近の引出領域から増加した。Csの中性・イオン輸送計算の初期結果によると、負イオン生成が増加し始めた領域と、供給口付近でプラズマによりイオン化したCsの輸送位置は概ね一致した。さらにCsを供給し続けることで負イオン生成の増加した領域は徐々に拡大し、供給量約2gで一様な大電流ビームを生成した。以上の結果より、負イオン生成にはイオン化したCsの輸送が重要な役割を担っていることが分かった。

論文

Optimizing composition of TODGA/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for extraction chromatography process

渡部 創; 新井 剛*; 小川 剛*; 瀧澤 真*; 佐野 恭平*; 野村 和則; 駒 義和

Procedia Chemistry, 7, p.411 - 417, 2012/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:95.69

As a part of developing extraction chromatography technology for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from spent fast reactor fuels, improvement on the TODGA/SiO$$_{2}$$-P adsorbent to enhance its desorption efficiency was carried out. Batchwise adsorption/elution experiments revealed that 20wt% of the adsorbent concentration impregnated and 10% of cross linkage of polymer gave better desorption ratio than the reference adsorbent. Inactive column separation experiments with the simulated high level liquid waste and the optimized adsorbent revealed that decontamination factors of fission products can also be improved as well as the recovery yields.

論文

Observation of ion cyclotron emission owing to DD fusion product H ions in JT-60U

佐藤 翔一*; 市村 真*; 山口 裕資*; 片野 誠*; 今井 康隆*; 村上 達也*; 三宅 勇一郎*; 横山 拓郎*; 森山 伸一; 小林 貴之; et al.

Plasma and Fusion Research (Internet), 5, p.S2067_1 - S2067_4, 2010/12

JT-60Uで観測されるイオンサイクロトロン放射(ICE)のなかで、入射したDビームに起因するICE(D)と核反応生成(FP)イオンに起因するICEでは、トロイダル方向の波数が異なり、FPイオンによるICEは有限な波数を持つことがこれまでに観測されている。この性質を利用して、ICE(D)の2倍高調波と分離してICE(H)を同定した。ICE(H)が観測される条件を明らかにすることを目的として、実験条件の特定とEPOCコードを用いて軌道の計算をしている。

論文

In-situ analyses of chemical state and ionic distribution in the extraction chromatography column

渡部 創; 佐野 雄一; 明珍 宗孝; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 池田 篤史; 鈴木 伸一; 矢板 毅

日本イオン交換学会誌, 21(3), p.189 - 194, 2010/07

Y-K edge X-ray absorption measurements on the extraction chromatography column revealed that distribution of Y ion and local structure around Y ion inside the column can be evaluated simultaneously. The ionic distribution and the local structure were derived from the X-ray absorption intensity and EXAFS analysis, respectively. Density profile of Y ion inside the packed column moved to downstream of the column and local structural parameters of the nearest O around Y changed by supplying eluent. The X-ray absorption spectroscopy of more than one element in the column is expected to reveal the separation mechanism of the extraction chromatography.

論文

Recent progress in the energy recovery linac project in Japan

坂中 章悟*; 明本 光生*; 青戸 智浩*; 荒川 大*; 浅岡 聖二*; 榎本 収志*; 福田 茂樹*; 古川 和朗*; 古屋 貴章*; 芳賀 開一*; et al.

Proceedings of 1st International Particle Accelerator Conference (IPAC '10) (Internet), p.2338 - 2340, 2010/05

日本においてERL型放射光源を共同研究チームで提案している。電子銃,超伝導加速空洞などの要素技術開発を進めている。また、ERL技術の実証のためのコンパクトERLの建設も進めている。これら日本におけるERL技術開発の現状について報告する。

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