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論文

"Invisible" radioactive cesium atoms revealed; Pollucite inclusion in cesium-rich microparticles (CsMPs) from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

宮崎 加奈子*; 武原 政人*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦*; 高野 公秀; 塩津 弘之; et al.

Journal of Hazardous Materials, 470(15), p.134104_1 - 134104_11, 2024/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Engineering, Environmental)

Radioactive Cs contamination has been one of the central issues in Fukushima and other legacy sites; however, atomic-scale characterization of radioactive Cs has never been successful. Here we report, for the first time, the direct imaging of radioactive Cs atoms using high-resolution high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy. As inclusions in Cs-rich microparticles, 27-36 wt.% of Cs (as Cs$$_{2}$$O) occurs in a type of zeolite called pollucite. The normalized formula for pollucite are expressed as (Cs,K,Ba)$$_{2.2}$$(Fe$$_{0.84}$$,Zn$$_{0.84}$$,X$$_{0.5}$$)$$_{2.2}$$Si$$_{4.1}$$O$$_{12}$$, (Cs,K,Ba)$$_{1.5}$$(Fe$$_{0.66}$$Zn$$_{0.32}$$X$$_{0.6}$$)$$_{1.6}$$Si$$_{4.6}$$O$$_{12}$$, and (Cs,K,Ba)$$_{1.7}$$(Fe$$_{0.60}$$Zn$$_{0.32}$$X$$_{1.0}$$)$$_{1.9}$$Si$$_{4.4}$$O$$_{12}$$ after normalization with 12 oxygen atoms (X includes other trace cations; Ti, Mn, Rb, Zr, Mo, and Sn). Atomic-resolution image of radioactive Cs atoms are obtained when viewing along the [111] zone axis, a view supported by image simulations using the multi-slice method. The occurrence of pollucite indicates that locally enriched Cs reacted with siliceous substances during meltdowns, presumably through hydrothermal reactions. In case of predominant occurrence of pollucite in debris, incorporation in pollucite structure retards leaching of radioactive Cs. Still, the atomic-resolution imaging of radioactive Cs is an important advance for better understanding the fate of radioactive Cs inside and outside of damaged reactors during severe accidents like Fukushima Daiichi.

論文

Occurrence of radioactive cesium-rich micro-particles (CsMPs) in a school building located 2.8 km south-west of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

笛田 和希*; 小宮 樹*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; Grambow, B.*; Law, G. T. W.*; et al.

Chemosphere, 328, p.138566_1 - 138566_12, 2023/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:20.32(Environmental Sciences)

Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) derived radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) present a potential health risk through inhalation. Despite their occurrence in indoor environments impacted by the FDNPP accident, little is known about their prevalence. In this study, we quantitatively analyse the distribution and number of CsMPs in indoor dust samples collected from an elementary school located 2.8 km to the southwest of FDNPP. The school had remained untouched until 2016. Then, using a modified version of the autoradiography based "quantifying CsMPs (mQCP) method," we collected samples and determined the number of CsMPs and Cs radioactive fraction (RF) values of the microparticles (defined as total Cs activity from CsMPs / bulk Cs activity of entire sample). The numbers of CsMPs were determined to be 653 - 2570 particles/g and 296 - 1273 particles/g on the first and second floors of the school, respectively. The corresponding RFs ranged between 6.85 - 38.9 % and 4.48 - 6.61 %, respectively. The number of CsMPs and RF values in additional outdoor samples near the school building were and 23 - 63 particles/g and 1.14 - 1.61 %, respectively. The CsMPs were most abundant on the School's first floor near to the entrance, and the relative abundance was high near to the stairs on the second floor, indicating a likely CsMP dispersion path through the building. Additional wetting of the indoor samples combined with autoradiography revealed that indoor dusts had a distinct absence of intrinsic, soluble Cs species like CsOH. Combined, the results indicate that a significant amount of poorly soluble CsMPs were likely contained in initial radioactive airmass plumes from the FDNPP and that the microparticles could penetrate buildings. Clean-up plans for buildings / residential areas impacted by CsMP containing plumes, and monitoring of areas re-opened to the public, should take account of CsMPs in dusts.

論文

Material properties evaluation on radiation shielding lead glasses irradiated by pulsed laser

涌井 隆; 山崎 和彦*; 二川 正敏

Advanced Experimental Mechanics, 7, p.103 - 109, 2022/08

高放射化物を閉空間に閉じ込めた状態で切断・減容化する技術開発の一環として、鉛含有量が異なる放射線遮へいガラスに対して、Nd-YAGレーザーの照射条件(パワー及び照射回数)を変えた照射試験を実施した。鉛含有量、照射パワー及び照射回数の増加とともに、大きな黒色で凹形状の照射損傷とその周りにき裂が生じた。損傷に及ぼす機械的特性の影響を調べるために、非照射部及び照射部の一般的な機械特性を調べた。評価された機械的特性を基に算出された熱衝撃破壊靭性値は、鉛含有量の増加ともに減少する。黒色の照射領域の微小硬さは、非照射より10%小さくなり、レーザー照射による機械的特性の変化が確認された。

論文

放射線遮へいガラスの微小塑性挙動に及ぼすレーザー照射の影響

涌井 隆; 山崎 和彦*; 二川 正敏

実験力学, 22(2), p.96 - 104, 2022/06

高放射化物のレーザー溶断技術の開発の一環として、放射線遮へいガラス及び無鉛ガラスに対してパルスレーザー照射試験及び押込み試験を行った。鉛含有量が低いガラスに比べ、鉛含有量が高いガラスの損傷が大きく、損傷発生の閾値が低かった。押込み試験結果を基に、カルマンフィルタ及び有限要素を組み合わせた逆解析により、ガラスの微小塑性挙動を表す材料構成式の定数を同定した。流動応力は、鉛含有量の増加とともに低下し、レーザー照射により低下した。一方、塑性流動抵抗値は、鉛含有量の増加とともに増加し、レーザー照射により増加した。非照射及び照射領域における破壊エネルギーとき裂先端周りの塑性領域寸法を実験結果を基に算出した。それぞれの値は、鉛含有量の増加とともに減少し、レーザー照射により低下した。

論文

Volatilization of B$$_{4}$$C control rods in Fukushima Daiichi nuclear reactors during meltdown; B-Li isotopic signatures in cesium-rich microparticles

笛田 和希*; 高見 龍*; 蓑毛 健太*; 諸岡 和也*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; et al.

Journal of Hazardous Materials, 428, p.128214_1 - 128214_10, 2022/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:63.45(Engineering, Environmental)

Boron carbide control rods remain in the fuel debris of the damaged reactors in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, potentially preventing re-criticality; however, the state and stability of the control rods remain unknown. Sensitive high-resolution ion microprobe analyses have revealed B-Li isotopic signatures in radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) that formed by volatilization and condensation of Si-oxides during the meltdowns. The CsMPs contain 1518-6733 mg kg$$^{-1}$$ of $$^{10+11}$$B and 11.99-1213 mg kg$$^{-1}$$ of Li. The $$^{11}$$B/$$^{10}$$B (4.15-4.21) and $$^{7}$$Li/$$^{6}$$Li (213-406) isotopic ratios are greater than natural abundances ($$sim$$4.05 and $$sim$$12.5, respectively), indicating that $$^{10}$$B(n,$$alpha$$)$$^{7}$$Li reactions occurred in B$$_{4}$$C prior to the meltdowns. The total amount of B released with CsMPs was estimated to be 0.024-62 g, suggesting that essentially all B remains in reactor Units 2 and/or 3 and is enough to prevent re-criticality; however, the heterogeneous distribution of B needs to be considered during decommissioning.

論文

耐放射線鉛ガラスのナノ秒パルスレーザ誘起着色現象

山崎 和彦*; 加藤 裕典*; 二川 正敏; 勅使河原 誠

実験力学, 21(4), p.308 - 313, 2021/12

本研究では、可視波長のナノ秒パルスレーザーによる耐放射線性鉛ガラスの発色と損傷について評価した。試験体として鉛含有量の異なるPbO-55wt%, 71wt%及びPbOを含まないガラスの3種類の耐放射線ガラスを用いた。ピークパワー1kWのナノ秒パルスレーザー照射により、相変化を伴う変色とダメージ形成が観測された。高鉛濃度ガラスはレーザー強度に対する着色の閾値が低いが、損傷形成の閾値は両PbOガラスともほぼ同じであった。一方、PbOを含まないガラスにレーザー照射しても変化は見られなかった。また、ラマンスペクトルにおける波数200-500cm$$^{-1}$$および1000cm$$^{-1}$$の強度変化の結果から、ナノ秒パルスレーザー照射によるPbOの光化学反応および熱反応を考察した。

論文

Spallation and fragmentation cross sections for 168 MeV/nucleon $$^{136}$$Xe ions on proton, deuteron, and carbon targets

Sun, X. H.*; Wang, H.*; 大津 秀暁*; 櫻井 博儀*; Ahn, D. S.*; 合川 正幸*; 福田 直樹*; 磯部 忠昭*; 川上 駿介*; 小山 俊平*; et al.

Physical Review C, 101(6), p.064623_1 - 064623_12, 2020/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:54.42(Physics, Nuclear)

理化学研究所RIビームファクトリーにて逆運動学法を使用し、核子当たり168MeVの陽子, 重陽子, 炭素イオン入射による$$^{136}$$Xeのスポレーションおよびフラグメンテーション反応からの同位体生成断面積を測定した。炭素イオンの場合は全運動エネルギーが高くなるため、質量数の小さな同位体の生成断面積が大きくなった。また、今回新たに測定されたデータを以前により高い入射エネルギーで測定されたデータと比較することで、同位体生成断面積の入射エネルギー依存性を調査した。さらに、測定データをPHITS, SPACS, EPAX, DEURACSの計算値と比較した。本研究で測定したデータは、理論計算の良いベンチマークになると考えられる。

論文

原子炉圧力容器鋼の照射硬化メカニズム究明; 照射温度制御実験

河 侑成; 下平 昌樹; 飛田 徹; 塙 悟史; 山崎 翔太*; 宇野 定則*

2018年度量子科学技術研究開発機構施設共用実施報告書(インターネット), 3 Pages, 2019/09

原子炉圧力容器の母材の内表面から約10mm深さの範囲に生じるステンレスオーバーレイクラッド下溶接熱影響部の照射脆化感受性を調査するための電子線照射試験の準備として、原子炉圧力容器鋼の実機環境相当である290$$^{circ}$$Cを目標とした照射温度の制御実験を実施した。冷却装置や試料固定治具の製作等を行い、電子線照射時の電流値による試料の発熱と熱伝導による冷却のバランスを調整し、照射温度を290$$^{circ}$$Cに制御する条件を調べた。その結果、適切な厚さのステンレススペーサーの使用により、290.6$$^{circ}$$C$$pm$$4.7$$^{circ}$$C範囲で照射温度を制御できることを確認した。

論文

Development on laser cutting technique to suppress spatter particles aiming at disposal of radio-active waste

直江 崇; 勅使河原 誠; 二川 正敏; 水谷 春樹; 村松 壽晴; 山田 知典; 牛塚 悠司*; 田中 伸厚*; 山崎 和彦*

Proceedings of 8th International Congress on Laser Advanced Materials Processing (LAMP 2019) (Internet), 5 Pages, 2019/05

レーザー切断は、J-PARC核破砕中性子源標的容器等の放射性廃棄物の減容処分方法の1つである。レーザーによる切断は、非接触で実施されるため従来の機械切断方法等と比較して遠隔操作による切断作業に適している。しかしながらレーザーは、切断時に生じる放射性物質を含むスパッタやヒュームの飛散が、周囲に汚染を広げるデメリットがある。近年、レーザー溶接において、ビームプロファイルの制御によるスパッタ飛散の低減技術が開発された。レーザー切断に本技術を適用する手始めとして、レーザー切断時における溶融部の挙動について物理モデルを構築するために、高速度ビデオカメラを用いて溶融部を可視化した。その結果、ヒュームとスパッタの発生は、時間的に独立していることを確認した。

論文

新材料・新製品開発のための先端解析技術

佐々木 宏和*; 西久保 英郎*; 西田 真輔*; 山崎 悟志*; 中崎 竜介*; 磯松 岳己*; 湊 龍一郎*; 衣川 耕平*; 今村 明博*; 大友 晋哉*; et al.

古河電工時報, (138), p.2 - 10, 2019/02

電子顕微鏡や放射光等の先端解析技術は、試料の構造や化学状態について多くの有用な情報をもたらし、材料研究に欠かせないツールとなっている。本稿では、これらの先端解析技術の中から、電子線ホログラフィや放射光を用いたX線小角散乱法(SAXS)等の手法を中心に、材料研究への応用事例を紹介する。これらの手法を活用することにより、未知であった材料の本質を明らかにすることができ、新製品開発の指針を定める上で重要な知見を得ることができる。

論文

Impurity effects in the microscopic elastic properties of polycrystalline Mg-Zn-Y alloys with a synchronised long-period stacking ordered phase

細川 伸也*; 木村 耕治*; 山崎 倫昭*; 河村 能人*; 吉田 亨次*; 乾 雅祝*; 筒井 智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 川北 至信; 伊藤 晋一*

Journal of Alloys and Compounds, 695, p.426 - 432, 2017/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:15.44(Chemistry, Physical)

Inelastic X-ray scattering (IXS) was performed on polycrystalline Mg$$_{97}$$Zn$$_1$$Y$$_2$$ and Mg$$_{85}$$Zn$$_6$$Y$$_9$$ alloys with synchronized long-period stacking ordered (LPSO) phase for investigating the impurity effects in the microscopic elastic properties. Inelastic neutron scattering (INS) was also carried out on the former alloy. LA modes were clearly observed in the IXS spectra of both the LPSO alloys, while TA modes can mainly be detected in the second Brillouin zone. Broader inelastic signals and larger quasielastic peaks are characteristic due to the phonon scattering by the Zn/Y impurities. Only the TA excitation energies increase by adding the impurities, which indicates a harder stiffness of the bond angles relating to the L1$$_2$$-type clusters in the LPSO alloys. New dispersion-less excitation modes are observed at about 10 meV by adding the Zn/Y impurities. By comparing with the INS data, the contributions of the impurities to these excitations are discussed using differences in the scattering cross-sections between neutrons and X-rays.

論文

Radioactive Cs in the estuary sediments near Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

山崎 信哉*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; 大貫 敏彦; 末木 啓介*; 難波 謙二*; Ewing, R. C.*; 宇都宮 聡*

Science of the Total Environment, 551-552, p.155 - 162, 2016/05

 被引用回数:34 パーセンタイル:70.86(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所付近の河口堆積物中の放射性Csの濃度を調べたところ、地表表面から深いところほど濃度が高かった。さらに、90%以上の$$^{137}$$Csが粘土鉱物に収着していた。この結果は、上流の水田土壌が堆積したことを示唆している。

論文

Radioactive Cs in the severely contaminated soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

金子 誠*; 岩田 孟; 塩津 弘之; 正木 翔太*; 川元 侑治*; 山崎 信哉*; 仲松 有紀*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; et al.

Frontiers in Energy Research (Internet), 3, p.37_1 - 37_10, 2015/09

高線量土壌中の放射性Csは雲母鉱物などの層状ケイ酸塩鉱物に取り込まれていることを現地調査及び模擬実験により明らかにした。

論文

Sorption of trivalent cerium by a mixture of microbial cells and manganese oxides; Effect of microbial cells on the oxidation of trivalent cerium

大貫 敏彦; Jiang, M.*; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉*; Yu, Q.; 田中 万也; 宇都宮 聡*; Xia, X.*; Yange, K.*; et al.

Geochimica et Cosmochimica Acta, 163, p.1 - 13, 2015/08

 被引用回数:23 パーセンタイル:60.21(Geochemistry & Geophysics)

微生物細胞表面における3価Ceのリン酸塩ナノ粒子の生成により、Mn酸化物によるCeの酸化収着が遅延されることを明らかにした。

論文

Effect of minerals on accumulation of Cs by fungus ${{it Saccaromyces cerevisiae}}$

大貫 敏彦; 坂本 文徳; 山崎 信哉*; 香西 直文; 塩津 弘之; 宇都宮 聡*; 渡辺 直子*; 小崎 完*

Journal of Environmental Radioactivity, 144, p.127 - 133, 2015/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:28.45(Environmental Sciences)

酵母へのCsの吸着に関して、培地中に存在する鉱物の影響を調べた。その結果、鉱物の存在は酵母へのCsの濃集を阻害した。鉱物へのCsの分配係数を調べた、分配係数が大きな鉱物の存在により、酵母へ濃集したCs濃度は少なかった。この結果から、酵母は、鉱物と競合してCsを濃集している。

論文

Adsorption of ytterbium onto ${it Saccharomyces cerevisiae}$ fungal cells; A pH-dependent contribution of phosphoryl functional group

Jiang, M. Y.*; 大貫 敏彦; 山崎 信哉; 田中 万也*; 宇都宮 聡*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 295(3), p.2283 - 2287, 2013/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:24.90(Chemistry, Analytical)

イッテルビウムの酵母への吸着についてXAFSによる化学種同定により検討した。その結果、リン酸官能基に配位したYbの割合はpH3-5でほぼ一定であった。この結果は、解離していないリン酸基への配位を示唆している。

論文

A New method for evaluating the specificity of indirect readout in protein-DNA recognition

山崎 智*; 寺田 透*; 河野 秀俊; 清水 謙多郎*; 皿井 明倫*

Nucleic Acids Research, 40(17), p.e129_1 - e129_7, 2012/09

 被引用回数:19 パーセンタイル:43.82(Biochemistry & Molecular Biology)

Proteins recognize a specific DNA sequence not only through direct contact (direct readout) with base pairs but also through sequence-dependent conformation and/or flexibility of DNA (indirect readout). However, it is difficult to assess the contribution of indirect readout to the sequence specificity. What is needed is a straightforward method for quantifying its contributions to specificity. Using Bayesian statistics, we derived the probability of a particular sequence for a given DNA structure from the trajectories of molecular dynamics (MD) simulations of DNAs containing all possible tetramer sequences. Then, we quantified the specificity of indirect readout based on the information entropy associated with the probability. We tested this method with known structures of protein-DNA complexes. This method enabled us to correctly predict those regions where experiments suggested the involvement of indirect readout. The results also indicated new regions where the indirect readout mechanism makes major contributions to the recognition. The present method can be used to estimate the contribution of indirect readout without approximations to the distributions in the conformational ensembles of DNA, and would serve as a powerful tool to study the mechanism of protein-DNA recognition.

論文

Accelerator neutron dosimetry using composite-gas-filled proportional counting tube

薄井 利英; 三上 智; 橋本 周; 中山 直人; 鈴木 ちひろ*; 谷 幸太郎*; 山崎 敬三*; 三澤 毅*

KURRI Progress Report 2010, P. 209, 2011/10

中性子場に応じた線量評価ができる可搬型中性子線量計の開発を行っている。この可搬型中性子線量計は熱中性子と速中性子それぞれによる反応に基づく出力から被ばく線量推定するものである。この可搬型中性子線量計を用いた中性子線量評価は、現場におけるスペクトル情報がなくとも、中性子場の状況を的確に反映した線量評価を可能にする技術として期待される。本線量計を用いた線量評価手法の有効性の検証及び線量評価性能の向上のため、特有の中性子エネルギー分布が予想される京都大学の加速器駆動未臨界炉にて、検出器の特性試験を実施した。

論文

酸化物分散強化型9Crフェライト系耐熱鋼の3次元組織と高温強度

光原 昌寿*; 原田 絵梨香*; 山崎 重人*; 池田 賢一*; 波多 聰*; 中島 英治*; 大塚 智史; 皆藤 威二

可視化情報学会誌, 31(122), p.98 - 103, 2011/07

ODSフェライト鋼の高温強度には、酸化物や相が寄与すると定性的には理解されているものの、高温強度や変形機構の解明に繋がる定量的な組織評価の研究例は少ない。本研究では、この点に着目し、強化の主役と考えられる酸化物の3次元的分散状態を定量評価する手法を確立し、実際の高温変形挙動との対応について検討を行った。3次元分布の取得には電子線トモグラフィーを、高温強度の評価には、コイルばねクリープ試験をそれぞれ用いた。

論文

A Generalized conformational energy function of DNA derived from molecular dynamics simulations

山崎 智*; 寺田 透*; 清水 謙多郎*; 河野 秀俊; 皿井 明倫*

Nucleic Acids Research, 37(20), p.e135_1 - e135_9, 2009/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:14.82(Biochemistry & Molecular Biology)

Proteins recognize DNA sequences by two different mechanisms. The first is direct readout, in which recognition is mediated by direct interactions between the protein and the DNA bases. The second is indirect readout, which is caused by the dependence of conformation and the deformability of the DNA structure on the sequence. Various energy functions have been proposed to evaluate the contribution of indirect readout to the free-energy changes in complex formations. We developed a new generalized energy function to estimate the dependence of the deformability of DNA on the sequence. This function was derived from molecular dynamics (MD) simulations previously conducted on B-DNA dodecamers, each of which had one possible tetramer sequence embedded at its center. By taking the logarithm of the probability distribution function (PDF) for the base-step parameters of the central base-pair step of the tetramer, its ability to distinguish the native sequence from random ones was superior to that with the previous method that approximated the energy function in harmonic form. From a comparison of the energy profiles calculated with these two methods, we found that the harmonic approximation caused significant errors in the conformational energies of the tetramers that adopted multiple stable conformations.

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