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論文

Spectrochemistry of technetium by liquid electrode plasma optical emission spectrometry and its applicability of quantification for highly active liquid waste

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Spectrochimica Acta, Part B, 155, p.134 - 140, 2019/05

本研究では、発光分光分析装置の小型化に有効な液体電極プラズマに着目し、これに基づく発光分光分析法(LEP-OES)によりテクネチウム(Tc)の発光スペクトルについて調査した。その結果、200-500nmの波長範囲において合計52本のピークを確認し、全てTcの中性原子線とイオン線に帰属された。最も発光強度の高いピークは、254.3nm, 261.0nm, 264.7nmで確認された。模擬試料を用いて、高放射性廃液中に共存する成分による分光干渉の影響を評価した結果、264.7nmのピークでは干渉なく測定できることがわかった。そこで、264.7nmのピークを用いて分析性能を評価した結果、検出限界値は1.9mg/L、Tc標準試料(12.0mg/L)の繰り返し測定時の相対標準偏差は3.8%(N=5, 1$$sigma$$)であった。

論文

表面電離型質量分析計に用いられるフィラメントの表面状態のウラン同位体比測定に及ぼす影響

田口 茂郎; 宮内 啓成*; 堀籠 和志; 山本 昌彦; 久野 剛彦

分析化学, 67(11), p.681 - 686, 2018/11

表面電離型質量分析法において、フィラメント中の不純物を放出し、バックグラウンドの影響を最小限に抑えるために、脱ガスは重要な処理方法の1つである。本研究では、通電加熱処理によるタングステンフィラメントの表面変化が、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)測定へ与える影響について調査した。その結果、タングステンフィラメントの通電加熱処理は、フィラメント表面を平滑にする効果があり、試料固着状態の改善効果もあることが判明した。さらに、これに伴い、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)の測定精度も改善された。

論文

Separation technique using column chromatography for safeguards verification analysis of uranium and plutonium in highly-active liquid waste by isotope dilution mass spectrometry

山本 昌彦; 田口 茂郎; 堀籠 和志; 久野 剛彦

Proceeding IAEA Symposium on International Safeguards; Building Future Safeguards Capabilities (Internet), 8 Pages, 2018/11

使用済核燃料再処理施設におけるウラン(U)及びプルトニウム(Pu)の検認は、IAEAの保障措置査察行為として極めて重要である。本研究では、同位体希釈質量分析法(IDMS)による高レベル放射性廃液(HALW)中のU及びPuの保障措置査察検認分析のために、単一カラムによる抽出クロマトグラフィーに基づく分離方法を開発した。HALW中の核分裂性核種(FP)からUとPuを順次分離するための抽出クロマトグラフィーには、市販のTEVA$$^{textregistered}$$樹脂を選択した。試料中のUは、硝酸溶液によってFPからクロマトグラフ分離するとともに、Pu(IV)はTEVA$$^{textregistered}$$樹脂上に吸着させた。その後、PuはPu(III)に還元することで樹脂上から溶離した。この方法によるU, Puの回収率,除染係数は分離後に実施するIDMSに必要十分なレベルであった。また、FP除去後のカラムの放射線量は、バックグラウンドレベルにまで低下した。本分離法を用いたIDMSの分析結果は従来の分離法による結果と良好に一致した。本法は従来法と比べて簡便かつ迅速に分離操作を行うことができ、IAEA/日本オンサイト分析所へ適用可能と考えられる。

論文

再処理施設における分析廃液配管のバルブシール材の物性評価

後藤 雄一; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 稲田 聡

日本保全学会第15回学術講演会要旨集, p.489 - 492, 2018/07

東海再処理施設分析所の放射性廃液は、受入れバルブ付きの配管を介して廃液受槽に一時保管され、送液バルブ付きの配管により廃液処理施設へ移送する。これらのバルブは、平成16年にシール材の劣化(廃液の漏えい)が確認され、シール材の材質をポリエチレン製からテフロン製に変更し、平成28年度には定期更新を行った。本件は、使用済みバルブシール材の物性値を調査し、放射性物質濃度等と劣化度との関連性を評価した。

報告書

誘導結合プラズマ発光分光分析法による硝酸プルトニウム溶液中の不純物金属元素分析のための固相抽出樹脂を用いたPu, Am, Npの分離除去法の開発

田口 茂郎; 山本 昌彦; 古瀬 貴広*; 真崎 祐次*; 久野 剛彦

JAEA-Technology 2018-005, 14 Pages, 2018/06

JAEA-Technology-2018-005.pdf:0.94MB

使用済核燃料から分離回収した硝酸Pu溶液中の不純物金属(Fe, Cr, Ni, Mn, Al, Cd, V, Cu, Si, Zn, Mo, Sn, Ca, Mg, Na, Ag, Pb, B)を誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-OES)により定量するにあたり、アクチニドに対して高い吸着性を有する固相抽出樹脂を用いて、硝酸Pu溶液中のPu, Am及びNpを吸着除去し、不純物金属成分と分離する手法を開発した。本手法では、TRU樹脂を充填したカラムを2段として、1段目のカラムで主にPuとAmを吸着除去し、次にNpの原子価をNp(IV)に調整した後、2段目のTRUカラムに通液し、1段目のカラムから溶出したAm(III)とNp(IV)を吸着除去した。本分離法により、東海再処理施設において分離回収された硝酸Pu溶液(22g/L)2mLを処理した結果、回収液(100mL定容後)中の全$$alpha$$放射能濃度を$$<$$5.8Bq/mLまで低減することができた。分離後の試料をICP-OESで測定した結果、測定対象の不純物金属元素を全量回収でき、本法が、硝酸Pu溶液中のICP-OESによる不純物金属分析に先立つPu, Am, Np除去のための分離前処理法として有効であることを確認した。

論文

Quantitative determination of total cesium in highly active liquid waste by using liquid electrode plasma optical emission spectrometry

Do, V. K.; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 高村 禅*; 駿河谷 直樹; 久野 剛彦

Talanta, 183, p.283 - 289, 2018/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.19(Chemistry, Analytical)

本件では、新規の分析法である液体電極プラズマ発光分光分析法による、高レベル放射性廃液中のCs元素濃度の分析技術を開発した。その結果、検出限界値及び定量下限値はそれぞれ0.005mg/L、0.02mg/Lであり、東海再処理施設から採取した高レベル放射性廃液の分析に適用し良好な結果が得られた。

論文

Online coupling of two-phase flow solvent extraction microfluidics with inductively coupled plasma mass spectrometry

Do, V. K.; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Current Analytical Chemistry, 14(2), p.111 - 119, 2018/00

本研究では、マイクロチップをベースとした二相流による溶媒抽出と誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)を組み合わせた元素分析システムを構築した。マイクロ流路内の二相流は、コイル状にしたチューブによって圧力バランスを調整することで安定化させた。また、マイクロチップとICP-MSの流体の流速差は、ICP-MSの試料導入部に設けたT字型ミキサ及びバルブを用いて調整した。本システムを用いて、Tcの模擬試料であるReの測定結果、1-20$$mu$$g/Lの濃度範囲で良好な検量線を得ることができた。試料1mLを使用して求めた定量下限値は0.2$$mu$$g/L、測定に要した時間は1時間以下であった。本件で構築したシステムは、廃液発生量と作業者の放射線被ばくを低減させながら、放射性物質を選択的に測定するための分析法として有効である。

論文

New precise measurement of muonium hyperfine structure interval at J-PARC

上野 恭裕*; 青木 正治*; 深尾 祥紀*; 東 芳隆*; 樋口 嵩*; 飯沼 裕美*; 池戸 豊*; 石田 啓一*; 伊藤 孝; 岩崎 雅彦*; et al.

Hyperfine Interactions, 238(1), p.14_1 - 14_6, 2017/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.79

MuSEUM is an international collaboration aiming at a new precise measurement of the muonium hyperfine structure at J-PARC (Japan Proton Accelerator Research Complex). Utilizing its intense pulsed muon beam, we expect a ten-fold improvement for both measurements at high magnetic field and zero magnetic field. We have developed a sophisticated monitoring system, including a beam profile monitor to measure the 3D distribution of muonium atoms to suppress the systematic uncertainty.

報告書

ウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)粉末の同位体希釈質量分析用ウラン・プルトニウム混合スパイク調製の最適化

堀籠 和志; 田口 茂郎; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2017-016, 20 Pages, 2017/07

JAEA-Technology-2017-016.pdf:1.68MB

使用済核燃料の再処理工程を経て得られたウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX粉末)の同位体希釈質量分析用混合スパイクを最適化して調製した。本スパイクは、金属ウランNBL CRM116と金属プルトニウムNBL CRM126をそれぞれ正確に秤量した後、硝酸に溶解し、ウランとプルトニウムの重量比が1:2となるように混合した。スパイク中のウラン及びプルトニウム調製値は、それぞれ1.0530$$pm$$0.0008mg/g (k=2) ($$^{235}$$U: 93.114wt%)、2.0046$$pm$$0.0019mg/g (k=2)($$^{239}$$Pu: 97.934wt%)であった。バリデーションとして、$$^{233}$$U, $$^{242}$$Puをトレーサとする逆IDMSによる濃度検定並びに、硝酸ウラニル溶液と硝酸プルトニウム溶液を混合調製した模擬MOX溶解液の平行分析により、調製濃度の妥当性を評価し、本スパイクが問題なく調製されていることを確認した。本スパイクは、MOX溶解液の同位体質量分析によるウラン及びプルトニウムの含有量の測定に適用し、良好な結果を得ることができた。

報告書

電位規制クーロメトリーによる標準物質として使用する硝酸プルトニウム溶液の値付けのための分析(共同研究)

山本 昌彦; Holland, M. K.*; Cordaro, J. V.*; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2017-014, 63 Pages, 2017/06

JAEA-Technology-2017-014.pdf:4.38MB

本件では、同位体希釈質量分析法で使用する標準物質の候補である硝酸Pu溶液の値付けのための分析にファラデーの電気分解則に基づく絶対分析法である電位規制クーロメトリーを適用した。測定装置には国際規格ISO 12183に準拠するものを使用し、その校正は国際単位系であるSI単位にトレーサブルとなる計測機器を使用して実施した。装置の性能評価のためにPu金属標準物質から調製した試料を測定した結果、測定値は表示値と$$pm$$0.05%以内で良好に一致し、繰り返し測定の相対標準偏差も0.05%以下と非常に高い精度でPuを分析できることが分かった。そこで、本法で同位体希釈質量分析の標準物質候補となりうる$$^{239}$$Puの同位体組成比が比較的高い混合酸化物粉末から精製した硝酸Pu溶液を測定した。その結果、繰り返し測定の相対標準偏差は0.05%以下、信頼区間が95%を示す包含係数k=2として評価した測定値の不確かさは0.069%以下と標準物質の測定法として求められる精度を満足する水準で精密にPuを分析することができた。

論文

標準物質として使用する硝酸プルトニウム溶液の値付けのための定電位クーロメトリーの適用

山本 昌彦; Holland, M. K.*; Cordaro, J. V.*; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

第37回核物質管理学会日本支部年次大会論文集(CD-ROM), 9 Pages, 2017/02

核物質であるプルトニウムは計量管理、保障措置において最も重要な元素であり、その分析に使用する標準物質には高い信頼性が求められる。本研究では、同位体希釈質量分析に使用する標準物質の候補である試料の値付けのため、米国サバンナリバー国立研究所との共同でファラデーの電気分解則に基づく絶対分析法である定電位クーロメトリーを用いてプルトニウム溶液の分析を実施した。測定装置は、国際規格であるISO12183に準拠するように測定セル及び電極の最適化を図り、国際単位系であるSI単位にトレーサブルとなるように校正を実施した。校正後、装置の精度確認のために測定したプルトニウム標準溶液の値は、表示値と良好な一致を示した。そこで、原子力機構で所有しているウラン・プルトニウム混合酸化物粉末から精製したプルトニウム溶液を測定した。その結果、測定値の不確かさは0.07%以下であり、標準物質としての精度を満足する水準で精密にプルトニウムを定量することができた。

論文

New muonium HFS measurements at J-PARC/MUSE

Strasser, P.*; 青木 正治*; 深尾 祥紀*; 東 芳隆*; 樋口 嵩*; 飯沼 裕美*; 池戸 豊*; 石田 啓一*; 伊藤 孝; 岩崎 雅彦*; et al.

Hyperfine Interactions, 237(1), p.124_1 - 124_9, 2016/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:10.17

At the Muon Science Facility (MUSE) of J-PARC (Japan Proton Accelerator Research Complex), the MuSEUM collaboration is planning new measurements of the ground state hyperfine structure (HFS) of muonium both at zero field and at high magnetic field. The previous measurements were performed both at LAMPF (Los Alamos Meson Physics Facility) with experimental uncertainties mostly dominated by statistical errors. The new high intensity muon beam that will soon be available at MUSE H-Line will provide an opportunity to improve the precision of these measurements by one order of magnitude. An overview of the different aspects of these new muonium HFS measurements, the current status of the preparation, and the results of a first commissioning test experiment at zero field are presented.

論文

再処理施設におけるグローブボックスパネルの更新技術

舛井 健司; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

日本保全学会第13回学術講演会要旨集, p.25 - 30, 2016/07

東海再処理施設に設置されたグローブボックスについて、視認性が低下していた透明パネルを更新した。パネルの材質には、新規制基準への適合を考慮し、難燃性材料であるポリカーボネートを採用した。また、放射性物質の拡散を防止するため、グリーンハウスを設置して作業を行った。更新後、パネルの材質、据付・外観、グローブボックスの負圧、漏えい検査を実施し、閉じ込め機能が更新前と同様に維持できることを検証した。

論文

再処理施設におけるグローブボックスパネル用ガスケットの物性評価

後藤 雄一; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

日本保全学会第13回学術講演会要旨集, p.31 - 34, 2016/07

グローブボックス本体とパネルの密閉は、据付ボルトのナット締付力で、クロロプレンゴム製ガスケットに圧縮変形を与えて、その弾性復元力により担保されており、ガスケットは重要な役割を担っている。しかし、グローブボックスで長期間使用したガスケットの物性値と密閉性能については、ほとんど報告がない。そこで、本件では再処理施設において、37年間使用したガスケットの物性値を調査し、密閉性能へ与える影響を評価した。

論文

Application of controlled-potential coulometery as a primary method for the characterization of plutonium nitrate solutions being used for large-size dry spike reference materials; Collaboration between JAEA and SRNL

Holland, M. K.*; Cordaro, J. V.*; Morales-Arteaga, M. E.*; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Proceedings of INMM 57th Annual Meeting (Internet), 10 Pages, 2016/07

日本原子力研究開発機構と米国サバンナリバー国立研究所では2007年から、一次標準測定法としての電位規制クーロメトリーを適用したLSDスパイク基準物質に使用する硝酸プルトニウム溶液のキャラクタリゼーションを実施してきた。これは、原子力機構と米国エネルギー省との間に締結された「保障措置と核不拡散に向けた核物質管理及び計量管理に係る手段に関する研究開発協力協定」に基づき共同研究で実施してきたものである。本件では、これまで定期的に実施してきた電位規制クーロメトリーの電気的校正、硝酸プルトニウム溶液の測定結果及びその不確かさ評価の結果について報告するものである。

報告書

核燃料再処理施設におけるグローブボックスパネルの更新

山本 昌彦; 白水 秀知; 森 英人; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2016-009, 58 Pages, 2016/05

JAEA-Technology-2016-009.pdf:3.95MB

東海再処理施設の小型試験設備に設置されたグローブボックスは、長期の使用に伴い、透明パネルが劣化して視認性が低下していた。そこで、予防保全の観点からパネルを更新した。多くのパネルには、可燃性のアクリルが使用されているが、平成23年の福島第一原子力発電所の事故後に制定された新規制基準では、核燃料物質等を取り扱うグローブボックスに不燃性又は難燃性材料の使用が要求されている。本更新では、プラスチックの燃焼性試験規格であるUL94で高い難燃性を示すV-0級に適合したポリカーボネートでパネルを製作し、新規制基準への適合を試みた。なお、グローブボックスの内部は、放射性物質によって汚染されており、更新作業中も閉じ込め機能を維持する必要があった。このため、事前に、汚染状況の調査、作業者の被ばく評価、作業時の放射線防護具の選定を行った。また、パネル開口部はビニール製シートで囲い、周辺にグリーンハウスを設置することで、作業中の放射性物質の閉じ込めを図った。本更新においては、パネルの材質検査、据付・外観検査、グローブボックスの負圧検査、漏えい検査を実施し、閉じ込め機能が更新前と同様に維持できることを検証した。

論文

国際核融合エネルギー研究センターの高性能計算機システムHeliosを利用した国内シミュレーション研究プロジェクトの進展

石澤 明宏*; 井戸村 泰宏; 今寺 賢志*; 糟谷 直宏*; 菅野 龍太郎*; 佐竹 真介*; 龍野 智哉*; 仲田 資季*; 沼波 政倫*; 前山 伸也*; et al.

プラズマ・核融合学会誌, 92(3), p.157 - 210, 2016/03

幅広いアプローチ協定に基づいて国際核融合エネルギー研究センター(IFERC)の計算機シミュレーションセンター(CSC)に設置された高性能計算機システムHeliosは、2012年1月に運用を開始し、日欧の磁気核融合シミュレーション研究に供用され、高い利用率の実績を示すとともに、炉心プラズマ物理から炉材料・炉工学にわたる広い分野で多くの研究成果に貢献している。本プロジェクトレビューの目的は、国内の大学や研究機関においてHeliosを利用して進められているシミュレーション研究プロジェクトとその成果を一望するとともに、今後予想される研究の進展を紹介することである。はじめにIFERC-CSCの概要を示した後、各研究プロジェクト毎にその目的、用いられる計算手法、これまでの研究成果、そして今後必要とされる計算を紹介する。

論文

Flexible heat-flow sensing sheets based on the longitudinal spin Seebeck effect using one-dimensional spin-current conducting films

桐原 明宏*; 近藤 幸一*; 石田 真彦*; 井原 和紀*; 岩崎 悠真*; 染谷 浩子*; 松葉 明日華*; 内田 健一*; 齊藤 英治; 山本 直治*; et al.

Scientific Reports (Internet), 6, p.23114_1 - 23114_7, 2016/03

 被引用回数:26 パーセンタイル:7.97(Multidisciplinary Sciences)

ヒートフローセンシングは、将来的にスマート熱管理の重要な技術要素となることが期待されている。従来、ゼーベック効果に基づく熱電変換技術は、熱の流れを電圧に変換することによって熱流を測定するために使用されてきた。しかし、ユビキタス・ヒートフロー可視化のためには、非常に低い熱抵抗を有する薄く柔軟なセンサが非常に望まれている。近年、別のタイプの熱電効果である縦スピンゼーベック効果が大きな関心を集めている。これは縦スピンゼーベック効果が、単純な薄膜デバイス構造のような熱電アプリケーションにとって有利な機能を潜在的に提供するためである。ここでは、縦スピンゼーベック効果ベースのフレキシブル熱電シートを紹介する。このシートは、熱流検出の用途に特に適している。この熱電シートは、「フェライトめっき」として知られているスプレーコーティング法を用いてフレキシブルプラスチックシート上に形成されたNi$$_{0.2}$$Zn$$_{0.3}$$Fe$$_{2.5}$$O$$_4$$フィルムを含んでいる。実験結果は、膜面に垂直に配向した柱状結晶構造を有するフェライトめっき膜が、曲げ可能な縦スピンゼーベック効果ベースのセンサに適した独特の一次元スピン流導体として機能することを示唆している。この新しく開発された薄い熱電シートは、熱流の本来の流れを妨げることなく、さまざまな形の熱源に取り付けられ、多目的な熱流の測定と管理につながる。

論文

Study on the behavior of radiolytically produced hydrogen in a high-level liquid waste tank of a reprocessing plant; Comparison between actual and simulated solutions

衣旗 広志*; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 佐藤 宗一; 小玉 貴司*; 玉内 義一*; 柴田 勇木*; 安齋 喜代志*; 松岡 伸吾*

Nuclear Technology, 192(2), p.155 - 159, 2015/11

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

東海再処理施設より採取した高放射性廃液を30mL使用して試験を実施した結果、掃気停止状態において、気相部の水素濃度は、水素の爆発下限界である4%よりも低い濃度で平衡状態となっていることが分かった。また、平衡値について、模擬廃液実験から得られたパラメータを用いて計算される予測値と比較した。その結果、平衡値と予測値は同程度のオーダーであり、パラジウムイオンによる水素消費反応が実廃液にも起きていることを確認した。

報告書

高レベル放射性廃液から発生する水素の測定及びその定量的評価

山本 昌彦; 駿河谷 直樹; 森 英人; 田口 茂郎; 佐藤 宗一

JAEA-Research 2015-013, 27 Pages, 2015/10

JAEA-Research-2015-013.pdf:2.84MB

再処理施設の高レベル放射性廃液及び高レベル放射性廃液を希釈した試料から発生する水素濃度を、換気及び掃気を考慮しない密閉系において測定した。水素濃度は、試験開始から徐々に増加するが、その後、時間の経過に伴い、試料中に含まれるPdによる水素消費に係る反応により、一定値を示し、平衡状態へ到達することが分かった。また、23$$^{circ}$$C, 28$$^{circ}$$Cの温度条件で実施した試験の結果、水素濃度は最も高い場合でも約1200ppm(0.1%)であり、水素の燃焼下限界である4%よりも一桁以上低い濃度で平衡になっていることが明らかとなり、高レベル放射性廃液貯槽において、水素掃気用の空気供給が停止した場合でも水素爆発が起こる可能性は極めて低いことが分かった。また、試料中に含まれる水の放射線分解とPdによる水素消費に係る反応を考慮したモデルを構築し、水素濃度の経時変化及び平衡時の水素濃度の評価を試みた。その結果、モデルにより求めた水素濃度の計算値は、実験値と概ね良い一致を示し、本モデルを用いて、密閉系において高レベル放射性廃液から発生する水素の挙動を定量的に評価できることが分かった。

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