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論文

Recent progress in ionic liquid extraction for the separation of rare earth elements

岡村 浩之; 平山 直紀*

Analytical Sciences, 37(1), p.119 - 130, 2021/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:83.92(Chemistry, Analytical)

本総説は、抽出溶媒としてイオン液体(IL)を用いた希土類元素(REE)の溶媒抽出における最近の進展をまとめたものである。これらのイオン液体抽出系は、従来の有機溶媒抽出系とは異なり、荷電疎水性種と無電荷疎水性種の両方に対して親和性を有することが大きな利点である。本稿では、イオン液体を用いた希土類元素抽出研究を抽出系の種類に基づいて分類し詳述する。イオン液体抽出系では、有機溶媒系とは異なる抽出錯体が形成されやすく、希土類元素の抽出効率および分離効率が大幅に向上することが多い。イオン液体協同効果抽出は、希土類元素の抽出能および分離能を向上させるための効果的な方法である。イオン液体抽出系に適した新しいTSIL (task-specific ionic liquid)の開発も希土類元素分離に有効である。

論文

Solvent extraction of technetium(VII) and rhenium(VII) using a hexaoctylnitrilotriacetamide extractant

下条 晃司郎; 鈴木 英哉; 横山 啓一; 矢板 毅; 池田 篤史

Analytical Sciences, 36(12), p.1435 - 1437, 2020/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)

ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)は三級アミンと3つのアミド基からなる三脚型抽出剤である。このHONTAを用いてテクネチウム($$^{99}$$TcO$$_{4}$$$$^{-}$$)とレニウム(ReO$$_{4}$$$$^{-}$$)を除去するために溶媒抽出法を検討した。HONTAを用いた抽出挙動は他の抽出剤アルキルジアミドアミン(ADAAM(Oct)およびADAAM(EH)),市販のアミン型抽出剤トリオクチルアミン(TOA)を用いた場合と比較した。HONTAはpH1.0から2.5で$$^{99}$$TcO$$_{4}$$$$^{-}$$とReO$$_{4}$$$$^{-}$$を定量的に抽出し、そのメカニズムはプロトン共抽出であることを明らかにした。抽出剤の抽出能力はHONTA $$>$$ ADAAM(Oct) $$>$$ ADAAM(EH) $$>$$ TOAであった。また、有機相に抽出された$$^{99}$$TcO$$_{4}$$$$^{-}$$とReO$$_{4}$$$$^{-}$$は回収水相として中性水溶液を用いることにより逆抽出を行うことが可能であり、正抽出と逆抽出を5回繰り返してもHONTAの抽出能力は維持されることを明らかにした。

論文

Application of an augmentation method to MCR-ALS analysis for XAFS and Raman data matrices in the structural change of isopolymolybdates

佐伯 盛久*; 蓬田 匠; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 中西 隆造*; 辻 卓也; 大場 弘則*

Analytical Sciences, 36(11), p.1371 - 1378, 2020/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)

モリブデンイオンMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$水溶液に酸を加えると、複数のモリブデン原子が酸素を介して結合したポリモリブデン酸が形成され、さらに酸濃度に応じてポリモリブデン酸の化学形態は大きく変化する。我々は、これまで研究例の少なかった高酸性水溶液中(0.15-4.0M)でのポリモリブデン酸の化学形態を、ラマン分光法およびX線吸収微細構造(XAFS)分光法により調べ、測定したスペクトルを多変量スペクトル分解法(MCR-ALS)により解析した。MCR-ALS解析では実験データ解析により得られるスペクトルの任意性が問題になり、XAFSデータのみの解析ではこれが顕著になるが、XAFSデータとラマンデータを同時にMCR-ALS解析することで、信頼性の高い3成分のXAFSスペクトルを得ることに成功した。構造解析の結果から、硝酸濃度が高くなるにつれポリモリブデン酸の化学種が[Mo$$_{36}$$O$$_{112}$$(H$$_{2}$$O)$$_{16}$$]$$^{2+}$$$$rightarrow $$[Mo$$_{2}$$O$$_{5}$$(H$$_{2}$$O)$$_{6}$$]$$^{2+}$$$$rightarrow $$[HMoO$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)$$_{3}$$]$$^{+}$$へと変化する様子を明らかにした。

論文

Development of online dilution system for quantification of $$^{90}$$Sr using automatic solid-phase extraction inductively coupled plasma mass spectrometry

柳澤 華代*; 松枝 誠; 古川 真*; 高貝 慶隆*

Analytical Sciences, 36(9), p.1131 - 1135, 2020/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:41.67(Chemistry, Analytical)

固相抽出とO$$_{2}$$酸化反応を組み合わせた誘導結合プラズマ質量分析(カスケードICP-MS)を用いたSr-90の迅速分析におけるオンライン水希釈システムを開発した。このシステムは分析時間を延ばすことなく、自動で最大3.3倍の高い希釈倍率を得ることができる(15分以内)。検出下限値は2.7Bq/kg生である。回収試験結果においては2種類の異なるスパイク濃度で実施した。

論文

Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:41.67(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。

論文

Extraction mechanism of lanthanide ions into silica-based microparticles studied by single microparticle manipulation and microspectroscopy

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)

Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO$$_{3}$$$$^{-}$$ concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.

論文

Evaluation of photocatalytic abilities by variation of conductivity and dimethyl sulfoxide; Photocatalytically active TiO$$_{2}$$-coated wire mesh prepared via a double-layer coating method

森 勝伸*; 杉田 剛; 藤井 謙吾*; 山崎 太樹*; 井坂 茉由*; 小林 健太郎*; 岩本 伸司*; 板橋 英之*

Analytical Sciences, 34(12), p.1449 - 1453, 2018/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.01(Chemistry, Analytical)

二層担持法によって光触媒担持金網を作製し、導電率検出器を備えた流れ分析法(FAS-CD)を用いて水質浄化性能を評価した。FAS-CDを用いたDMSO分解試験から、光触媒は安定に金網表面に担持されていることが示され、二層担持法の有効性が確認された。

論文

Solvent extraction in analytical separation techniques

下条 晃司郎

Analytical Sciences, 34(12), p.1345 - 1346, 2018/12

溶媒抽出法は様々な金属イオンを含んだ水相から特定の金属イオンを分離・精製・除去するために最も有用な分析技術の1つである。本論文では2016年から2018年の間に発表された溶媒抽出法に関する論文の中で(1)新規抽出剤、(2)イオン液体, 深共晶溶媒、(3)抽出装置に関連した論文について紹介する。

論文

Isotope-selective microscale imaging of radioactive Cs without isobaric interferences using sputtered neutral mass spectrometry with two-step resonant ionization employing newly-developed Ti:Sapphire lasers

坂本 哲夫*; 森田 真人*; 金成 啓太*; 富田 英生*; Sonnenschein, V.*; 齊藤 洸介*; 大橋 雅也*; 加藤 弘太郎*; 井口 哲夫*; 河合 利秀*; et al.

Analytical Sciences, 34(11), p.1265 - 1270, 2018/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:39.71(Chemistry, Analytical)

Characterization of radionuclides in Fukushima is important to determine their origins and current state in the environment. Radionuclides exist as fine particles and are mixed with other constituents. A measurement method with both micro-imaging capability and highly selective element detection is necessary to analyze these particles. We developed such an imaging technique using a time-of-flight secondary ion mass spectrometry and wavelength tunable Ti:Sapphire lasers for resonance ionization of target elements without mass interference. This is called resonant laser ionization sputtered neutral mass spectrometry. The instrument has high lateral resolution and higher ionization selectivity using two-step resonance excitation of Cs with two lasers at different wavelengths. Optimization of the wavelength for resonance ionization using a Cs compound was performed, and a real environmental particle containing radioactive Cs was analyzed. Isotope images of three kinds of Cs were successfully obtained without interfere from Ba isotopes for the first time.

論文

Continuous liquid-liquid extraction of uranium from uranium-containing wastewater using an organic phase-refining-type emulsion flow extractor

永野 哲志; 長縄 弘親; 鈴木 英哉; 利光 正章*; 三田村 久吉*; 柳瀬 信之*; Grambow, B.

Analytical Sciences, 34(9), p.1099 - 1102, 2018/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:62.95(Chemistry, Analytical)

大量のウラン廃液からウランを連続的に抽出するために、溶媒洗浄型のエマルションフロー(EF)システムを開発した。これまでのEFシステムは有機溶媒を洗浄する仕組みを持っていないために、大量廃液を処理する際には有機溶媒に目的元素が蓄積し抽出性能が劣化するという問題があった。そこで、目的元素の蓄積を抑制するために有機溶媒洗浄ユニットを備えたシステムを新たに開発しウラン廃液処理に適用したところ、抽出性能の劣化を起こすことなく連続処理ができることが分かった。

論文

Extraction ability of 4-benzoyl-3-phenyl-5-isoxazolone towards 4f-ions into ionic and molecular media

Atanassova, M.*; 岡村 浩之; 江口 綾乃; 上田 祐生; 杉田 剛; 下条 晃司郎

Analytical Sciences, 34(8), p.973 - 978, 2018/08

 被引用回数:13 パーセンタイル:66.46(Chemistry, Analytical)

疎水性イオン液体1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド([C$$_{1}$$C$$_{4}$$im][Tf$$_{2}$$N])と水相間における4-ベンゾイル-3-フェニル-5-イソオキサゾロン(HPBI)および脱プロトン化体(PBI$$^{-}$$)の分配定数とHPBIの酸解離定数を求め、硝酸水溶液から[C$$_{1}$$C$$_{4}$$im][Tf$$_{2}$$N]へのHPBIによる3種類のランタノイドイオン(La$$^{3+}$$, Eu$$^{3+}$$, Lu$$^{3+}$$)の溶媒抽出を研究した。抽出相としてイオン液体を利用することにより、クロロホルム系と比較してランタノイドイオンに対するHPBIの抽出能が大幅に向上した。イオン液体系における軽,中,重ランタノイドイオンの抽出化学種の組成は、アニオン性錯体Ln(PBI)$$_{4}$$$$^{-}$$であることが示された。

論文

Comparison of the extractabilities of tetrachloro- and tetrabromopalladate(II) ions with a thiodiglycolamide compound

成田 弘一*; 前田 泰生*; 所 千晴*; 鈴木 智也*; 田中 幹也*; 元川 竜平; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Analytical Sciences, 33(11), p.1305 - 1309, 2017/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:33.73(Chemistry, Analytical)

Using $$N,N,N',N'$$-tetra-2-ethylhexyl-thiodiglycolamide (TEHTDGA) in $$n$$-dodecane as the extractant, we compared the percentages of Pd(II) extracted from HCl and HBr solutions, and analyzed the structures of the Pd(II)-extractant complexes. TEHTDGA rapidly extracted Pd(II) from both HCl and HBr solutions, predominantly by formation of a 1:2 Pd(II)/TEHTDGA complex. The extractability of Pd(II) from HBr solution was inferior to that from HCl solution. FT-IR spectroscopy and EXAFS measurements indicated that two of the halide ions in the tetrachloro- or tetrabromopalladate(II) ions were replaced by the sulfur atoms of two TEHTDGA molecules. In the [PdBr$$_{2}$$(TEHTDGA)$$_{2}$$] complex, the Pd-S bond was shorter than the Pd-Br bond. We suggest that this bond length difference resulted in greater steric hindrance during coordination of TEHTDGA to the Pd(II) atom in the HBr system than in the HCl system, leading to the lower extractability in the HBr system.

論文

Inductively coupled plasma-mass spectrometry

江坂 文孝

Analytical Sciences, 33(10), p.1097 - 1098, 2017/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:73.93(Chemistry, Analytical)

誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)法は環境科学、地質学、臨床分野などで幅広く用いられている。本報告では、ICP-MS法を用いて行われている最新の文献を紹介するとともに、今後の展開について述べる。

論文

High-performance alkyl diamide amine and water-soluble diamide ligand for separating of Am(III) from Cm(III)

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Analytical Sciences, 33(2), p.239 - 242, 2017/02

 被引用回数:13 パーセンタイル:58.94(Chemistry, Analytical)

高性能、かつシンプルな分子構造を持った新規抽出剤であるアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm(III)とCm(III)の相互分離について検討した。抽出剤にADAAMを用いて、さらに、マスキング剤として水溶性のN,N,N',N'-テトラエチルジグリコールアミド(TEDGA)を添加することで分離性能が大幅に向上し、Am(III)とCm(III)の分離係数41が得られた。

論文

Highly practical and simple ligand for separation of Am(III) and Eu(III) from highly acidic media

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也; 柴田 光敦; 川崎 倫弘; 卜部 峻一*; 松村 達郎

Analytical Sciences, 32(4), p.477 - 479, 2016/04

 被引用回数:18 パーセンタイル:67.29(Chemistry, Analytical)

Am(III)とEu(III)の相互分離のための新規抽出試薬として、革新的かつ高性能なアルキルジアミドアミン(ADAAM)が開発された。ADAAMは、ソフトドナーであるN原子1個とハードドナーであるO原子2個を中心骨格に持ち、これらの3座配位と、N原子に結合しているアルキル鎖の立体障害とのコンビネーションによって、Am(III)とEu(III)に対する抽出能,分離能が得られていると考えられる。

論文

Application of capillary electrophoresis with laser-induced fluorescence detection for the determination of trace neodymium in spent nuclear fuel using complexation with an emissive macrocyclic polyaminocarboxylate probe

原賀 智子; 齋藤 伸吾*; 佐藤 義行; 浅井 志保; 半澤 有希子; 星野 仁*; 渋川 雅美*; 石森 健一郎; 高橋 邦明

Analytical Sciences, 30(7), p.773 - 776, 2014/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:21.87(Chemistry, Analytical)

高レベル放射性廃棄物の発生源である使用済燃料について、燃焼率の指標の一つであるネオジムイオンを簡易・迅速に分析するため、蛍光性環状型6座ポリアミノカルボン酸配位子を用いたキャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法の適用性を検討した。本検討では、ウラニルイオンやランタノイドイオン群など、様々な金属イオンが共存する使用済燃料溶解液において、微量のネオジムイオンを定量することに成功し、その際、ランタノイドイオン間の分離には分離用泳動液に含まれる水酸化物イオンが重要な役割を担っていることを明らかした。従来の陰イオン交換による分離法では、ネオジムの単離に約2週間を要するが、本法では数十分で分離検出が可能であり、分析に要する時間を大幅に短縮することができ、作業者の被ばくの低減が期待できる。

論文

Comprehensive extraction study using $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid

下条 晃司郎; 中井 綾香*; 岡村 浩之; 斎藤 拓巳*; 大橋 朗*; 長縄 弘親

Analytical Sciences, 30(4), p.513 - 517, 2014/04

 被引用回数:10 パーセンタイル:41.3(Chemistry, Analytical)

We report on the acid dissociation constants ($$K$$$$_{a}$$) of diglycolamic acid-type ligands together with comprehensive data on the extraction performance of $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA) for 54 metal ions. The p$$K$$$$_{a}$$ of the diglycolamic acid framework was determined to be 3.54 in water by potentiometric titration, indicating that DODGAA is strongly acidic compared with carboxylic acid. DODGAA can quantitatively transfer various metal ions among the 54 metal ions through a proton-exchange reaction, and provides excellent extraction performance and separation ability for rare-earth metal ions, In(III), Fe(III), Hg(II), and Pb(II) among the 54 metal ions.

論文

Highly selective synergism for the extraction of lanthanoid(III) ions with $$beta$$-diketones and trioctylphosphine oxide in an ionic liquid

岡村 浩之; 高木 仁美*; 磯村 拓*; 森田 耕太郎*; 永谷 広久*; 井村 久則*

Analytical Sciences, 30(3), p.323 - 325, 2014/03

 被引用回数:26 パーセンタイル:73.92(Chemistry, Analytical)

Selective synergism for the extraction of lanthanoids(III) (Ln) with $$beta$$-diketones such as 2-thenoyltrifluoroacetone, 2-naphthoyltrifluoroacetone, and benzoylacetone has been investigated in the presence of trioctylphosphine oxide as a hydrophobic neutral ligand in 1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide as an ionic liquid. The extractability of heavier Ln was remarkably enhanced, resulting in a significant improvement in the separation of Ln. It was found that the present synergism is ascribed to the formation of cationic ternary complexes, followed by ion exchange into the ionic liquid.

論文

Highly efficient extraction separation of lanthanides using a diglycolamic acid extractant

下条 晃司郎; 青柳 登; 斎藤 拓巳*; 岡村 浩之; 久保田 富生子*; 後藤 雅宏*; 長縄 弘親

Analytical Sciences, 30(2), p.263 - 269, 2014/02

 被引用回数:40 パーセンタイル:86.31(Chemistry, Analytical)

$$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA) enables the quantitative partitioning of all Ln$$^{3+}$$ ions from moderately acidic solutions, while showing selectivity for heavier lanthanides, and provides remarkably high extraction separation performance for Ln$$^{3+}$$ compared with typical carboxylic acid extractants. Furthermore, the mutual separation abilities of DODGAA for light lanthanides are higher than those of organophosphorus extractants. Slope analysis, loading tests, and electrospray ionization mass spectrometry measurements demonstrated that the transfer of Ln$$^{3+}$$ with DODGAA proceeded through a proton-exchange reaction, forming a 1:3 complex, Ln(DODGAA)$$_{3}$$. The stripping of Ln$$^{3+}$$ from the extracting phase was successfully achieved under acidic conditions. Time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy revealed that the extracted Eu$$^{3+}$$ ions were completely dehydrated by complexation with DODGAA.

論文

Extraction behavior and selective separation of lead(II) using $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycol amic acid

下条 晃司郎; 中井 綾香; 岡村 浩之; 大橋 朗*; 長縄 弘親

Analytical Sciences, 29(1), p.147 - 150, 2013/01

 被引用回数:11 パーセンタイル:42.84(Chemistry, Analytical)

Selective separation of lead ions (Pb$$^{2+}$$) from aqueous solutions containing multiple divalent metal ions (Pb$$^{2+}$$, Cu$$^{2+}$$, Cd$$^{2+}$$, Zn$$^{2+}$$, Mn$$^{2+}$$, Co$$^{2+}$$ and Ni$$^{2+}$$) was investigated using liquid-liquid extraction. $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycol amic acid (DODGAA) enabled quantitative extraction and efficient separation of Pb$$^{2+}$$ from the metal ion mixture under mildly acidic conditions. Compared with conventional commercial extractants, DODGAA provided better extraction and excellent selectivity for Pb$$^{2+}$$. The extraction of Pb$$^{2+}$$ with DODGAA proceeded through a proton-exchange reaction and formed a 1:2 complex, Pb(DODGAA)2. The Pb$$^{2+}$$ was readily stripped from the extracting phase under acidic conditions, and the organic solution with DODGAA could be recycled.

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