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論文

Redox equilibrium of the UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$ couple in Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$ eutectic melt at 550$$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 454(1-3), p.159 - 163, 2014/11

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中のUOUO$$_2^{2+}$$/UOUO$$_2^{+}$$対の酸化還元平衡を、サイクリックボルタンメトリ及び吸光分光測定で評価した。サイクリックボルタンメトリにより、UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位の概略値を求めた。さらに、UO$$_{2}$$$$^{+}$$を含む浴塩にUO$$_2^{2+}$$含有試料を添加しながら吸光スペクトルと浸漬電位を測定し、スペクトルから評価したUO$$_2^{2+}$$とUOUO$$_2^{+}$$の濃度比と浸漬電位の関係から、UOUO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位-0.847$$pm$$0.010 V vs. O$$_{2}$$/O$$^{2-}$$を求めた。

論文

Optimization of chemical composition in the iron phosphate glass as the matrix of high level waste generated from pyroprocessing

小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*

Proceedings of 22nd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-22) (DVD-ROM), 6 Pages, 2014/07

金属電解法による乾式再処理から発生する高レベル廃棄物の処分形態として、鉄リン酸塩ガラスを媒体とした安定化処理を検討している。本報では廃棄物の高充填や固化体の化学的安定性向上を目指してガラス組成の最適化を実施した。Feにより形成されるガラス疎水性のガラスネットワークは若干のCrやAlをFeの代替とすることで強化され、FPを20wt%以上含有しても化学的に安定なガラス試料が得られた。本研究により乾式再処理起源の高レベル廃棄物を最大限導入するガラス媒体の組成を見出し、ガラス架橋構造安定化に寄与するFeの価数変化に関する知見が得られた。

論文

Synthesis and investigation of uranyl molybdate UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$

永井 崇之; 佐藤 修彰*; 北脇 慎一; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 明珍 宗孝

Journal of Nuclear Materials, 433(1-3), p.397 - 403, 2013/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:34.56(Materials Science, Multidisciplinary)

アルカリモリブデン酸化物溶融塩を用いた使用済酸化物燃料の再処理プロセス研究に資するウラニル・モリブデン酸化物UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の簡便な調製条件を検討するため、U$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末とMoO$$_{3}$$試薬からウランモリブデン酸化物化合物を合成した。得られたウランモリブデン酸化物化合物を固体状態でX線回折分析及びラマンスペクトル測定により評価した結果、化学量論的な原料組成の混合粉末を770$$^{circ}$$Cの大気雰囲気で4h加熱することで、UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$が合成できることを確認した。また、溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中にUO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$を添加して吸収スペクトル測定を行った結果、溶存するウランのほとんどが6価のウラニルイオンであることが観察された。

論文

Chemical durability of iron-phosphate glass as the high level waste from pyrochemical reprocessing

小藤 博英; 矢野 哲司*; 明珍 宗孝; 松山 加苗*; 沖田 壮史*; 宮本 真哉*

Procedia Chemistry, 7, p.764 - 771, 2012/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:6.31

先進的核燃料サイクルシステムから発生する廃棄物に適合する処分概念研究開発の一環として、乾式再処理プロセスから生じる高レベル廃棄物の固化媒体としての鉄リン酸塩ガラスの性能評価を行っている。ガラス中への廃棄物元素の高充填や化学的安定性の向上のためのガラス組成の最適化実験を行った結果を取りまとめた。

論文

Japanese programs in development of pyro-processing fuel cycle technology for sustainable energy supply with reduced burdens

小山 正史*; 尾形 孝成*; 明珍 宗孝; 荒井 康夫

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 8 Pages, 2011/12

我が国では電力中央研究所が中心となって進めている金属電解法を主プロセスとする乾式再処理に基づく燃料サイクルの研究開発に関する講演である。原子力機構は約15年にわたる電力中央研究所との共同研究において、溶融塩や液体金属中のアクチノイド元素の挙動や照射済MOX燃料を出発物質として金属燃料スラグを製造する工程の連続試験などを実施してきた。講演ではこれらの研究開発の現状を紹介するとともに、福島第一原子力発電所の事故に伴い、今後大きな課題となることが予想される溶融燃料の処理技術に乾式法を適用する場合の利点や関連する研究開発課題についても議論する。

論文

Absorption spectra and cyclic voltammograms of uranium species in molten lithium molybdate-sodium molybdate eutectic at 550 $$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.151 - 155, 2011/09

本研究では、550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中に溶存するウランの吸光分光測定及びサイクリックボルタンメトリを行った。吸光分光測定の結果、塩中のウランの吸光スペクトルは、溶融塩化物中のUO$$_{2}$$$$^{+}$$と同様なスペクトルが観察された。この状態で酸素を塩中に供給したところ、UO$$_{2}$$$$^{+}$$の吸収ピークが減少し、UO$$_{2}$$$$^{+}$$がUO$$_{2}$$$$^{2+}$$に酸化したと考えられる。純粋な溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩のサイクリックボルタモグラムでは、-0.7Vでアルカリ金属の析出を確認し、また-0.3Vで塩の還元反応による小さなピークを観察し。塩中にUO$$_{2}$$を溶存させた場合、ウランの還元反応が-0.2Vに観察された。これらのことから、塩中の溶存ウランは、電解によりウランとモリブデンの混合酸化物として回収される可能性がある。

論文

Precipitation behaviors of fission products by phosphate conversion in LiCl-KCl medium

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 高崎 康志*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*

Nuclear Technology, 171(3), p.316 - 324, 2010/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:39.88(Nuclear Science & Technology)

RIARで廃塩処理技術として検討されているリン酸塩転換法について、金属電解法から発生する使用済み電解質再生への適用性を評価すべく、FPのリン酸塩沈澱にかかる熱力学的考察と基礎試験を行い、得られた結果から電解質中のFP分離の可能性を述べ、かつFP回収法を提案している。

論文

In-situ analyses of chemical state and ionic distribution in the extraction chromatography column

渡部 創; 佐野 雄一; 明珍 宗孝; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 池田 篤史; 鈴木 伸一; 矢板 毅

日本イオン交換学会誌, 21(3), p.189 - 194, 2010/07

Y-K edge X-ray absorption measurements on the extraction chromatography column revealed that distribution of Y ion and local structure around Y ion inside the column can be evaluated simultaneously. The ionic distribution and the local structure were derived from the X-ray absorption intensity and EXAFS analysis, respectively. Density profile of Y ion inside the packed column moved to downstream of the column and local structural parameters of the nearest O around Y changed by supplying eluent. The X-ray absorption spectroscopy of more than one element in the column is expected to reveal the separation mechanism of the extraction chromatography.

論文

Electro-deposition behavior of minor actinides with liquid cadmium cathodes

小藤 博英; 福嶋 峰夫; 北脇 慎一; 明珍 宗孝; Kormilitsyn, M. V.*; 寺井 隆幸*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012010_1 - 012010_8, 2010/05

 パーセンタイル:100

Transuranic elements would be electro-deposited simultaneously with liquid cadmium cathode (LCC) and be decontaminated from fission products (FP) dissolved in molten 3LiCl-2KCl in the electrorefining step of the metal electrorefining process. Some lab-scale experiments of electrolysis were carried out with uranium (U), plutonium (Pu) and minor actinides elements (MA) in order to evaluate the performance of LCC. As the results of experiments, it was confirmed that neptunium (Np), americium (Am) and curium (Cm) could be recovered with Pu into LCC by the electrolysis operation. The separation factors of MA vs. Pu were estimated to be about 0.7 to 2.5.

論文

Separation of lanthanoid phoshates from the spent electrolyte of pyroprocessing

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 都築 達也*; 高崎 康志*; 矢野 哲司*; 寺井 隆幸*

Proceedings of 12th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM '09/DECOM '09) (CD-ROM), 9 Pages, 2009/10

金属電解法による乾式再処理プロセスは、高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCT)において副概念として採用されている。同プロセスから発生する使用済み電解質の再生利用を図るべく、電解質中の核分裂生成物(FP)をリン酸塩に転換して沈殿分離させる技術について検討した結果、ランタノイド(Ln)系塩化物は、容易にオルトリン酸塩沈殿物を生成することがわかった。さらに、本研究では沈殿物と媒質を分離するためにリン酸塩系ガラスを材料とするろ過フィルタを作製し、沈殿物のろ過試験を行った。今回の試験の結果、ろ過フィルタで沈殿物はほぼ完全に分離できることが判明した。

論文

Current status on research and development of uranium crystallization system in advanced aqueous reprocessing of FaCT project

柴田 淳広; 鍛治 直也; 中原 将海; 矢野 公彦; 田山 敏光; 中村 和仁; 鷲谷 忠博; 明珍 宗孝; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.151 - 157, 2009/09

原子力機構では、FBRサイクル実用化研究開発の一部として、三菱マテリアルと協力し、ウラン晶析プロセスの開発を実施している。このプロセスは、Uと他の元素の溶解度の差を利用しており、温度や酸濃度により制御可能である。溶解液中のUの大半は、溶解液の温度を下げることにより硝酸ウラニル結晶として回収される。本報では、U晶析プロセスと機器に関する研究開発状況について報告する。実溶解液を用いたビーカ規模の試験をCPFにて実施した。U晶析工程におけるFPの挙動について議論する予定である。また、工学規模の晶析装置を用いた、非定常事象評価試験を実施した。スクリュー回転数低下,結晶排出口閉塞及び母液排出口閉塞の各事象について、事象の進展及び事象検知手段を確認した。

論文

Phosphate conversion behaviors of FP chlorides with spent electrolyte recycling

小藤 博英; 天本 一平; 佐々木 一哉*; 安本 勝*; 高崎 康志*; 明珍 宗孝; 寺井 隆幸*

電気化学及び工業物理化学, 77(8), p.597 - 600, 2009/08

 パーセンタイル:100(Electrochemistry)

金属電解法から生成する高レベル廃棄物削減のため、リン酸塩転換プロセスを開発している。本研究では、熱力学計算におけるリン酸塩転換反応を基礎実験により確認した。希土類塩化物は容易にリン酸塩に転換することがわかった。さらに、転換反応の添加剤であるリン酸リチウムに関して、熱力学特性を解明するために高温での挙動を評価した。

論文

Phosphates behaviours in conversion of FP chlorides

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 高崎 康志*; 寺井 隆幸*

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.142 - 148, 2009/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:28.36(Materials Science, Multidisciplinary)

金属電解法の運転で生じる廃塩(LiCl-KCl)は、各種高レベル放射性のFP塩化物を蓄積しているため、高レベル放射性廃棄物発生容量を抑制するには、廃塩からFPを分離する必要がある。この取組みの一環として、報告者らは、リン酸塩転換法の適用性にかかる検討を行っており、同手法の可能性を評価すべく、これまで理論解析と実験を行ってきた。ここでは、廃塩中のFP塩化物のリン酸塩転換について予察試験を行った結果を報告する。すなわち、リン酸塩に転換する対象塩化物のうち、Liを除くアルカリ金属,アルカリ土類金属はほとんど沈殿物を形成しないが、LiやLa(希土類元素を代表して選択)は、リン酸塩として沈殿すること、これらの挙動は、従来の理論解析が妥当であることを裏付けていること、Li$$_{3}$$PO$$_{4}$$の粒子は比較的大きいが、LaPO$$_{4}$$の粒子にはサブミクロンの大きさのものが見られること、粒子の成長に転換温度が寄与していること等を結果として得ている。

論文

Evaluation of phosphate thermodynamic properties for spent electrolyte recycle

小藤 博英; 天本 一平; 安本 勝*; 佐々木 一哉*; 明珍 宗孝; 寺井 隆幸*

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.173 - 178, 2009/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:78.16(Materials Science, Multidisciplinary)

金属電解法乾式再処理における使用済電解質の再生処理を行うためのリン酸塩転換法の評価を実施している。リン酸塩転換法では、溶融塩中に蓄積するFP等の不純物をリン酸リチウム等の添加剤を加えることによりリン酸塩沈殿として分離することを考えており、構成元素の熱力学諸量を元にプロセスフロー概念を検討している。しかしながら、リン酸塩に関しては既報の熱力学データが稀であるため、熱量や蒸気圧測定によるデータ取得を試みた。測定は純物質であるリン酸リチウムから開始し、HTMSやTG-DTAによる測定を行ったが、リン酸リチウムの融点以下の温度範囲で熱分解あるいは相転移があることが明らかとなった。分解生成物の影響を排除するためのHTMS測定手法の検討等を行った結果を報告する。

論文

Redox equilibria of Pu$$^{4+}$$/Pu$$^{3+}$$ and PuO$$_{2}$$$$^{2+}$$/Pu$$^{4+}$$ couples in molten NaCl-CsCl eutectic as measured by absorption spectrophotometry

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 白井 理*; 明珍 宗孝; 山名 元*

Radiochimica Acta, 97(4-5), p.209 - 212, 2009/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

使用済MOX燃料の再処理プロセスを実用化するため、溶融塩中におけるウラン及びプルトニウムの酸化還元挙動は重要な情報となる。酸化物電解法による乾式再処理プロセスでは、溶融NaCl-CsCl共晶塩中に使用済燃料を溶解し、溶存したU(VI)イオン及びPu(VI)イオンを電解により二酸化物として析出させる。本研究では、923Kの溶融NaCl-CsCl共晶塩中におけるPu$$^{4+}$$/Pu$$^{3+}$$対及びPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$/Pu$$^{4+}$$対の見かけ上の酸化還元電位を求めた。溶融塩中のPu$$^{3+}$$, Pu$$^{4+}$$及びPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$の存在割合は、紫外可視近赤外吸光分光測定により求めた。PuO$$_{2}$$は、塩素ガスを供給して溶融NaCl-CsCl共晶塩に溶解させた。プルトニウムの原子価(Pu$$^{0}$$, Pu$$^{3+}$$, Pu$$^{4+}$$及びPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$)は、塩素ガス,酸素ガス及びアルゴンガスの流量比を変えることで調整した。

論文

乾式再処理より発生する塩廃棄物の酸化物への転換処理

佐藤 史紀; 照沼 仁*; 新井 修*; 明珍 宗孝

日本原子力学会和文論文誌, 8(1), p.83 - 94, 2009/03

乾式再処理から発生する塩廃棄物の処理を目的に、酸化ホウ素(B$$_{2}$$O$$_{3}$$)と水蒸気を用いた酸化物への転換法の検討を行った。CsCl塩及びNaCl-CsCl共晶塩を対象とした処理試験を実施し、転換率等の基礎化学データを取得した。さらに、この処理法の化学反応を理解するため、溶融塩(NaCl, CsCl),溶融酸化物(NaO, Cs$$_{2}$$O, B$$_{2}$$O$$_{3}$$)及びガス(H$$_{2}$$O, Ar, HCl, NaCl, CsCl)を考慮した、熱力学平衡計算に基づく反応解析を実施した。当該解析の妥当性を実験との比較で確認したうえ、適切な酸化転換の処理条件(処理温度,水蒸気及びB$$_{2}$$O$$_{3}$$付加量等)を検討した。

論文

Research and development of pyroprocessing technology in Japan

井上 正*; 小山 正史*; 明珍 宗孝; 荒井 康夫

Proceedings of 2008 Joint Symposium on Molten Salts (USB Flash Drive), p.851 - 856, 2008/10

我が国における金属電解法及び同様の原理に基づく窒化物電解法を用いた使用済燃料の乾式再処理技術に関する最近の進展を紹介する。本技術は金属燃料,窒化物燃料に加えて、酸化物の還元工程を加えることにより、酸化物燃料にも適用できる。電解精製を主とするプロセス技術の開発のほか、溶融塩や液体金属中のアクチノイドやランタノイドの熱力学性質の取得が進められている。その結果、核拡散抵抗性に優れ、新たな工程を付加することなくマイナーアクチノイドを回収できる乾式処理法を用いた燃料サイクルの実証に向けた技術の進展が見られた。

論文

Effect of pulse electrolysis on morphology of co-deposited MOX granules

小藤 博英; 岡村 信生; 水口 浩司*; 明珍 宗孝

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(9), p.942 - 950, 2008/09

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

酸化物電解法乾式再処理技術のMOX共析工程におけるパルス電解法の適用性を、U, Pu,模擬FP及びCPを用いた実験により評価した。実験により不純物やパルス波形が析出物に与える影響が明らかになった。特に電流を停止している間の析出物の溶解挙動が重要である。結果として、MOX中のPu富化度を向上させる波形が確認され、さらに析出物組成が均質化することが明らかとなった。これらの電解挙動を定性的にモデル化して検討を行った。

論文

熱力学的手法を用いた物質挙動シミュレーションによる使用済み電解質再生プロセスの予備的構築

天本 一平; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 寺井 隆幸*

シミュレーション, 27(3), p.189 - 197, 2008/09

乾式再処理プロセスから発生する使用済み電解質の処理について、ロシアの原子炉科学研究所(RIAR)では、NaCl-KCl等を媒質としており、これにNa$$_{3}$$PO$$_{4}$$やNa$$_{2}$$CO$$_{3}$$を添加することにより塩中に溶け込んでいる成分を沈殿させ、沈殿物をフツリン酸ガラス等で固化する方法を提案している。媒質の種類は異なるものの、RIARの沈殿法と沈殿物のリン酸塩固化技術が、当方の研究対象であるLiCl-KCl系の電解質処理に適用できれば、FPを固化体に35%程度充填できるため、廃棄物発生量の少ない処理技術と成り得る。このような考えに基づき、リン酸塩転換法の開発を進めていきたいが、直ちに試験を行うことは、核物質を使用していくうえでさまざまな制約があること、及び実施前に各物質の挙動を理論的に把握したうえで試験を行った方が、より合理的であることから、ここでは、熱力学的な手法を用いて、対象とする物質のリン酸塩転換挙動をシミュレートすることにより、実現性のある「使用済み電解質処理プロセス」の構築の予備的な考察を行い、リン酸塩転換法を用いたプロセスの有効性について予備的な確認をすることができた。

論文

モリブデン酸溶融塩を用いた乾式再処理プロセスに関する研究; 溶融Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$中における酸化ウランの化学及び電気化学挙動

水口 浩司; 安池 由幸*; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝

日本原子力学会和文論文誌, 6(4), p.484 - 490, 2007/12

モリブデン酸溶融塩を用いた溶解・脱被覆一体化による新しい脱被覆プロセスを開発した。本プロセスは、被覆管などの金属は溶解せず、二酸化ウランなどのアクチニド酸化物を迅速に溶解できるという特長を有する。プロセス構築のため、モリブデン酸溶融塩中での溶解,酸化,電解の反応のメカニズムを明らかにした。不活性ガス雰囲気下でモリブデン酸溶融塩を用いて、二酸化ウランは、ウランの価数を変えることなくモリブデン酸ウランとして溶解した。溶解後の溶融塩を酸素ガスにより酸化し、XPSによりウランの価数がIV価からVI価に酸化されていることを確認した。電解では析出物の再溶解により電流効率が低下することを明らかにし、溶融塩温度を700$$^{circ}$$Cとすることで析出物の再溶解を抑えることができ、陰極上に顆粒状の二酸化ウランを回収した。

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