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小林 大志*; 手島 健志*; Wang, P.*; 佐々木 隆之*; 北村 暁
no journal, ,
ウラン(IVおよびVI)とイソサッカリン酸との錯生成に着目し、イソサッカリン酸共存下でのウラン(IVおよびVI)の溶解度測定を実施した。得られた溶解度の水素イオン濃度指数(pHc)およびイソサッカリン酸濃度の依存性から、支配的なウラン(IVおよびVI)のイソサッカリン酸錯体を同定するとともに、その錯生成定数を決定した。また、4価アクチニド元素の類似元素であるジルコニウムについて、ヒドロキシル基の数が異なるいくつかの有機酸との錯生成を調べるための溶解度測定を通して、イソサッカリン酸の強い錯生成能を明らかにするための調査を実施した。
Ochs, M.*; Dolder, F.*; 舘 幸男
no journal, ,
The clean-up activities related to the accident at the Fukushima nuclear power plant give rise to several types of wastes containing cementitious materials as well as substances that can influence radionuclide migration, especially organic complexing substances. Complexation by dissolved organic ligands will compete with sorption reactions between radionuclides and cementitious materials and therefore lead to a decrease of sorption. This paper focuses on a more systematic and broad-ranging evaluation of estimating sorption reduction factors (SRF) and maximum no-effect concentrations (NEC) on the basis of calculated aqueous radionuclide speciation and, where available, on the comparison with SRF/NEC calculated from experimental data. It can be concluded that experimental data from ternary systems (radionuclide-ligand-cement) are clearly most reliable for the determination of SRF by organic ligands. The quality of SRF estimates on the basis of modelled aqueous speciation is very heterogeneous at this point and is hampered especially in the actinide-ISA systems by uncertainties regarding the nature of relevant species at highly alkaline pH.
新里 忠史; 佐々木 祥人; 伊藤 聡美; 三田地 勝昭*; 渡辺 貴善
no journal, ,
An understanding of the environmental dynamics of radiocesium, especially 
Cs with long half-life of 30 years, released from the TEPCO's Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident is crucial issue to estimate future redistribution and forest-products activities of radiocesium in forested environment of Fukushima, Japan. In this paper, we discuss above- and belowground distributions of radiocesium in a Japanese cedar plantation forest based on 2015-2017 investigations. The belowground Cs occupied 90% of the total Cs inventory in the Japanese cedar forest. Most of Cs was distributed until a depth of 10 cm, where the highest Cs inventory in the fine root. This result indicates that Cs is absorbed by the tree fine root from the soil layer with inorganic elements, nutrients, and water, although its amount is very limited.
Liu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 香西 直文; 山路 恵子*; 大貫 敏彦
no journal, ,
原子力過酷事故後、水における燃料デブリの周囲に微生物の繁殖が確認された。このため、福島第一原子力発電所の炉内において、微生物による燃料デブリ中の元素のマイグレーションを考慮する必要がある。本研究では、自然界に広く存在する微生物を液体培地中で模擬燃料デブリと培養し、微生物による燃料デブリ中のアクチノイド, ジルコニウム, 鉄のマイグレーションメカニズムを明らかにした
Havlov
, V.*; Zuna, M.*; Brzda, L.*; Rosendorf, T.*; Sammalj
rvi, J.*; Nenonen, V.*; Siitari-Kauppi, M.*; 笹尾 英嗣; Gvo
d
k, L.*
no journal, ,
陰イオン排除は主に粘土において注目されてきたが、結晶質岩の一部でも観察されている。陰イオン排除はナノメートルスケールの空隙でも生じうるため、本研究では、結晶質岩のうちチェコ共和国の深成岩(花崗岩類)と変成岩を対象として空隙構造の詳細な特性を調査するとともに、トレーサー物質として
H, 
Cl, 
Iを用いた透過拡散試験を実施した。透過拡散試験の結果、いずれの試料においても陰イオンの拡散はHよりも遅いことが確認され、陰イオン排除が生じていると考えられた。また、拡散速度に関しては、深成岩の方が変成岩よりも早い結果が得られた。空隙構造の観察では、水飽和法により空隙率測定に加えて、オートラジオグラフ法によって空隙の分布を調査した。空隙構造に関しては現在も解析中であるが、これまでのところ、拡散速度の違いは空隙の連結性に起因する可能性が示唆されている。
香西 直文; 鈴木 伸一; 坂本 文徳; 大貫 敏彦
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故により放出された放射性セシウム(以下、Cs)の一部が下水汚泥焼却灰(以下、焼却灰)中に濃縮された。Csの80%以上が焼却灰中の酸化鉄に、約10%が未同定の非晶質酸化ケイ素に強固に保持されていることが既報において明らかになった。本研究では、下水に流入する紙及び下水処理場で下水に添加される有機凝集剤に含まれるケイ素が非晶質酸化ケイ素の起源であることを見いだした。次に、焼却灰の処分に資するため、焼却灰を含むジオポリマー及びセメント固化体を作製し特性を評価した結果、ジオポリマーが高いバリア性能を持つことが明らかとなった。
山口 瑛子; 栗原 雄一; 奥村 雅彦; 高橋 嘉夫*
no journal, ,
ウランやトリウム等から放射壊変により生成するラジウムは、一定量あたりの放射能が高く、天然環境でも基準値を超えることがあるため危険な元素であるが、環境中での挙動は未解明である。特に地球表層に広く存在する粘土鉱物はイオン吸着容量が大きく多くの陽イオンの挙動に影響を与えるため、粘土鉱物存在下でのラジウムの挙動解明が望まれている。本発表では、上記課題に対し、粘土鉱物を多く含むウラン鉱床のコア試料の分析を行うことで、環境中のラジウムが粘土鉱物に固定されるという有用な知見を得たことを報告する。尚、課題解決に当たっては従来から用いられている逐次抽出法等を利用したが、それに加えてラジウムと挙動が似ているバリウムをアナログとした放射光実験を新たに行ったことが解決の糸口となった。得られた知見により、ラジウムの環境中挙動解明や除去方法の開発に関する研究が大きく進展することが考えられる。
数納 広哉; 町田 昌彦; 土肥 輝美; 大村 嘉人*; 佐々木 祥人
no journal, ,
生体分子の放射性セシウムとの錯体形成は、森林内有機物における放射能の蓄積・移動に重要な役割を果たしている。本研究では、森林有機物を構成する典型的分子を特定し、量子力学計算による原子論的分析によりこれら有機分子のアルカリ金属カチオン錯体化選択性を明らかにする。これら分子のうち特に興味深いのはキノコ色素のノルバジオンA (C
H
O
)、地衣類の二次代謝産物のシュウ酸(C
HO
), アトラノリン(C
HO
), レカノール酸(
H
O
), ウスニン酸(CHO)である。ノルバジオンAについてはセシウム選択性が確認された。
奥村 雅彦; Kerisit, S.*; Bourg, I.*; Lammers, L.*; 池田 隆司*; Sassi, M.*; Rosso, K.*; 町田 昌彦
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故によって多量の放射性セシウムが環境中に放出され、多くが土壌に吸着されたために、多くの住民が避難を余儀なくされた。大規模な除染が行われたことで、一部の住民の帰還が実現するに至ったが、大量の除染除去土壌の処理が問題として残されている。本発表では、原子力機構が米国Pacific Northwest National Laboratory、University of California, Berkeley、Princeton University、量子科学技術研究開発機構と行なった系統的なシミュレーション結果について報告する。具体的には、古典分子動力学法と密度汎関数法によって得られた、粘土鉱物の各種吸着サイトにおけるセシウム吸着強度などを紹介し、それらの科学的知見に基づく除染除去土壌の減容法や長期管理の方法について述べる。
坂本 文徳; 香西 直文; Guido-Garcia, F.; 木村 建貴; Grambow, B.
no journal, ,
土壌微生物は固く結合した放射性セシウムを脱離させ、生物が利用可能な状態へと変えることが知られている。本研究では、植物を利用する代わりに微生物を利用した土壌からの放射性セシウムの非破壊的回収を試験した。微生物活性は、栄養分と殺菌剤の添加を比べることによる生物が利用できる放射性セシウムの形成で調べた。粉末状鉱物, 水分の吸収剤、そして紙タオルを50cm
50cmサイズの細かい目の生地(ミネラルマット)で包んだ。表面土壌の放射能濃度は0.3-1.2Bq/gであった。ミネラルマットは二週間ごとに新しいものと交換した。二種類の条件を試した。一つは栄養分を添加、もう一方は過塩素酸を添加である。これらは毎週添加した。八週間後土壌表面と土壌のコアの放射能濃度を測定した。4つの条件で試験したマットの八週間後の放射能は4.210
から9.010Bqであり、土壌からマットが放射性セシウムを吸収していることを示している。その原動力は、土壌からマットへの上向きの水の流れと蒸発と考えられる。これらの結果は、水の流れに沿った放射性セシウムの土壌表面への移動は環境中でも生じると期待される。
杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 陶山 忠宏*; 岡崎 充宏*; 浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 舘 幸男
no journal, ,
Pb-210 is one of the important radionuclides for the performance assessment of geological disposal. In this study, we investigated the sorption behaviour of Pb onto montmorillonite in the presence of carbonate. Kd values decrease with the increase of DIC concentration in pH8-11 region. Data from the carbonate-free and conditions of 2.5 and 25 mM DIC can be fitted using surface complexation constants determined from carbonate-free condition dataset. However, the model underestimated the data at DIC concentrations of 100 and 250 mM. Therefore, the formation of a ternary complex was assumed and its surface complexation constant was determined by fitting the experimental data at DIC concentrations of 100 and 250 mM. The results succeeded in fitting all experimental data well. Spectroscopic studies on the ternary complexation system will be required to enhance the reliability of the present results.
岩月 輝希; 石井 英一
no journal, ,
本発表では、瑞浪と幌延URLにおける研究開発により得られた地下深部の移動特性について概説する。地上からの調査段階から坑道での調査段階で得られた調査研究結果を整理した結果、主要な移動経路として瑞浪地域の花崗岩では数百メートル、幌延の浅部では数百メートル、幌延の深部では数十メートル規模の割れ目の連続性/接続性を考慮する必要があること、その一方で、移動経路があってもアナログ元素は岩盤や閉鎖された坑道ではほとんど移動していないことなどが明らかになった。
尾崎 裕介; 岩月 輝希; 尾上 博則
no journal, ,
坑道掘削および地下施設操業中において安全確保のために地下坑道表面には吹き付けコンクリートが施工される。この吹き付けコンクリートは地下水と反応し、地下水のpHを上昇させる等、地質環境の擾乱の原因となる。本研究では、瑞浪超深地層研究所で実施された再冠水試験時に取得された吹き付けコンクリートの影響を受けた地下水の水質変化から、PHREEQCを用いた地球化学計算により坑道閉鎖後におけるセメント溶解に伴う水質変化の主要な化学反応を推定した。加えて、坑道閉鎖後の長期的な坑道周辺岩盤に対する影響を評価するため、Couplysを用いてセメントおよび岩石の化学反応を考慮した反応輸送解析を実施した。計算を実施した条件下におけるシミュレーション結果では、坑道閉塞後における地下水流動場の回復により坑道周辺では拡散現象が物質移動の支配的な原因となるため、セメント溶脱に伴うpHが高い地下水の移動は比較的緩慢であることが予測された。
紀室 辰伍; 寺島 元基; 舘 幸男; 北辻 章浩; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
no journal, ,
深部地下環境中に存在する天然有機物の一種であるフミン酸は、錯生成能が高く放射性核種などの金属イオンの環境中での移行挙動に影響を与えると考えられている。しかし、その錯生成反応機構については知見が不十分であり、特に反応の熱力学を議論するために不可欠な反応エンタルピーやエントロピーは、平衡定数から推定されるに留まっていた。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水に溶存しているフミン酸を抽出し、プロトン化反応と銅(II)イオン、ウラニル(VI)イオンとの錯生成反応における反応熱力学量を、熱量滴定法を用いて直接決定した。得られた結果を典型的なフミン酸や構造既知の有機酸と比較し、幌延深部地下水中のフミン酸の特徴的な反応機構を明らかにした。さらに、得られた反応熱力学量を用いて熱力学平衡計算を行い、放射性核種の移行挙動に及ぼすフミン酸の影響を評価した。
pellet諸井 悠里子*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 北村 暁; 紀室 辰伍
no journal, ,
日本における原子力利用の柔軟性を確保しつつ今後のバックエンド対策を着実に進めるために、使用済燃料の直接処分について技術的検討を行っておくことが必要である。本研究では、使用済燃料の主成分であるUOの溶解速度におよぼす炭酸イオンの影響を明らかにするために、深部地下環境を模擬した実験系において、炭酸濃度の異なる溶液にUOペレットを浸漬するバッチ試験を行い、UOの溶解速度を算出した。その結果、炭酸濃度の増加とともに溶解速度が増大し、炭酸濃度の対数値と溶解速度の対数値に正の相関が有ることが確認された。また、得られた結果を既往研究と比較して、溶解速度と炭酸濃度の相関関係が炭酸濃度50mMまで成立することを明らかにした。
笹本 広; Arthur, R. C.*; Alt-Epping, P.*; 舘 幸男
no journal, ,
幌延の地下研究施設周辺に掘削された地上からのボーリング孔を用いて得られた地下水を対象に、地下水中に含まれる非(弱)収着性元素である天然トレーサの深度プロファイルについて、物質の移動プロセスの解釈を移流・拡散に基づく解析により試みた。また、深度プロファイルの解釈にあたっては、様々なパラメータに不確定要素があるため、想定され得る不確実性の幅を保守的に設定した感度解析も行い、実測されたプロファイルに対する再現性の良い解析条件(仮定)の推定も試みた。
深津 勇太; 伊藤 剛志*; 舘 幸男; 石田 圭輔*; Martin, A.*
no journal, ,
In the safety assessment of geological disposal of high-level radioactive waste, it is an important task to confirm applicability of the models and parameters to quantify the radionuclide migration based on laboratory diffusion and sorption tests to the actual underground environment. In this study, the second Long-Term Diffusion (LTD-II) test at the GTS using tritiated water (HTO), Cl-36, Na-22, Cs-134 and Ba-133 as tracers were analysed focusing borehole disturbed zone (BDZ) effect near borehole and diffusion anisotropy by the foliation effect. We measured the detailed depth profile of the cations and wide-range distributions of HTO and Cl-36 around an injection hole by additional laboratory analysis, and in situ LTD-II test results were predicted by the scaling approach from laboratory to in situ condition.
飯島 和毅; 藤原 健壮; 的場 大輔*; 佐々木 隆之*
no journal, ,
福島の環境中に放出された放射性核種の深さ方向のプロファイルが、福島第一原子力発電所(FDNPS)近傍の森林土壌において取得された。プロファイルの特徴から、Pu-238はFDNPS事故由来である一方、Pu-239+240はグローバルフォールアウト起源と考えられた。両プロファイルを比較することで、表層土壌中におけるPuの数十年にわたる移行挙動を考察できる。そこで、本研究では、Puの二つのプロファイルを移流拡散モデルを用いて解析した。双方のプロファイルに対して得られた分配係数は、ファクター3の範囲内で一致した。したがって、移流拡散モデルにより、Puの移行挙動を解釈することが可能と考えられた。
田中 万也; 香西 直文; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; Grambow, B.
no journal, ,
人形峠環境技術センターの鉱山廃水中のラジウム226濃度は当センターの排出基準を超過している。そこで本研究では、ラジウム除去を念頭においた生物性マンガン酸化物へのバリウム及びストロンチウム吸着実験を行った。バリウム、ストロンチウムの吸着量はともに水溶液のNaCl濃度に依存するが、全体の傾向としてバリウムの方が分配係数Kd値が一桁高かった。人形峠の鉱山廃水と同程度の塩濃度である10mM NaCl水溶液でのバリウムのKd値は10
を超えていた。バリウムとラジウムはイオン半径が類似しており、生物性マンガン酸化物はラジウムに対しても同様の高いKdが期待され鉱山廃水の処理において効果的であると考えられる。
木村 建貴; Guido-Garcia, F.; 香西 直文; Zhang, S.*; 山路 恵子*; Yu, Q.*; Grambow, B.
no journal, ,
粘土鉱物を溶解するバクテリアの能力を理解するため、南大阪で自制するシロツメクサからシデロホア産生バクテリアを単離した。シデロホア産生能力をCASプレート培地で評価した。この試験では粘土鉱物として、イライト, バイオタイト, バーミキュライト, ノントロナイトを使用した。3種類のバクテリアを培養し、植菌前に遠心分離, 洗浄を行った。乾重量50mgのバクテリアを100mlの改変Balland培地に植菌し、それぞれ100mgの粘土鉱物を添加した。鉄, アルミニウム, ケイ素の濃度はICP-OESで測定した。有機化合物の存在はSEC-ICP-OESで決定した。シデロホアのピークは405nmの吸光度で評価した。その結果、バクテリアが産生するシデロホアは粘土を溶解できることを明らかにした。この結果は、セシウム溶解へのシデロホアの影響は間接的プロセスによると示唆された。