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論文

An In-situ X-ray absorption spectroelectrochemical study of the electroreduction of uranium ions in HCl, HNO$$_3$$, and NaCO$$_3$$ solutions

上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 岡本 芳浩

Radiochimica Acta, 104(1), p.1 - 9, 2016/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

XAFS分光その場観察に対応した電気化学セルを設計製作した。この装置を使い、電気化学的還元条件下にある溶液中のウランのL$$_3$$吸収端のX線吸収スペクトルをモニターした。4価のウランを、6価のウラニルから電気化学的に作り出し、その際のXAFSスペクトルを取得して、EXAFS解析を実施した。これらの分析から、0.1M硝酸溶液中で生成した4価のウランが一部再酸化されていること、1M炭酸溶液中でUO$$_2$$$$^+$$が生成していることなどを見出した。

論文

Theoretical and experimental study of the vibrational frequencies of UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ and NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$ in highly concentrated chloride solutions

藤井 俊行*; 上原 章寛*; 北辻 章浩; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(1), p.1015 - 1020, 2015/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Chemistry, Analytical)

塩化物溶液中のUO$$_{2}$$$$^{2+}$$$$nu$$$$_{1}$$対称振動について、ラマン分光法及び第一原理計算により調べた。溶媒中のCl濃度の増加に従い、実験で観測した$$nu$$$$_{1}$$振動数は減少した。これは、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の赤道面にある水和水分子がCl-イオンによって置き換わるためである。計算結果もこれと一致した。この理論を水和Np(VI)及び塩化物錯体に当てはめて計算したところ、ネプツニルイオンの$$nu$$$$_{1}$$振動数はラマンシフトの報告値と合っていた。

論文

Redox equilibrium of the UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$ couple in Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$ eutectic melt at 550$$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 454(1-3), p.159 - 163, 2014/11

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中のUOUO$$_2^{2+}$$/UOUO$$_2^{+}$$対の酸化還元平衡を、サイクリックボルタンメトリ及び吸光分光測定で評価した。サイクリックボルタンメトリにより、UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位の概略値を求めた。さらに、UO$$_{2}$$$$^{+}$$を含む浴塩にUO$$_2^{2+}$$含有試料を添加しながら吸光スペクトルと浸漬電位を測定し、スペクトルから評価したUO$$_2^{2+}$$とUOUO$$_2^{+}$$の濃度比と浸漬電位の関係から、UOUO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位-0.847$$pm$$0.010 V vs. O$$_{2}$$/O$$^{2-}$$を求めた。

論文

Raman spectroscopic study on NpO$$_{2}$$$$^{+}$$-Ca$$^{2+}$$ interaction in highly concentrated calcium chloride

藤井 俊行*; 上原 章寛*; 北辻 章浩; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 301(1), p.293 - 296, 2014/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:61.51(Chemistry, Analytical)

高濃度塩化カルシウム溶液中でのネプツニルイオンの配位環境をラマン分光法により調べた。NpO$$_{2}$$$$^{+}$$及びNpO$$_{2}$$$$^{2+}$$の対称伸縮モード($$nu$$$$_{1}$$)に加えて、NpO$$_{2}$$$$^{+}$$の非対称伸縮モード($$nu$$$$_{3}$$)を観測した。$$nu$$$$_{3}$$のラマンシグナルは、塩化カルシウム濃度の増加と共に強度を増した。これはNp(V)とCa(II)のカチオン-カチオン相互作用によるものであると結論した。

論文

Reduction behavior of UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ in molten LiCl-RbCl and LiCl-KCl eutectics by using tungsten

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 439(1-3), p.1 - 6, 2013/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.29(Materials Science, Multidisciplinary)特願 2011-035573   開放特許情報データベース   公報

溶融LiCl-RbCl及びLiCl-KCl共晶塩中におけるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$からUO$$_{2}$$$$^{+}$$又はU$$^{4+}$$への、タングステンと塩素ガスを用いることによるウランの還元反応を調査した。各ウランイオンの濃度は分光光度測定手法により求めた。400$$^{circ}$$Cの溶融LiCl-RbCl共晶塩中に塩素ガスを供給しないでタングステンを浸漬すると、6価のUO$$_{2}$$$$^{2+}$$の36%が5価のUO$$_{2}$$$$^{+}$$へ還元した。塩素ガスを溶融塩中に供給すると、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の96%が4価のU$$^{4+}$$へ還元した。UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元により発生したタングステンオキシ塩化物のWOCl$$_{4}$$は、実験セルの上部に付着することを確認した。一方、500$$^{circ}$$Cの溶融LiCl-KCl共晶塩では、タングステンと塩素ガスを用いることでUO$$_{2}$$$$^{2+}$$の84%がU$$^{4+}$$へ還元した。

論文

Quantitative analysis of neodymium, uranium, and palladium in nitric acid solution by reflection absorption spectrophotometry

藤井 俊行*; 江草 聡一朗*; 上原 章寛*; 山名 元*; 森田 泰治

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 295(3), p.2059 - 2062, 2013/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.29(Chemistry, Analytical)

紫外-可視-赤外領域の反射吸光分光法による3M硝酸中のNd, U及びPdの定量分析を実施した。分析は、反射光測定が可能な試料チャンバーに光ファイバーを取り付け、紫外-可視-赤外分光光度計を用いて行った。反射吸光度は、その値が0.1以下のとき、Nd, U及びPdの濃度に比例し、3M硝酸中で、Nd, U及びPdの濃度が、それぞれ0.2M, 0.04M, 0.01M程度以下であれば定量分析が可能であることがわかった。

論文

Synthesis and investigation of uranyl molybdate UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$

永井 崇之; 佐藤 修彰*; 北脇 慎一; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 明珍 宗孝

Journal of Nuclear Materials, 433(1-3), p.397 - 403, 2013/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:34.56(Materials Science, Multidisciplinary)

アルカリモリブデン酸化物溶融塩を用いた使用済酸化物燃料の再処理プロセス研究に資するウラニル・モリブデン酸化物UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の簡便な調製条件を検討するため、U$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末とMoO$$_{3}$$試薬からウランモリブデン酸化物化合物を合成した。得られたウランモリブデン酸化物化合物を固体状態でX線回折分析及びラマンスペクトル測定により評価した結果、化学量論的な原料組成の混合粉末を770$$^{circ}$$Cの大気雰囲気で4h加熱することで、UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$が合成できることを確認した。また、溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中にUO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$を添加して吸収スペクトル測定を行った結果、溶存するウランのほとんどが6価のウラニルイオンであることが観察された。

論文

Support system for training and education of future expert at PIE Hot Laboratories in Oarai JAEA; FEETS

逢坂 正彦; 堂野前 貴子; 市川 正一; 佐々木 新治; 石見 明洋; 井上 利彦; 関尾 佳弘; 三輪 周平; 大西 貴士; 浅賀 健男; et al.

Proceedings of 1st Asian Nuclear Fuel Conference (ANFC), 2 Pages, 2012/03

原子力機構大洗ホットラボにおける原子力人材育成のためのサポート制度(FEETS)について紹介する。施設の特徴の整理及びユーザーニーズの調査結果に基づいて制度を構築した。FEETSによりサポートされた種々の人材育成プログラムについて紹介する。

論文

Actinide-handling experience for training and education of future expert under J-ACTINET

逢坂 正彦; 小無 健司*; 林 博和; Li, D.*; 本間 佳哉*; 山村 朝雄*; 佐藤 勇; 三輪 周平; 関本 俊*; 窪田 卓見*; et al.

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

将来アクチノイド研究・技術に従事することが期待される若手に向けたJ-ACTINET主催のサマースクールが成功裏に開催された。第1回のサマースクールは2009年8月茨城地区で開催され、2010年8月関西地区での開催が続いた。アクチノイド研究の入門コースとして、大学・大学院学生並びに若手研究者・エンジニアを対象として、実際のアクチノイド体験を主眼とした。3$$sim$$4日の短期間のスクールでアクチノイドの体験を行い、アクチノイドへの興味を引き出すために多くの努力が払われた。茨城地区でのサマースクールにおいてはアクチノイド取扱いの模擬体験が、また、関西地区でのサマースクールにおいては実際のアクチノイドを用いた実験が好評を博した。今後J-ACTINETサマースクールを毎年開催していく予定である。

論文

J-ACTINET activities of training and education for actinide science research

湊 和生; 小無 健司*; 山名 元*; 山中 伸介*; 長崎 晋也*; 池田 泰久*; 佐藤 正知*; 有田 裕二*; 出光 一哉*; 小山 正史*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

アクチノイド科学の研究は、革新的原子力技術の持続的な発展を維持するためには欠くことのできないものである。アクチノイド元素は放射性であるので、それらを取り扱うアクチノイド科学の研究を行うには、閉じ込めや遮へい機能のある特殊な設備が必要である。これらの特殊な施設・設備を維持するには通常よりも費用が掛かるため、大学などにおいてはその数が減少してきている。研究施設の密接な協力のもとに、アクチノイド科学の研究を活性化させるとともに、この分野で活躍する人材を育成するために、J-ACTINETを2008年に設立した。若手研究者に研究のノウハウを継承し、視野を広げてもらうために、研究プログラムを実施した。また、サマースクール及び計算科学スクールを開催し、大学生,大学院生,若手研究者にアクチノイド科学に触れてもらう機会を提供した。これらのスクールでは、講義ばかりではなく、実習を必須のものとして実施した。さらに、大学院生,若手研究者を海外のサマースクールや国際会議に派遣した。

論文

Electronic absorption spectra of palladium(II) in concentrated nitric acid solutions

藤井 俊行*; 江草 聡一朗*; 上原 章寛*; 桐島 陽*; 山岸 功; 森田 泰治; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 290(2), p.475 - 478, 2011/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:24.46(Chemistry, Analytical)

Pd溶存状態評価のため、濃硝酸溶液におけるPd錯体の紫外可視吸収スペクトルを研究した。硝酸と過塩素酸を混合してイオン強度を1, 2, 5Mに保ちながら硝酸濃度を変化させて得た吸収スペクトルを解析することにより、Pdの主たる化学種はPd$$^{2+}$$, PdNO$$_{3}$$$$^{+}$$及びPd(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$であることがわかり、錯形成定数$$beta$$$$_{1}$$, $$beta$$$$_{2}$$をそれぞれのイオン強度ごとに算出した。

論文

Absorption spectra and cyclic voltammograms of uranium species in molten lithium molybdate-sodium molybdate eutectic at 550 $$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.151 - 155, 2011/09

本研究では、550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中に溶存するウランの吸光分光測定及びサイクリックボルタンメトリを行った。吸光分光測定の結果、塩中のウランの吸光スペクトルは、溶融塩化物中のUO$$_{2}$$$$^{+}$$と同様なスペクトルが観察された。この状態で酸素を塩中に供給したところ、UO$$_{2}$$$$^{+}$$の吸収ピークが減少し、UO$$_{2}$$$$^{+}$$がUO$$_{2}$$$$^{2+}$$に酸化したと考えられる。純粋な溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩のサイクリックボルタモグラムでは、-0.7Vでアルカリ金属の析出を確認し、また-0.3Vで塩の還元反応による小さなピークを観察し。塩中にUO$$_{2}$$を溶存させた場合、ウランの還元反応が-0.2Vに観察された。これらのことから、塩中の溶存ウランは、電解によりウランとモリブデンの混合酸化物として回収される可能性がある。

論文

EXAFS analysis of uranium(IV) and thorium(IV) complexes in concentrated CaCl$$_{2}$$ solutions

上原 章寛*; 藤井 俊行*; 松浦 治明*; 佐藤 修彰*; 永井 崇之; 湊 和生; 山名 元*; 岡本 芳浩

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.161 - 165, 2011/09

The coordination of U$$^{4+}$$ and Th$$^{4+}$$ in CaCl$$_{2}$$ hydrate melts was studied by U and Th $$L$$$$_{rm III}$$ edge extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) spectroscopy. It was confirmed that, with the decrease of concentration from 6.9 M CaCl$$_{2}$$ to 4 M CaCl$$_{2}$$, the Cl$$^{-}$$ ion coordination number $$N$$$$_{rm Cl}$$ in the U$$^{4+}$$ coordination sphere decreased from 3.4 to 1.3, while the hydration number $$N$$$$_{rm O}$$ in it increased from 4.5 to 6.7. The combined coordination number $$N$$$$_{rm O}$$ + $$N$$$$_{rm Cl}$$ of U$$^{4+}$$ in concentrated Cl$$^{-}$$ solution (8.0) was lower than that in 1.5 M perchloric acid aqueous solution (9.0). For Th$$^{4+}$$, with the decrease of concentration from 6.9 to 4 M CaCl$$_{2}$$, $$N$$$$_{rm Cl}$$ in the Th$$^{4+}$$ coordination sphere decreased from 1.9 to 1.5, while $$N$$$$_{rm O}$$ in it increased from 7.6 to 8.8. The $$N$$$$_{rm O}$$ + $$N$$$$_{rm Cl}$$ of Th$$^{4+}$$ in concentrated Cl$$^{-}$$ solution was 9.0 which was similar to that in 1.5 M perchloric acid. It was found that the bond distance of U-Cl was shorter than that of Th-Cl because of low $$N$$$$_{rm O}$$ to U$$^{4+}$$.

論文

Electrochemical behavior and electronic absorption spectra of uranium trivalent ions in molten LiCl-CsCl mixtures

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.226 - 231, 2011/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.9(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigated the redox reactions and coordination circumstances of uranium ions in molten LiCl-CsCl mixtures by cyclic voltammetry and spectrophotometry. The redox potential of U$$^{3+}$$-U with the CsCl mole fraction of 0.1 to 0.2 was slightly more positive than that in LiCl melt. This potential became more negative than that in LiCl melt with the increase of CsCl mole fraction. The CsCl system showed the most negative potential. Though the averaged alkali cationic radius of the melt increases with the increase of CsCl mole fraction, the redox potential with the low CsCl mole fraction was not proportional to the radius. The result indicates that the Gibb's free energy change of U$$^{3+}$$ was not in good correlation with the radius. The electronic absorption spectra of U$$^{3+}$$ showed that the intensities of absorption peaks decreased with the increase of CsCl mole fraction. The oscillator strength of the ${it f-f}$ hypersensitive transition decreased with the increase of CsCl mole fraction.

論文

Coordination characteristics of trivalent lanthanides and actinides in molten hydrate salts of Ca(NO$$_3$$)$$_2$$ and CaCl$$_2$$

藤井 俊行*; 奥出 元気*; 上原 章寛*; 関本 俊*; 林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 288(1), p.181 - 187, 2011/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:57.93(Chemistry, Analytical)

TBP溶液と水和物融体Ca(NO$$_3$$)$$_2cdotmathit{R}$$H$$_2$$O又はCaCl$$_2cdotmathit{R}$$H$$_2$$Oの間のCe(III), Am(III), Cm(III)の分配挙動を放射化学的手法で研究した。Ca(NO$$_3$$)$$_2cdotmathit{R}$$H$$_2$$O系では、Ce/Amの分離係数は最大12、Cm/Amの分離係数は最大1.7という結果が得られた。これらの元素の分配比は水和物融体中の水の活量の減少とともに増加し、水が少ない組成での抽出性能は水が多い組成よりも水の活量の影響を受けにくい。この傾向は、水和物融体中のNd(III)の吸光スペクトルで観察された配位状況の変化と似ている。

論文

硝酸中におけるパラジウムの溶存状態分析

江草 聡一朗*; 藤井 俊行*; 上原 章寛*; 山名 元*; 山岸 功; 森田 泰治

京都大学原子炉実験所第45回学術講演会報文集, p.123 - 125, 2011/01

パラジウム(Pd)分離技術開発の基盤データ取得として、硝酸溶液中におけるPdの溶存状態を分光学的手法を用いて分析し、硝酸錯体の錯生成定数に関する考察を行った。イオン強度を一定に保ち、硝酸濃度を変化させた溶液の吸収スペクトル分析結果の解析により、Pd-硝酸錯体の1配位種及び2配位種の錯形成定数を求めた。

論文

Unique extraction behavior of americium and curium in a system of TBP and calcium nitrate hydrate melt

奥出 元気*; 藤井 俊行*; 上原 章寛*; 関本 俊*; 湊 和生; 山名 元*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012067_1 - 012067_7, 2010/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:21.97

Extraction of Am(III) and Cm(III) between tri-$$n$$-butyl phosphate solution and molten calcium nitrate hydrate Ca(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$-$$R$$H$$_{2}$$O was investigated radiochemically. In the range of water content $$R$$ = 3.5-8.0, the distribution ratio was found to increase with the decrease of water activity. The dependence of the distribution ratios on the water activity in the hydrate melt changes at around log $$a$$$$_{rm H2O}$$ = -0.4, which corresponds to $$R$$ = 5.0. The extraction behavior of Am(III) and Cm(III) was systematically discussed with the reported data of trivalent lanthanides.

論文

Redox equilibria of the U$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$ and U$$^{3+}$$/U couples in molten LiCl-RbCl eutectic

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 白井 理*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

電気化学及び工業物理化学, 77(8), p.614 - 616, 2009/08

 被引用回数:11 パーセンタイル:68.3(Electrochemistry)

溶融LiCl-RbCl共晶塩中におけるU$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$対及びU$$^{3+}$$/U対の酸化還元電位を、サイクリックボルタンメトリにより求めた。これら酸化還元電位は、LiCl-KCl共晶塩中における酸化還元電位よりも負側にあるが、NaCl-CsCl共晶塩中における酸化還元電位とおおむね一致した。この関係は、溶融塩の平均アルカリイオン半径と相関が見られる。

論文

Redox equilibria of Pu$$^{4+}$$/Pu$$^{3+}$$ and PuO$$_{2}$$$$^{2+}$$/Pu$$^{4+}$$ couples in molten NaCl-CsCl eutectic as measured by absorption spectrophotometry

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 白井 理*; 明珍 宗孝; 山名 元*

Radiochimica Acta, 97(4-5), p.209 - 212, 2009/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

使用済MOX燃料の再処理プロセスを実用化するため、溶融塩中におけるウラン及びプルトニウムの酸化還元挙動は重要な情報となる。酸化物電解法による乾式再処理プロセスでは、溶融NaCl-CsCl共晶塩中に使用済燃料を溶解し、溶存したU(VI)イオン及びPu(VI)イオンを電解により二酸化物として析出させる。本研究では、923Kの溶融NaCl-CsCl共晶塩中におけるPu$$^{4+}$$/Pu$$^{3+}$$対及びPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$/Pu$$^{4+}$$対の見かけ上の酸化還元電位を求めた。溶融塩中のPu$$^{3+}$$, Pu$$^{4+}$$及びPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$の存在割合は、紫外可視近赤外吸光分光測定により求めた。PuO$$_{2}$$は、塩素ガスを供給して溶融NaCl-CsCl共晶塩に溶解させた。プルトニウムの原子価(Pu$$^{0}$$, Pu$$^{3+}$$, Pu$$^{4+}$$及びPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$)は、塩素ガス,酸素ガス及びアルゴンガスの流量比を変えることで調整した。

論文

Redox equilibria of the U$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$ and U$$^{3+}$$/U couples in molten LiCl-RbCl eutectic

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 白井 理*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Proceedings of 2008 Joint Symposium on Molten Salts (USB Flash Drive), p.927 - 932, 2008/10

溶融LiCl-RbCl共晶塩中におけるU$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$対及びU$$^{3+}$$/U対の見かけ上の酸化還元電位を、サイクリックボルタンメトリーにより求めた。これら酸化還元電位は、溶融LiCl-KCl共晶塩中よりも低い値を示し、溶融NaCl-CsCl共晶塩中とほぼ同等の値を示した。これらアルカリ塩化物における酸化還元電位は、溶融塩のアルカリ陽イオンの平均半径と相関が見られる。

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