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Finsterle, S.*; Lanyon, B.*; kesson, M.*; Baxter, S.*; Bergstrm, M.*; Bockgrd, N.*; Dershowitz, W.*; Dessirier, B.*; Frampton, A.*; Fransson, .*; et al.
Geological Society, London, Special Publications, No.482, p.261 - 283, 2019/00
被引用回数:9 パーセンタイル:69.73(Geology)放射性廃棄物地層処分の信頼性は廃棄体パッケージとその周辺のベントナイトからなる緩衝材で構成される人工バリアと母岩の多重バリアに依存している。スウェーデン核燃料・廃棄物管理会社(SKB)はベントナイトと岩盤の相互作用の理解促進のためのモデリングタスクフォースを実施した。すなわち、異なる概念化とモデリングツールを採用した11のモデリングチームを活用して、エスポ硬岩研究所で実施された原位置試験の分析のためのモデルエクササイズを実施した。このエクササイズにより、人工バリアと天然バリアの相対的な重要度や、より信頼のあるベントナイト飽和予測に向けた現象理解に必要な視点、などの異なる評価結果を導く概念的な不確実性を抽出した。
笹本 広; 恩田 真吾*
Geological Society Special Publications, 482, 13 Pages, 2018/09
被引用回数:2 パーセンタイル:20.94(Geology)コロイド濃度は、コロイドによる移行促進を扱うモデルにおいて重要なパラメータである。本研究の目的は、手法開発の一環として、幌延地下研究施設で採取した地下水中のコロイドを対象に、濃度や安定性に関わる特性を調べることである。幌延地下研究施設で得られた地下水中のコロイドは、数nm500nm程度の大きさで、コロイドサイズの中央値は、120nm程度であった。DLVO理論に基づくコロイドの安定性評価によれば、比較的大きなサイズのコロイド(直径100nmよりも大きいもの)は、より小さいサイズのコロイドよりも安定であることが示唆された。100nmよりも大きいコロイドの粒子濃度は、2.33101.1210pt/mLと見積もられ、重量濃度としては、451540g/L程度であると見積もられた。幌延の地下水中のコロイドは、諸外国におけるコロイド調査結果と比較すると、コロイドの安定性は低く、輸送性は中間的であると推定された。コロイドの安定性が低いのは、幌延の地下水のイオン強度がやや高めであること、輸送性が中間的であるのは、地下水中の溶存有機物濃度が他国の地下水と比べても同程度であるためと考えられる。
澤口 拓磨; 塚田 学; 山口 徹治; 向井 雅之
Clay Minerals, 51(2), p.267 - 278, 2016/05
被引用回数:7 パーセンタイル:23.95(Chemistry, Physical)モンモリロナイト圧縮体中のモンモリロナイトの溶解速度()のOH活量(a-)および温度(T)依存性を調べた。その結果、当該溶解速度は、=10 (a-) eと定式化され、ケイ砂-ベントナイト混合圧縮体中のモンモリロナイト溶解速度: =3500 (a-) eよりも速くなった。これは、随伴鉱物の溶解に伴い混合圧縮体内のOH活量が低下し、モンモリロナイトの溶解が抑制されたためだと考えられる。また、このa-)の低下が定量化されれば、モンモリロナイト圧縮体の溶解速度が混合圧縮体にも適用できる可能性を示した。
石寺 孝充; 黒澤 精一*; 林 雅則*; 打越 啓之*; 別部 光里*
Clay Minerals, 51(2), p.161 - 172, 2016/05
被引用回数:4 パーセンタイル:13.77(Chemistry, Physical)本研究では、イライトを添加した圧縮モンモリロナイト中でのCsの収着拡散挙動について、透過拡散試験により検討を行った。その結果、イライトの添加により圧縮モンモリロナイト中でCsの分配係数の増加が観察されたが、実効拡散係数の増大は観察されなかった。本試験に用いたCsトレーサーの濃度の領域では、CsはFrayed Edge Site(FES)に支配的に収着していると推測される。そのため、イライト中のFESに収着したCsについては、表面拡散による実効拡散係数の増大は無視できることが確認された。
山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 星野 清一*; 田中 忠夫
Clay Minerals, 51(2), p.279 - 287, 2016/02
被引用回数:7 パーセンタイル:23.95(Chemistry, Physical)セメント硬化体を炭酸ナトリウム溶液に接触させて変質させる試験と、セメント硬化体とベントナイトを接触させて変質させる試験とを行った。変質に伴う物質移行特性の変化は、トリチウム水を透過拡散させて拡散係数の変化を検出することによって調べた。炭酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、180日間に拡散係数が変質前の70%に低下した。セメントとベントナイトを接触させたケイ酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、600日間に拡散係数が変質前の71%に低下した。粉砕したセメント硬化体とベントナイトを混合して変質させた既往の研究では、拡散係数が180日間に変質前の20%にまで低下したのに比較すると、本研究では反応面積が小さいので拡散係数の変化も小さくなった。炭酸系の実験では硬化体表面から0.55mmの範囲で拡散係数の変化が起こり、ケイ酸系の実験では界面から0.5mmの範囲で拡散係数の変化が起こったと評価された。この結果を、単純なモデルを用いて15年間に外挿したところ、フランスTournemire地下実験施設で観察された15年間にわたるセメント-粘土岩相互作用の特徴をよく再現した。このような知見は、実験データに信頼性を与えるとともに、実験に基づくデータやモデルを長期評価に用いる際の根拠の1つとなりうる。
澤口 拓磨; 山口 徹治; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 喜多川 勇
Clay Minerals, 48(2), p.411 - 422, 2013/05
被引用回数:2 パーセンタイル:6.45(Chemistry, Physical)透過拡散法によって砂-ベントナイト混合圧縮体中におけるセシウムイオンの拡散移行について研究した。試験はさまざまな溶液条件で行った。得られた実効拡散係数()の値は、試験条件によって5.2E-105.9E-9msと1桁の変動が見られたのに対し、見かけの拡散係数()の値は2.0E-126.2E-12msと変動幅は小さかった。この結果は、フィックの第一法則を適用したとき、拡散フラックスは間隙水中のセシウムの濃度勾配だけでは説明できないことを示している。砂-ベントナイト混合圧縮体中の見かけの濃度勾配は収着しているセシウムの濃度勾配にほぼ等しいので、収着状態でのセシウムの拡散が砂-ベントナイト混合体中のセシウムの拡散の支配的なメカニズムであることが示唆された。
山口 徹治; 片岡 理治; 澤口 拓磨; 向井 雅之; 星野 清一; 田中 忠夫; Marsal, F.*; Pellegrini, D.*
Clay Minerals, 48(2), p.185 - 197, 2013/05
被引用回数:3 パーセンタイル:9.44(Chemistry, Physical)セント系材料によって引き起こされる高アルカリ環境は、放射性廃棄物処分場のベントナイト粘土緩衝材の力学的又は化学的特性を劣化させる可能性がある。長期に渡るコンクリート/粘土系の変化を評価するためには、物理-化学モデルと多くの入力パラメータが必要となる。この長期評価に信頼性を付与するためには、コンクリート/粘土系を対象とした、化学反応を伴う物質移行を解析するコードを開発し、検証する必要がある。この研究では、PHREEQCをベースとする、化学反応を伴う物質移行解析コード(MC-CEMENT ver.2)を開発し、原位置におけるコンクリート/粘土岩の接触部における鉱物変化の観察結果と計算結果を照合することにより、検証した。計算は鉱物の変化が1cm以内に限定されていること、カルサイトやCSHの生成、石英の溶解、粘土岩側での間隙率の低下及びコンクリート側での上昇などを再現した。これらの一致は、実験室規模、1年程度の実験に基づくモデルが、より長い時間に適用できる可能性を示している。計算で粘土の溶解や石コウの生成が再現されなかったことは、われわれのモデルに未だ改善の余地があることを示している。
山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 角脇 三師*; 田中 忠夫
Clay Minerals, 48(2), p.403 - 410, 2013/05
被引用回数:9 パーセンタイル:26(Chemistry, Physical)モンモリロナイトは放射性廃棄物処分場のベントナイト粘土製の緩衝材の主要な成分である。セメント系材料によってもたらされる高アルカリ環境はモンモリロナイトを変化させ、緩衝材の力学的又は化学的な特性を劣化させる可能性がある。その劣化は緩衝材の透水性に変化を生じさせ、放射性核種移行解析結果に大きな不確実性をもたらす可能性がある。しかし、透水係数変化に関する実験データは、おもに圧縮成形された緩衝材(砂混合ベントナイト成形体)の変質が極めて遅いため、ほとんど得られていない。この研究では、80-90CのNaOHを含む溶液系において砂混合ベントナイトのアルカリ変質に伴う透水係数の変化を観察する実験室実験を行った。3タイプの実験により、ベントナイト緩衝材のアルカリ変質で透水係数が上昇しうることを証明した。得られたデータは、変質を評価するために用いられる計算コードの検証に用いることができる。
舘 幸男; 四辻 健治
Proceedings of 5th International Meeting on Clays in Natural and Engineered Barriers for Radioactive Waste Confinement (USB Flash Drive), p.899 - 900, 2012/10
放射性廃棄物地層処分の安全評価において重要となる圧縮ベントナイト中の核種の収着・拡散挙動を把握・評価するため、圧縮モンモリロナイト中のSrの収着・拡散挙動に及ぼす間隙水の塩濃度影響を、実験とモデルの両面から調査した。密度800kg/mの圧縮モンモリロナイト中のSrの実効拡散係数(De)と分配係数(Kd)を、4種類の塩濃度(0.01, 0.05, 0.1, 0.5M)の条件下で取得した。Deは塩濃度とともに大きく減少した。Kdも同様に塩濃度とともに大きく減少し、バッチ収着試験の傾向性と整合的であった。これらの収着・拡散挙動は、イオン交換を考慮した収着モデル、狭隘間隙中の電気二重層を考慮した拡散モデルを統合した統合収着拡散(ISD)モデルによって解釈された。このISDモデルは、基本的に2価カチオンの収着・拡散挙動評価にも適用できると評価されるものの、特に低塩濃度領域におけるモデルの改良を検討する必要がある。
四辻 健治; 舘 幸男; 西巻 祐一郎*
Proceedings of 5th International Meeting on Clays in Natural and Engineered Barriers for Radioactive Waste Confinement (USB Flash Drive), p.427 - 428, 2012/10
処分環境における圧縮ベントナイト中の核種の拡散係数や収着分配係数等の整合的な推定評価を目指し、原子力機構では統合収着・拡散モデル(ISDモデル)の開発を進めてきた。従来のISDモデルでは、多価イオンや錯体状化学種などの複雑な化学種に対してモデルの適用性が不満足であり、また付加的なフィッティング・パラメータの導入などモデル構造上の問題があった。そこで本報告では、より広範な処分条件へのモデルの適用、また圧縮系における拡散現象のさらなる理解を目的として、ISDモデルの基本仮定に立ち返ることによりモデル高度化要因を検討し、影響評価を試みた。本報告では高度化要因として、排除体積効果及び誘電飽和効果の影響を考慮し、ISDモデルに取り入れて影響解析を実施した。その結果、実効拡散係数への影響はいずれも小さく、したがって実測データとの不整合性はこれらの高度化要因に起因するものではないことが示された。
山口 徹治; 山田 文香; 根岸 久美*; 星野 清一; 向井 雅之; 田中 忠夫; 中山 真一
Physics and Chemistry of the Earth, 33(Suppl.1), p.S285 - S294, 2008/00
ベントナイトとセメントが共存する放射性廃棄物処分場の人工バリアシステムの長期的な変質を評価することは安全評価上重要である。これまでに実施してきた研究成果に基づく評価手法整備をさらに進めるため、本研究ではまず、セメント系材料の変質で生成する可能性のある鉱物を既往の知見から選定し、二次鉱物生成モデルを作成した。セメント硬化体の変質試験を実施して、このモデルを検証した。また、既に開発していたベントナイトの透水係数モデルに、温度に依存する粘性項を付加し、この新しいモデルを原環センターが報告していた80Cにおける透水試験の推移と照合することで検証した。さらにこれらのモデルを用いて、セメントとベントナイトが共存する人工バリアシステムの10,000年間に渡る変質を解析し、その計算結果を詳細に検討することにより、温度が変質挙動に強く影響すること、変質はベントナイト中の主要な鉱物の溶解速度が遅いことや、拡散でしか物質が移行しないことにより制限されること、はじめの1,000年間に比べてその後は変質速度が有意に遅くなること、地下水中の塩濃度は変質挙動に複雑な影響を与えることなどを見いだした。
佐藤 治夫
Physics and Chemistry of the Earth, 33(Suppl.1), p.S538 - S543, 2008/00
地層処分において使用される人工バリア材及び埋め戻し材を構成する主要構成粘土鉱物であるスメクタイトに着目し、その表面での水の熱力学データに基づいてベントナイトの膨潤圧を求めた。スメクタイト密度0.6-0.9Mg/mの範囲において、含水比(0-83%)をパラメータにスメクタイト表面の水の活量と相対部分モルギブスの自由エネルギー(dG)を測定した。スメクタイトは、あらかじめ、層間イオンをNaに置換させるとともに、可溶性塩を除去し、精製したものを用いた。活量とdGは含水比の減少に伴い低下し、過去に報告されたクニピアF(ほぼ100%がスメクタイト)と同様な傾向であった。自由水と含水したスメクタイト間での平衡状態における水の化学ポテンシャルバランスの差(dG)に基づいて膨潤圧を計算し、さまざまな種類のベントナイトや種々の条件で取得された実測値と比較した結果、計算値は実測値と一致した。このことは、ベントナイト中のスメクタイト含有率や珪砂混合率が既知の場合、スメクタイト表面での水の熱力学データに基づいて、任意のベントナイトや乾燥密度に対する膨潤圧を定量的に求めることができることを示している。
田中 真悟*; 野田 菜摘子*; 東原 知広*; 佐藤 正知*; 小崎 完*; 佐藤 治夫; 畑中 耕一郎
Physics and Chemistry of the Earth, 33(Suppl.1), p.S163 - S168, 2008/00
圧縮ベントナイト中の物質移行経路について検討するため、ベントナイトの主成分であるモンモリロナイト中の水の移行挙動について調べた。Oを水のトレーサとし、モンモリロナイトの乾燥密度1.0, 1.2, 1.4Mg/mに対して拡散実験と電気浸透実験を行った。拡散実験からは見掛けの拡散係数を、電気浸透実験からは移流速度と水理学的分散係数を決定するとともに、これまでに報告されているHe, Na, Clのデータと比較することにより移行経路について検討した。各イオンの濃度分布とピーク位置の比較から、分散係数はHe, HO, Cl, Naの順に減少し、この違いは化学種によって移行経路が異なるとともに、移行経路の違いによって分散係数が異なったことによると考えられた。
棚井 憲治; 松本 一浩*
Proceedings of 3rd International Meeting on Clays in Natural and Engineered Barriers for Radioactive Waste Confinement, p.57 - 64, 2008/00
高レベル放射性廃棄物の地層処分における緩衝材の候補材料であるベントナイトは、吸水により膨潤する性質を有し、この膨潤性によって緩衝材と周辺岩盤との隙間や周辺岩盤の割れ目などを充填する自己シール性が期待されている。一方で、この膨潤性によってベントナイトの割れ目への侵入が止まらずに緩衝材の密度が低下し、緩衝材自体の諸機能並びに人工バリアの構造力学的安定性に影響を及ぼすことが懸念される。また、割れ目へ侵入したベントナイトゲルが地下水の流れによって浸食される。このように岩盤の割れ目への侵入と割れ目へ侵入したベントナイトゲルの侵食を定量的に把握し、緩衝材の長期的な性能を評価する必要がある。本研究では、非破壊測定手法の一つであるX線CTを用いて亀裂内に侵入したベントナイトの密度分布の測定を行い、本手法の適用性について検討を行った。
山口 徹治; 坂本 好文; 赤井 政信; 高澤 真由美; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一
Physics and Chemistry of the Earth, 32(1-7), p.298 - 310, 2007/00
被引用回数:44 パーセンタイル:73.34(Geosciences, Multidisciplinary)モンモリロナイトの溶解速度,水酸化物イオンの拡散係数及び透水係数をベントナイト-砂混合土圧縮体について実験的に調べ、定式化した。これらの式を用いてベントナイト系人工バリアの透水係数の変化を予測するために、物質移行-化学反応連成解析コードを開発した。
濱 克宏; 國丸 貴紀; Metcalfe, R.*
Proceedings of 2nd International Meeting on Clays in Natural and Engineered Barriers for Radioactive Waste Confinement, p.399 - 400, 2005/03
幌延深地層研究計画のうち、地下水の地球化学特性調査の現状について報告する。
濱 克宏; 國丸 貴紀; Metcalfe, R.*
Proceedings of 2nd International Meeting on Clays in Natural and Engineered Barriers for Radioactive Waste Confinement, p.399 - 400, 2005/03
幌延深地層研究計画の一環として実施した地球化学研究の現状を紹介する。本資料は、本年3月に開催された第2回TOURS国際会議において使用したポスターをproceedingsに入れ込むとの学会事務局から連絡があり、技術資料登録を行うものである。
山崎 眞一; 福島 龍朗; 青木 和弘
Proceedings of 2nd International Meeting on Clays in Natural and Engineered Barriers for Radioactive Waste Confinement, p.59 - 60, 2005/03
海洋島玄武岩との地球化学的近似性から北西九州玄武岩類は深部マントルからのマントルプルームによって生じたと考えられている。しかし、この仮説は未分化北西九州玄武岩の主成分元素および適格微量元素組成からは指示されない。Mg-Fe-Ni組成はMgOを10-6wt.%含む北西九州玄武岩が未分化マグマであることを示している。また、ノルムquartz-olivine-Jd+CaTs 組成は未分化北西九州玄武岩マグマが1GPaで生じたことを示している。ペリドタイトの部分溶融実験によれば、MgO=10-6 wt.%の部分溶融液のこの圧力での温度は1200-1270 である。得られた、発生条件はMORBおよび沈み込み帯玄武岩と同様であり、北西九州玄武岩が比較的浅いマントル対流によって生じたことを示している。
笹本 広; 油井 三和; Arthur, R. C,*
Proceedings of 2nd International Meeting on Clays in Natural and Engineered barriers for Radioactive Waste Confinement (TOURS 2005) (CD-ROM), p.259 - 260, 2005/03
pHやEhといった物理化学パラメータは、深部地下水に対しては、地表で測定された場合、温度・圧力の変化や大気との接触により、その特性が変化し、実際の深部の状態を正確に示していない可能性がある。この様な場合、深部地下水のpHやEhをコントロールしている反応を基に、地球化学モデリングにより、深部地下水の特性を推定する方法が有効である。今回、泥質岩中に存在する海水系地下水の一例として、茂原地域に分布する塩水地下水の地表での測定・分析結果や地層の構成鉱物に関する情報を基に、深部における塩水地下水のpH、 Ehや水質について、地球化学モデリングによる推定を試みた。本報告では、推定にあたり考慮した反応やモデリング手法について報告するとともに、これらの手法の妥当性を示すための今後の計画について紹介する。
飯島 和毅; 戸村 努*; 増田 嗣也*
Proceedings of 2nd International Meeting on Clays in Natural and Engineered barriers for Radioactive Waste Confinement (TOURS 2005) (CD-ROM), p.607 - 608, 2005/00
ベントナイトコロイドに対するバッチ式収着試験及び脱離試験を行った。収着はFreundlich型収着等温式で表され、分配係数は約20m/kgと粉末状ベントナイトより大きかったが、薄いシート状のコロイド形状の影響が考えられた。脱離試験でも同程度の分配係数が得られたことから、収着したCsのうち少なくとも30%程度は可逆的に収着していることが分かった。