Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
山田 貴壽*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 津田 泰孝; 増澤 智昭*; 岡田 光博*; 小橋 和文*; 沖川 侑揮*
Japanese Journal of Applied Physics, 64(7), p.07SP17_1 - 07SP17_5, 2025/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Applied)Effect of potassium (K) concentration on electrical properties of stacked graphene layers was investigated. Stacked graphene layers were fabricated by repeated wet transfer process using chemical vapor deposited (CVD) single layer graphene on copper foils. Two kinds of K concentration in potassium hydroxide (KOH) solutions were used to change the K concentration in the stacked graphene layers. Non-doped stacked graphene layers were also fabricated as reference. In synchrotron-radiation X-ray photoelectron spectra, peaks due to K and carbon (C) were obtained. It was found from the obtained peak intensities that K/C peak intensity ratio was increase with increasing of K concentration in KOH solution. No defect or damage in the stacked graphene layers during doping process using KOH solutions was not formed from results of Raman spectroscopy. Sheet resistance, sheet carrier density and carrier mobility were measured by means of Hall effect measurements. Carrier polarity was changed from hole to electron by K doping. Although the sheet carrier densities of lightly and heavily K-doped graphene layers were almost same, the highest carrier mobility was obtained for lightly K-doped graphene layers. Electrons are doped from K atoms to compensate for the naturally existing holes in the stacked graphene layers, and the excess electrons doped from K atoms in the conduction band, which were measured the sheet carrier density, contribute to carrier transport. However, the additional K atoms act as scattering centers and inhibit carrier transport, which explains the decrease in carrier density in the highly K-doped graphene layers.
山本 風海; 守屋 克洋; 沖田 英史; 山田 逸平; 地村 幹; Saha, P. K.; 菖蒲田 義博; 田村 文彦; 山本 昌亘; 森下 卓俊; et al.
Journal of Neutron Research, 26(2-3), p.59 - 67, 2024/01
J-PARC Linacおよび3GeVシンクロトロン(RCS)は、1MWの大強度ビームを中性子実験施設および主リングシンクロトロンに供給するために運転している。これまで進めてきたビーム調整および機器改良により、当初想定よりもはるかに低いビームロス量で1MWのビーム運転を行うことが出来ている。現在のビーム出力はビームロスではなくRCSの高周波加速空胴の電源容量によって制限されている。近年、RCSグループではより少ない消費電力でビームを加速することのできる新しい構造の加速空胴の開発に成功した。この空胴によって、利用運転中に加速空胴で消費される電力を大幅に削減することが出来、さらに1MW以上の大出力での運転も可能となる。これまでの試験結果から、RCSの加速空胴を全て新しい物へ更新すれば、1.5MW以上の大出力も可能となる事が判っている。今後、中性子利用および主リングシンクロトロンの更なる成果創出のため、2MWを目標にRCSで必要な改良について検討を行った。その結果、高周波空胴の更新以外にも、高周波増幅器の増強やビームモニタの増強が必要であることが判ったため、今後順次更新を進める。
山本 風海; 守屋 克洋; 沖田 英史; 山田 逸平; 地村 幹; Saha, P. K.; 菖蒲田 義博; 田村 文彦; 山本 昌亘; 森下 卓俊; et al.
Proceedings of 68th ICFA Advanced Beam Dynamics Workshop on High Intensity and High Brightness Hadron Beams (HB2023) (Internet), p.270 - 273, 2023/10
J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)は、1MWの大強度ビームを中性子実験施設および主リングシンクロトロンに供給するために運転している。これまで進めてきたビーム調整および機器改良により、当初想定よりもはるかに低いビームロス量で1MWのビーム運転を行うことが出来ている。そのため、現在のビーム出力はビームロスではなく高周波加速空胴の電源容量によって制限されている。近年、RCSグループではより少ない消費電力でビームを加速することのできる新しい構造の加速空胴の開発に成功した。この空胴によって、利用運転中に加速空胴で消費される電力を大幅に削減することが出来、さらに1MW以上の大出力での運転も可能となる。これまでの試験結果から、RCSの加速空胴を全て新しい物へ更新すれば、1.5MW以上の大出力も可能となる事が判っている。今後、中性子利用および主リングシンクロトロンの更なる成果創出のため、2MWを目標にRCSで必要な改良について検討を行った。その結果、高周波空胴の更新以外にも、高周波増幅器の増強やビームモニタの増強が必要であることが判ったため、今後順次更新を進める。
小川 修一*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉*; 沖川 侑揮*; 増澤 智昭*; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; 山田 貴壽*
Applied Surface Science, 605, p.154748_1 - 154748_6, 2022/12
被引用回数：10 パーセンタイル：55.54(Chemistry, Physical)グラフェンのKOH溶液への浸漬により、SiO
/Siウェハ上のグラフェンの移動度が改善される。これはK原子によるグラフェン修飾による電子ドーピングのためと考えられるが、このときのグラフェンに含まれるK濃度は不明だった。本研究では高輝度放射光を用いたXPS分析によりK濃度を求めた。リアルタイム観察によりK原子濃度の時間変化を求め、放射光未照射時のK原子濃度は0.94%と推定された。また、K原子の脱離に伴ってC 1sスペクトルが低結合エネルギー側にシフトした。これはグラフェンへの電子ドープ濃度が減少していることを示し、K原子はグラフェンに電子注入していることが実験的に確かめられた。
小川 修一*; 山口 尚登*; Holby, E. F.*; 山田 貴壽*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(21), p.9159 - 9164, 2020/11
被引用回数：6 パーセンタイル：25.81(Chemistry, Physical)原子レベルで薄いグラフェン層は軽量であり、酸素などの腐食反応物質を直接ブロックする表面保護膜としての活用が提案されている。しかし、数十年という長期的な保護が望まれていることや、合成された実際のグラフェンには欠陥が存在するため、保護膜としての有用性は不明である。本研究では、酸素分子に運動エネルギーを与えることで、本来不浸透であるはずのグラフェンに対して、サブeVの運動エネルギーを持つ高速酸素分子では触媒的な浸透特性を示すことを実証した。この分子は熱分布のごく一部であるため、この暴露実験は数十年にわたる暴露を理解するための加速ストレステストとしての役割を果たす。グラフェンの透過率は、低速酸素分子と比較して2桁の増加を示した。また、グラフェンは、高速酸素分子が透過した後も、低速酸素分子に対する相対的な不透過性を維持しており、このプロセスが非破壊的であり、暴露された物質の基本的な特性であることを示している。
山口 尚人*; 小川 修一*; 渡辺 大輝*; 穂積 英彬*; Gao, Y.*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 藤田 武志*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; et al.
Physica Status Solidi (A), 213(9), p.2380 - 2386, 2016/09
被引用回数：14 パーセンタイル：49.00(Materials Science, Multidisciplinary)本論文では加熱による酸化グラフェンの還元過程について報告する。酸化グラフェンにおいて酸素官能基の修飾度合いは加熱温度により制御できるため、加熱温度による価電子帯構造の変化をリアルタイム光電子分光で調べた。600
C以上の加熱により、フェルミ準位近傍の状態密度の顕著な増加が確認された。この結果は、600Cにおいてバンドギャップが存在する酸化グラフェンからギャップが存在しない酸化グラフェンへと変化したことを示している。この成果は酸化グラフェンの光電子工学への応用を期待させるものである。
O
substrates小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
Japanese Journal of Applied Physics, 52(11), p.110122_1 - 110122_8, 2013/11
被引用回数：22 パーセンタイル：62.96(Physics, Applied)In this study, behavior of carbon atoms in annealing/cooling process of graphene/Cu(111) substrates is investigated using photoelectron spectroscopy and secondary ion mass spectrometry. After growth of graphene on Cu(111) surfaces, CuO was formed at the graphene/Cu interface during transportation through the atmosphere. The CuO layer completely disappeared by vacuum annealing at 773 K. Graphene was decomposed and carbon atoms diffuse into the Cu substrate by elevation of temperature up to 1223 K. When the sample was cooled down, the carbon atoms did not segregate on the surface and remain in the Cu substrate. This result indicates the carbon atoms easily diffuse into Cu substrates in vacuum annealing while the amount of diffused carbon atoms in the chemical vapor deposition (CVD) process is smaller, suggesting that the barrier layer which prevents from the diffusion of C atoms exists on Cu surfaces at the graphene CVD growth.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
Japanese Journal of Applied Physics, 51(11), p.11PF02_1 - 11PF02_7, 2012/11
被引用回数：35 パーセンタイル：76.16(Physics, Applied)To clarify the graphene formation process on a diamond C(111) surface, changes in the chemical bonding states by annealing in vacuum were investigated by photoelectron spectroscopy using synchrotron radiation. It is difficult to study the formation of sp-bonded carbon atoms on a diamond C(111) surface because the peak of the sp component overlaps the peak of the surface sp component as a result of the 2
1 reconstruction. Therefore, we focused on the shift in the C 1s photoelectron spectra and energy loss spectra caused by band bending depending on the temperature. As a result, we found that graphitization on the diamond C(111) surface began at approximately 1120 K, which was lower than that for an SiC substrate. The photoelectron spectra indicated that a buffer layer composed of sp-bonded carbon atoms existed at the interface between the graphene and diamond C(111) surface.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
表面科学, 33(8), p.449 - 454, 2012/08
絶縁膜上グラフェンの形成は次世代カーボントランジスタ作製に不可欠である。グラフェンの下地絶縁膜として、バンドギャップや絶縁破壊電圧がSiCよりも大きいダイヤモンドが注目されているが、非破壊でダイヤモンド表面のグラフェン形成を評価することが難しいため、ダイヤモンド表面におけるグラフェン形成過程は未だ明らかになっていない。そこで本研究ではバンドベンディングによる光電子スペクトルのシフトに着目し、グラフェン形成過程を調べた。その結果、ダイヤモンドC(111)表面のグラファイト化は約1120K以上で進行することがわかった。この温度はSiC(0001)表面におけるグラフェン形成温度よりも低温である。また、グラフェン/ダイヤモンド界面には遷移層が存在することが確認された。
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
本研究では放射光を用いたリアルタイム光電子分光によってダイヤモンド(111)表面のグラファイト化を観察し、C 1s光電子スペクトルとそのエネルギー損失スペクトルを用いたグラファイトオンダイヤモンド(GOD)基板の評価方法を開発すること、及びこの手法を用いてダイヤモンド(111)表面におけるグラフェン形成過程を解明することを目的とする。850C以上においてエネルギー損失スペクトルのシフト量がバンドベンディングに一致しないことが明らかとなった。このことから、ダイヤモンド表面では850Cでグラフェンが形成されると結論した。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
The reduction of graphene oxide (rGO) is the most applicable method to obtain the large-area graphene, which is used for a transparence electrode. In order to improve the electric property of rGO, the reduction process of GO must be clarified. In this study, we have investigated the vacuum-annealing induced changes of the chemical bonding states and electronic states of GO, which was treated with and without hydrazine using real-time photoelectron spectroscopy. After annealing, all of oxides and sp
components of C1s photoelectron peak decrease while sp
and defect components increase. These facts indicate that carbon vacancies are generated by reduction of GO, implying that these vacancies make rGO poor electric property. Fermi edge can be clearly observed in rGO. This result also supports the assumption that the atomic vacancies are generated in the graphene sheets.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
本研究では放射光を用いたリアルタイム光電子分光によってダイヤモンド(111)表面のグラファイト化を観察した。C1s光電子スペクトルとそのエネルギー損失スペクトルを用いたグラフェン-オン-ダイヤモンド(GOD)構造の評価方法を開発し、ダイヤモンドC(111)表面におけるグラフェン形成過程を解明した。C1s光電子分光では、1000K以上でspバルク成分の高結合エネルギー側に、界面バッファ層に起因するピークが現れることがわかった。このことから、グラフェン/ダイヤモンド界面にはバッファ層が存在することが明らかとなった。一方で、C1s光電子のエネルギー損失スペクトルのピーク分離解析から、グラファイトプラズモンピークを考慮しない場合、1120K以上でエネルギー損失スペクトルのシフト量がバンドベンディングに一致しないことが明らかとなった。このバンドベンディングのズレはグラファイト由来のピークを加えることで解消するため、ダイヤモンドC(111)表面では1120Kでグラフェンが形成されると結論した。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
グラフェンの透明電極応用として、還元された酸化グラフェン(rGO)の利用が検討されている。GOを加熱することにより、水酸基などがGOから脱離し、抵抗率や透過率が回復する。しかし、rGOはその他の形成方法で作成されたグラフェンと比較して電気抵抗率が低いことが問題となっている。これはGOに吸着している官能基が完全に脱離していないためと考えられるが、還元過程における酸化物の挙動については明らかになっていない。そこで、本研究では放射光光電子分光法により真空加熱によるrGO作製過程をリアルタイム観察し、電子状態と化学結合状態の変化を調べることで、ヒドラジン(H
N)処理の有無によるGOの還元過程について検討した。C1s光電子スペクトルから、HN処理したGOはsp成分,アモルファス成分,欠陥成分並びに酸化物が著しく減少していることがわかった。NN処理を行うことによって官能基は室温でもHOとしてGOより脱離するためと考えられる。
小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 加賀 利瑛*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
酸化グラフェンの真空中加熱による還元過程をリアルタイム放射光光電子分光観察し、炭素原子の化学結合状態と価電子帯の状態密度の変化を調べた。C1s光電子スペクトルでは、高温加熱にしたがって、高結合エネルギー側の酸化状態に由来する成分が減少し、逆に、グラファイトに起因する成分が明瞭になってくる様子が観察された。
渡辺 大輝*; 小川 修一*; 山口 尚登*; 穂積 英彬*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 山田 貴壽*; et al.
no journal, ,
高輝度放射光を用いた光電子分光法により酸化グラフェンの真空加熱による還元過程をリアルタイム観察し、電子状態と化学結合状態を調べ、HN処理効果の反応機構を明らかにした。光電子分光法はSPring-8のBL23SUに設置されている表面化学解析装置で行った。加熱前のHN処理と無処理の酸化グラフェンのC1s及びO1s光電子スペクトルから、HN処理を行うことで酸化物成分、アモルファス成分が減少することがわかった。また、酸化物成分のうち特にエポキシ基とカルボニル基がHN処理によって除去されることが明らかとなった。さらに、HN処理後の加熱により、欠陥成分の増加が抑制されている効果もあることがわかった。
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
In this study, we have investigated the graphene segregation and decomposition processes on Cu(111) substrates by photoelectron spectroscopy using synchrotron radiation. The photoelectron spectroscopy was performed at BL23SU of SPring-8. The sample was epitaxially grown graphene/Cu(111)/AlO(0001). At 373 K, strong O1s peak was observed, derived from adsorbed HO and Cu oxide. The O1s intensity decreases with increasing temperature, and disappears at 853 K. The C1s intensity also decreases with temperature increase, indicating that the O atoms are removed as CO or CO molecules. For further annealing over 873 K, C1s intensity continued to decrease, indicating that the graphene is decomposed and C atoms diffuse into the Cu substrate. When the sample was cooled down after annealing at 1223 K, C1s intensity did not recover.
O substrates using photoelectron spectroscopy小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
CVD growth of graphene on Cu substrates is one of the most applicable methods to obtain large area graphene. In this study, we have performed the circumstantial analysis of C 1s and O 1s photoelectron spectra in the graphene/Cu(111) substrate to clarify the annealing temperature dependence of oxidation state of graphene and the Cu substrate and graphene thickness. C 1s photoelectron spectra of a pristine graphene/Cu substrate can be divided by seven peaks. The defect peak derived from sp bonding and oxide peaks clearly observed at 373K. At this time, the Cu substrate is also oxidized and CuO films are formed at the interface. When this sample was annealed in vacuum, graphene oxide peaks of decrease rapidly with increasing temperature, and CuO is completely reduced at 633K. However, graphene oxide can not be reduced completely by annealing even at 1073K, and 4% of oxide still remains in graphene.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Cuは大面積グラフェン合成のための基板として有力視されている。Cu中の炭素の固溶率は小さいため、Cu基板中へのC原子の拡散は無視でき、Cu表面での表面反応のみでグラフェンが形成されると考えられている。高温Cu基板における炭素固溶と固溶炭素がグラフェン成長に与える影響を確かめるため、グラフェン/Cu(111)基板を真空中で加熱/冷却し、その過程を光電子分光観察した。実験はSPring-8/BL23SUの表面化学実験ステーションで行った。試料は1000Cの熱CVDで作製したグラフェン/Cu(111)/AlO(0001)基板である。10
Pa以下の超高真空中で試料を加熱し、C1s/O1s/Cu3sスペクトルを測定した。C1sとCu3s強度比からグラフェンの換算膜厚を求めた。膜厚約0.4nmが単層グラフェンに相当する。約600Cまで単層グラフェンが残っているが、更に高温ではグラフェンの被覆率が減少した。900Cでは被覆率が30%程度まで減少した。O1s光電子スペクトルの解析からCOやCOの形成は否定され、SIMSプロファイルから、高温アニールによるグラフェンの分解はC原子がCu中に拡散して生じることが分かった。
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
The behavior of C atoms in vacuum annealing/cooling processes for a graphene/Cu(111) has been investigated using synchrotron radiation photoelectron spectroscopy (SR-XPS). The sample structure is graphene/Cu(111)/AlO(0001), in which graphene was grown by a thermal CVD method at 1273 K. The C 1s, O 1s, and Cu 3s SR-XPS spectra were measured in situ during annealing/cooling in vacuum. The graphene coverage at a low temperature region below 873 K is almost 1 monolayer (ML), but it decreased with increasing temperature. At 1223 K, the coverage reached 0.4 ML. This indicates the graphene decomposed and C atoms diffused into the Cu substrate. It was also found from SIMS measurement that the amount of diffused C atoms in the thermal CVD process is smaller than that after vacuum annealing. These results suggest that the C atom diffusion into the Cu occurs frequently, but the diffused C atoms do not contribute to the graphene growth on the Cu surface.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
水素終端されたダイヤモンド(111)表面の真空アニール中の価電子帯およびC1s内殻準位スペクトルを通じて電子状態変化とそれに関連する化学状態を明らかにするために、放射光リアルタイム光電子分光を用いた。温度上昇に伴うバンド曲がりに由来する低結合エネルギー側への価電子バンドスペクトルのシフトと1097Cでhorn状のピークを観測した。角度分解測定から、これらのピークが表面敏感条件で観察できることが分かった。加えて、sp3ピークシフトにもかかわらず、これらのピークの位置が温度現象によって変化しないことが分かった。それゆえ、horn状のピークは、ダイヤモンド上のグラフェン形成を示唆するダイヤモンド表面の伝導性層に由来すると結論した。さらに、ダイヤモンド上のグラフェンシートが1097Cで形成される、つまりグラフェン化とグラファイト生成温度に違いがあることが分かった。
