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Redox equilibria of Pu$$^{4+}$$/Pu$$^{3+}$$ and PuO$$_{2}$$$$^{2+}$$/Pu$$^{4+}$$ couples in molten NaCl-CsCl eutectic as measured by absorption spectrophotometry

吸光分光測定による溶融NaCl-CsCl共晶塩中のPu$$^{4+}$$/Pu$$^{3+}$$対及びPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$/Pu$$^{4+}$$対の酸化還元平衡

永井 崇之  ; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 白井 理*; 明珍 宗孝; 山名 元*

Nagai, Takayuki; Uehara, Akihiro*; Fujii, Toshiyuki*; Shirai, Osamu*; Myochin, Munetaka; Yamana, Hajimu*

使用済MOX燃料の再処理プロセスを実用化するため、溶融塩中におけるウラン及びプルトニウムの酸化還元挙動は重要な情報となる。酸化物電解法による乾式再処理プロセスでは、溶融NaCl-CsCl共晶塩中に使用済燃料を溶解し、溶存したU(VI)イオン及びPu(VI)イオンを電解により二酸化物として析出させる。本研究では、923Kの溶融NaCl-CsCl共晶塩中におけるPu$$^{4+}$$/Pu$$^{3+}$$対及びPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$/Pu$$^{4+}$$対の見かけ上の酸化還元電位を求めた。溶融塩中のPu$$^{3+}$$, Pu$$^{4+}$$及びPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$の存在割合は、紫外可視近赤外吸光分光測定により求めた。PuO$$_{2}$$は、塩素ガスを供給して溶融NaCl-CsCl共晶塩に溶解させた。プルトニウムの原子価(Pu$$^{0}$$, Pu$$^{3+}$$, Pu$$^{4+}$$及びPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$)は、塩素ガス,酸素ガス及びアルゴンガスの流量比を変えることで調整した。

Redox behavior of uranium and plutonium in molten salts is the essential information for establishing an effective reprocessing process with spent MOX fuel. In an oxide electro-winning reprocessing process, the spent nuclear fuel is dissolved into the molten NaCl-CsCl eutectic, and the dissolved U(VI) and Pu(VI) species are reduced to be dioxides by electrolysis. In the present study, formal redox potentials of the Pu$$^{4+}$$/Pu$$^{3+}$$ and PuO$$_{2}$$$$^{2+}$$/Pu$$^{4+}$$ couples in the molten NaCl-CsCl eutectic at 923 K were determined. The fractions of Pu$$^{3+}$$, Pu$$^{4+}$$, and PuO$$_{2}$$$$^{2+}$$ were determined by UV/Vis/NIR absorption spectrophotometry. PuO$$_{2}$$ was dissolved into the molten NaCl-CsCl eutectic by Cl$$_{2}$$$$_{2}$$ gas purging. Valences of plutonium (Pu$$^{0}$$, Pu$$^{3+}$$, Pu$$^{4+}$$, and PuO$$_{2}$$$$^{2+}$$) were controlled by changing the flow rates of Cl$$_{2}$$, O$$_{2}$$, and Ar gases.

使用言語

 :

English

掲載資料名

 :

Radiochimica Acta

巻

 :

97

号

 :

4-5

ページ数

 :

p.209 - 212

発行年月

 :

2009/05

発表会議名

 :

Plutonium Futures; The Science 2008

開催年月

 :

2008/07

開催都市

 :

Dijon

開催国

 :

France

キーワード

 :

no keyword

特許データ

 :

PDF

 :


論文URL

 :

https://doi.org/10.1524/ract.2009.1596

研究データの公開先DOI

 :

使用施設

 :

広報プレスリリース

 :

論文解説記事
(成果普及情報誌)

 :

受委託・共同研究相手機関

 :

京都大学原子炉実験所

Access

 :

- Accesses

InCites™

 :

パーセンタイル：24.52

分野：Chemistry, Inorganic & Nuclear

Altmetrics

 :

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