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報告書

水蒸気改質処理法による廃油の処理試験結果(平成30年度)

坂下 耕一; 石井 直之; 木島 惇; 青柳 義孝; 萩原 正義; 福嶋 峰夫

JAEA-Testing 2020-003, 20 Pages, 2020/07

JAEA-Testing-2020-003.pdf:1.52MB

難燃性の有機系廃棄物(フッ素系合成潤滑油(フッ素油)等)を含む使用済み油(廃油)の処理技術として、水蒸気改質処理法の開発を実施している。この処理法は、有機物を過熱水蒸気で分解・ガス化し、ガス化した廃棄物を高温空気で分解することにより有機系廃棄物の減容・無機化を行う処理技術である。この処理法の主な特徴は、廃棄物のガス化プロセスより後段にウラン等がほとんど移行しないため、排ガス処理系から発生する廃液の処理やメンテナンス作業の簡素化が期待できることである。平成30年度にハロゲン, 溶媒及びウランを含む約1,500Lの廃油の処理試験を実施し、水蒸気改質試験装置の処理性能を評価した。今回実施した試験で得られた成果は以下のとおりである。(1)連続処理において、水蒸気改質処理試験装置の装置内温度は設計通りに制御した。(2)排ガス中のCO濃度及びNO$$_{x}$$濃度は、規制値(100ppm及び250ppm)未満に制御した。(3)ガス化プロセスにおける廃油の重量減少率は99%以上を維持した。(4)フッ素油を安定的に連続処理するためには廃油中のフッ素油濃度を20wt%以下に制限する必要がある。

論文

Treatment of electric hydraulic control fluid (EHC Oil) with steam-reforming system

岡留 善裕; 青山 佳男; 佐々木 悠; 福嶋 峰夫

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

Electric Hydraulic Control fluid (EHC Oil) is used as the working fluid in the high-pressure EHC system on steam turbine-generator unit of nuclear power plant. Disposal EHC Oil is stored as radioactive secondary waste and can be incinerated, however phosphorous compounds will be generated. Phosphorous compounds causes corrosion of incinerator wall and clogging of filter. The objective of this study is to develop the treatment for the disposal EHC Oil using steam-reforming system which has a potential for reduction of radioactive secondary waste. We conducted the treatment test using EHC Oil and n-dodecane mixture as simulated disposal EHC Oil with 3.5wt% of phosphorus compounds. We measured the weight reduction rate of the simulated disposal EHC Oil in the gasification chamber. As the results, more than 99% of the simulated disposal EHC Oil was gasified from the gasification chamber at temperature of 600 or more.

報告書

汚染部位調査用ガンマカメラの開発; 福島第一原子力発電所2号機オペレーティングフロア汚染調査を通じた$$gamma$$-eyeIIの性能実証

金山 文彦; 岡田 尚; 福嶋 峰夫; 吉元 勝起*; 羽生 敏紀; 川野邊 崇之

JAEA-Technology 2013-049, 60 Pages, 2014/03

JAEA-Technology-2013-049.pdf:25.84MB

東京電力は、2号機原子炉建屋5階のオペレーティングフロアからの燃料取り出し準備として遮へい・除染計画を立案するため、当該フロアの状況調査を行い、空間線量率が数十mSv/hから数百mSv/hであることをロボットで確認しているが、汚染部位計測には至っていない。そこで、原子力機構は自ら開発したガンマカメラである$$gamma$$-eyeIIの汚染部位計測への適用性を事前に確認したうえで、当該フロアの詳細な汚染分布や汚染密度の情報収集を実施した。事前確認の結果、$$gamma$$-eyeIIが比較的高い空間線量率環境下にあっても、当該フロアに想定された高い汚染部位を計測可能であることを確認した。そして当該フロアの汚染部位計測の結果、調査範囲の主たる汚染源は原子炉ウェル上部であり、推定表面汚染密度は約10Mから100MBq/cm$$^{2}$$であること、またブローアウトパネル開口部近辺の床面にも原子炉ウェル上部と同程度の汚染があると推定されること、さらに当該フロアの西側床面の推定表面汚染密度は10MBq/cm$$^{2}$$未満であることが評価できた。以上の調査を通し、$$gamma$$-eyeIIの性能を実証するとともに、ガンマカメラ開発に係る種々の知見を得ることができた。

論文

Investigation of a LiCl-KCl-UCl$$_{3}$$ system using a combination of X-ray diffraction and differential thermal analyses

仲吉 彬; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 村上 毅*; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Materials, 441(1-3), p.468 - 472, 2013/10

 被引用回数:14 パーセンタイル:72.14(Materials Science, Multidisciplinary)

乾式再処理の主要工程である電解精製では、LiCl-KCl共晶塩にアクチノイド元素(An)を溶融させたLiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$塩浴を用いて、陰極にU及びAnを電気化学的手法により回収する。LiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$系の状態図の知見は、プロセスの運転やメンテナンスにおいて、非常に重要である。これまでにLiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$に関する報告例はほとんどないため、本研究では、LiCl-KCl(59:41mol%)共晶塩とUCl$$_{3}$$の擬似2元系の相状態及びLiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$系の状態図を調べた。

論文

Results of detailed analyses performed on boring cores extracted from the concrete floors of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant reactor buildings

前田 宏治; 佐々木 新治; 熊井 美咲; 佐藤 勇; 逢坂 正彦; 福嶋 峰夫; 川妻 伸二; 後藤 哲夫*; 酒井 仁志*; 千金良 貴之*; et al.

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.272 - 277, 2013/09

Due to the earthquake and tsunami, and the following severe accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, concrete surfaces within the reactor buildings were exposed to radioactive liquid and vapor phase contaminants. In order to clarify the situation of this contamination in the buildings of Units 1-3, selected samples were transported to the FMF of JAEA-Oarai where they were subjected to analyses to determine the surface radionuclide concentrations and to characterize the radionuclide distributions. In particular, penetration of radio-Cs in the surface coatings layer and sub-surface concrete was evaluated. The analysis results indicate that the situation of contamination in the building of Unit 2 was different, and the protective coatings on the concrete floors provided significant protection against radionuclide penetration. The localized penetration of contamination was found to be confined within 1 mm of the surface of the coating layer of some mm.

論文

Radiological emergency response to Fukushima Daiichi Accident; Teleoperation & robotics of JAEA

福嶋 峰夫; 川妻 伸二; 岡田 尚

Proceedings of American Nuclear Society Embedded Topical on Decommissioning, Decontamination and Reutilization and Technology Expo (DD&R 2012) (DVD-ROM), p.67 - 68, 2012/06

2011年3月11日に発生した東北大地震により発生した津波により福島第一原子力発電所は壊滅的な状況となった。原子力機構は、地震の直後から放射線モニタリングや遠隔操作に関する福島支援を開始している。原子力機構では、JCO臨界事故を契機に、原子力災害用ロボットを開発していたが、維持できず稼働しなかった。このため、遠隔操作の支援を行うため、これらロボットを改造し、ロボットオペレータが乗車する車両とともに東京電力に提供した。

論文

Emergency response by robots to Fukushima-Daiichi accident; Summary and lessons learned

川妻 伸二; 福嶋 峰夫; 岡田 尚

Industrial Robot; An International Journal, 39(5), p.428 - 435, 2012/00

 被引用回数:120 パーセンタイル:95.92(Engineering, Industrial)

Japanese nuclear disaster response robotics developed after Japan Conversion Corporation occurred criticality accidents in 1999, could not work when the Fukushima-Daiichi accident occurred by a big earthquake and a huge Tsunami on March 11th 2011. Unmanned constructive heavy machine and robots donated from United States of America or imported from Sweden did work for reconnaissance and cleanup rubbles outside of buildings. Accordingly, Quince and JAEA-3 had been deloyed for reconnaissance in side of buildings. Many lessons had been learned from the experiences on Robots' emergency response to the accident, Organization and operation scheme, Systemization were major lessons learned.

論文

Absorption spectra and cyclic voltammograms of uranium species in molten lithium molybdate-sodium molybdate eutectic at 550 $$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.151 - 155, 2011/09

本研究では、550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中に溶存するウランの吸光分光測定及びサイクリックボルタンメトリを行った。吸光分光測定の結果、塩中のウランの吸光スペクトルは、溶融塩化物中のUO$$_{2}$$$$^{+}$$と同様なスペクトルが観察された。この状態で酸素を塩中に供給したところ、UO$$_{2}$$$$^{+}$$の吸収ピークが減少し、UO$$_{2}$$$$^{+}$$がUO$$_{2}$$$$^{2+}$$に酸化したと考えられる。純粋な溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩のサイクリックボルタモグラムでは、-0.7Vでアルカリ金属の析出を確認し、また-0.3Vで塩の還元反応による小さなピークを観察し。塩中にUO$$_{2}$$を溶存させた場合、ウランの還元反応が-0.2Vに観察された。これらのことから、塩中の溶存ウランは、電解によりウランとモリブデンの混合酸化物として回収される可能性がある。

論文

Electrorefining test of U-Pu-Zr alloy fuel prepared pyrometallurgically from MOX

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 坂村 義治*; 村上 毅*; 秋山 尚之*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/09

FaCTプロジェクトにおいて、金属燃料高速炉と乾式再処理について、将来の再処理技術の一つとして研究を行っている。原子力機構は電力中央研究所と共同で原子力機構東海研究開発センターのCPFにAr雰囲気グローブボックスを設置し共同研究を進めている。乾式再処理では、使用済金属燃料をLiCl-KCl中において陽極溶解し、UとPuをそれぞれ陰極で回収する。これまでの研究では、使用済燃料中のU, PuやMAとともに合金成分のZrの溶解も許容してきたが、Zrの溶出に伴う課題も存在するため、本研究ではZrの溶出を制限した条件での陽極溶解挙動の確認を行った。陽極として用いるU-Pu-Zr合金は、MOX燃料を還元して得たU-Pu合金とU-Zr合金を混合溶融させて調製した。調製したU-Pu-Zr合金は電解塩(LiCl-KCl-UCl$$_{3}$$-PuCl$$_{3}$$)に浸漬し、電解試験を行った。

論文

Anodic behaviour of a metallic U-Pu-Zr alloy during electrorefining process

村上 毅*; 坂村 義治*; 秋山 尚之*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.194 - 199, 2011/07

 被引用回数:17 パーセンタイル:77.43(Materials Science, Multidisciplinary)

電解精製工程は、金属燃料(U-Zr, U-Pu-Zr)の乾式再処理の主要な工程の一つである。電解精製工程では、アクチナイドの高い回収率を達成するために、陽極中のアクチノイドを一部のZrとともに溶解する。しかし、Zrの溶解は乾式再処理工程に問題を起こす。そのため、未照射U-Pu-Zrを陽極に用いて、Zrの溶解量を最小限にした電解精製試験を773KのLiCl-KCl-(U, Pu, Am)Cl$$_{3}$$塩中で行った。実験では、Zrの溶解電位よりも卑な電位(1.0V vs Ag$$^{+}$$/Ag)で、Zrの溶解量を制限して実施した。ICP-AESによる陽極残渣中の元素分析の結果、U及びPuの高い溶解率(U; $$>$$ 99.6%, Pu; 99.9%)が達成されたことを確認した。

論文

Electro-deposition behavior of minor actinides with liquid cadmium cathodes

小藤 博英; 福嶋 峰夫; 北脇 慎一; 明珍 宗孝; Kormilitsyn, M. V.*; 寺井 隆幸*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012010_1 - 012010_8, 2010/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:1.02(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Transuranic elements would be electro-deposited simultaneously with liquid cadmium cathode (LCC) and be decontaminated from fission products (FP) dissolved in molten 3LiCl-2KCl in the electrorefining step of the metal electrorefining process. Some lab-scale experiments of electrolysis were carried out with uranium (U), plutonium (Pu) and minor actinides elements (MA) in order to evaluate the performance of LCC. As the results of experiments, it was confirmed that neptunium (Np), americium (Am) and curium (Cm) could be recovered with Pu into LCC by the electrolysis operation. The separation factors of MA vs. Pu were estimated to be about 0.7 to 2.5.

論文

Recent progress of JAEA-CRIEPI joint study for metal pyroreprocessing at CPF

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 小泉 務; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1269 - 1273, 2009/09

原子力機構は、電力中央研究所と共同で金属電解法乾式再処理開発を東海CPFにおいて実施している。U試験を2002年から開始し、2008年までにMOX試験までを終了した。U試験では、UO$$_{2}$$ペレットの還元,還元物の電解,電解析出物に付着する塩化物の蒸留分離と析出物のインゴット化を行い、99%の回収率でUを金属として回収した。PuO$$_{2}$$を用いた試験でも同様にPu金属をUとともに回収した。MOX試験では、Puの物質収支が$$sim$$100%で維持されることを確認した。現在U-Pu-Zr合金の調整中であり、2009年以降は合金を用いた試験を継続する。

論文

モリブデン酸溶融塩中におけるSUS316被覆管の腐食挙動

永井 崇之; 菊池 光太郎*; 鹿野 祥晴*; 福嶋 峰夫

日本原子力学会和文論文誌, 7(4), p.370 - 379, 2008/12

使用済酸化物燃料の乾式再処理プロセス研究の一つとして、モリブデン酸溶融塩を用いた乾式プロセス研究を進めている。これまでに、Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-MoO$$_{3}$$溶融塩中へUO$$_{2}$$ペレットを溶解し、UO$$_{2}$$を電解回収できることを確認している。本報では、Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-MoO$$_{3}$$溶融塩中におけるSUS316被覆管の腐食挙動を評価した結果、MoO$$_{3}$$を過剰に添加した場合、SUS316が溶融塩中に溶出することを明らかにした。また、この結果を踏まえて、適切なMoO$$_{3}$$添加量の把握が必要であることを示した。

論文

Recovery of U-Pu alloy from MOX using a pyroprocess series

北脇 慎一; 篠崎 忠宏; 福嶋 峰夫; 宇佐見 剛*; 矢作 昇*; 倉田 正輝*

Nuclear Technology, 162(2), p.118 - 123, 2008/05

 被引用回数:18 パーセンタイル:74.54(Nuclear Science & Technology)

もんじゅペレットを用いて、U, Pu合金を回収するための乾式再処理の一連の試験を実施した。Li還元試験では、MOXの還元挙動がUO$$_{2}$$と同様であることを確認した。還元物を陽極としたCd陰極電解試験では、UとPuの分離係数が5.7であることを確認した。これは、既往研究成果と同様であった。物質収支については、電極及び塩中から、陽極装荷量に対してU:98%, Pu:103%の回収が確認された。これは、分析誤差を考慮すれば妥当な値である。陽極に残留したU濃度(Puに対する比率)は、装荷時に比べ若干増加しており、再酸化の可能性が示唆された。電解で得られたU-Pu合金を用いたCd蒸留によって、U-Puインゴットを生成した。

論文

Ingot formation using uranium dendrites recovered by electrolysis in LiCl-KCl-PuCl$$_{3}$$-UCl$$_{3}$$ melt

福嶋 峰夫; 仲吉 彬; 北脇 慎一; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05

金属電解法乾式再処理で得られた固体陰極回収物を用いてウランをインゴット化する試験を実施し、運転条件の検討,ウランインゴット及び副生成物の性状調査及び物質収支の評価を行った。常圧条件でウランの融点以上の温度まで昇温することにより、ウランが十分に凝集するまでの間、塩の蒸発を抑え、ウランを塩で覆うことで、ウラン金属の酸化/窒化を防ぎインゴットで回収できることを確認した。高温試験条件にもかかわらず、Amの揮発は見られなかった。

論文

モリブデン酸溶融塩を用いた乾式再処理プロセスに関する研究; 溶融Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$中における酸化ウランの化学及び電気化学挙動

水口 浩司; 安池 由幸*; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝

日本原子力学会和文論文誌, 6(4), p.484 - 490, 2007/12

モリブデン酸溶融塩を用いた溶解・脱被覆一体化による新しい脱被覆プロセスを開発した。本プロセスは、被覆管などの金属は溶解せず、二酸化ウランなどのアクチニド酸化物を迅速に溶解できるという特長を有する。プロセス構築のため、モリブデン酸溶融塩中での溶解,酸化,電解の反応のメカニズムを明らかにした。不活性ガス雰囲気下でモリブデン酸溶融塩を用いて、二酸化ウランは、ウランの価数を変えることなくモリブデン酸ウランとして溶解した。溶解後の溶融塩を酸素ガスにより酸化し、XPSによりウランの価数がIV価からVI価に酸化されていることを確認した。電解では析出物の再溶解により電流効率が低下することを明らかにし、溶融塩温度を700$$^{circ}$$Cとすることで析出物の再溶解を抑えることができ、陰極上に顆粒状の二酸化ウランを回収した。

論文

Basic knowledge on treating various wastes generated from practical operation of metal pyro-reprocessing

仲吉 彬; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of International Symposium on EcoTopia Science 2007 (ISETS '07) (CD-ROM), p.1062 - 1066, 2007/11

金属電解法再処理成立のための課題の1つとして、環境負荷の低減のためアクチニド元素を高速炉サイクルに閉じ込める必要がある。このため、実用条件での乾式再処理試験の主工程だけでなく周辺工程からも発生する、アクチニド元素を含む廃棄物を適切に処理しなければならない。さらに乾式再処理試験より発生する廃棄物には塩素等の腐食性物質を含むため廃棄するためにはこれらの成分濃度を低減させる必要がある。本研究では固体廃棄物は塩化処理することにより主工程でアクチニド元素を再利用し、液体廃棄物は蒸発分離することにより廃液成分と水分を分離し減容することを提案し、実用条件に適するかの試験を行ったものである。

論文

Integrated experiments of electrometallurgical pyroprocessing with using plutonium oxide

小山 正史*; 土方 孝敏*; 宇佐見 剛*; 井上 正*; 北脇 慎一; 篠崎 忠宏; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(3), p.382 - 392, 2007/03

 被引用回数:24 パーセンタイル:82.59(Nuclear Science & Technology)

金属電解法は、将来の核燃料サイクル技術として有望な技術である。金属電解法の実証のため、Pu酸化物を用いた連続プロセス試験を実施した。試験では、10から20gのPuO$$_{2}$$をLi還元して得た還元金属を用いた。還元物は、LiCl-KCl-UCl$$_{3}$$を用いた電解精製試験装置の陽極バスケットに装荷した。この陽極を用いて、固体陰極にウランを回収した。塩中Pu濃度が十分高くなった後、PuとUを液体Cd陰極に同時回収した。付着する塩やCdを分離するために回収物を加熱し、U金属及びU-Pu合金をルツボ残留物として回収した。本報は、酸化物燃料の高温化学処理により、金属アクチニドの回収実証を行った初めての試験結果である。

論文

Study of Low Current Efficiency in MOX Co-Deposition Tests

福嶋 峰夫; 小林 嗣幸; 明珍 宗孝; 藤井 敬治*

Journal of Nuclear Science and Technology, 42(10), p.861 - 868, 2005/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:35.8(Nuclear Science & Technology)

ロシアRIARで実施したMOX共析試験で電流効率が低下した原因を理論的に検討した。循環電流に対する新しい解析手法を提案し測定された分極曲線データで妥当性を確認した。検討の結果、UO2(2+/+)反応による循環電流の影響が大きいことが予想された。

論文

Recovery test of metal product from oxide fuel by electrometallurgical pyroprocess

北脇 慎一; 篠崎 忠宏; 福嶋 峰夫; 土方 孝敏*; 宇佐見 剛*; 小山 正史*

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 5 Pages, 2005/10

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