モリブデン酸溶融塩を用いた乾式再処理プロセスに関する研究; 溶融NaMoO中における酸化ウランの化学及び電気化学挙動

Pyro-chemical reprocessing using molybdate melt chemical and electrochemical behaviors of uranium oxides in NaMoO melt

水口 浩司; 安池 由幸*; 福嶋 峰夫 ; 明珍 宗孝

Mizuguchi, Koji; Yasuike, Yoshiyuki*; Fukushima, Mineo; Myochin, Munetaka

モリブデン酸溶融塩を用いた溶解・脱被覆一体化による新しい脱被覆プロセスを開発した。本プロセスは、被覆管などの金属は溶解せず、二酸化ウランなどのアクチニド酸化物を迅速に溶解できるという特長を有する。プロセス構築のため、モリブデン酸溶融塩中での溶解,酸化,電解の反応のメカニズムを明らかにした。不活性ガス雰囲気下でモリブデン酸溶融塩を用いて、二酸化ウランは、ウランの価数を変えることなくモリブデン酸ウランとして溶解した。溶解後の溶融塩を酸素ガスにより酸化し、XPSによりウランの価数がIV価からVI価に酸化されていることを確認した。電解では析出物の再溶解により電流効率が低下することを明らかにし、溶融塩温度を700Cとすることで析出物の再溶解を抑えることができ、陰極上に顆粒状の二酸化ウランを回収した。

We develop a new decladding process which integrates with dissolution using the molybdenum oxide melt. This melt possesses characteristics that can make actinide oxide dissolve at high speed without reacting with metal such as the cladding tube. To construct the new process, it is necessary to clarify the reaction mechanisms of uranium in dissolution, oxidation, and electrolysis in this melt. In this study, the gram-scale uranium examination was carried out, and the reaction mechanism of the uranium in the melt was clarified. In NaMoO - NaMoO melts, uranium dioxide dissolves as NaU(MoO) without changing its oxidation number. In the oxidation, uranium valence was oxidized from IV to VI with oxygen. In electrolysis process, it was clarified that the low current efficiency was caused by the re-dissolution of deposit. The granulated UO was recovered on the cathode by adjusting the temperature of the melt to 700 degrees centigrade at which re-dissolution was reduced.