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論文

Matrix diffusion and sorption of Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$ and HTO in granodiorite; Laboratory-scale results and their extrapolation to the in situ condition

舘 幸男; 蛯名 貴憲*; 武田 智津子*; 斎藤 登志彦*; 高橋 宏明*; 大内 祐司*; Martin, A. J.*

Journal of Contaminant Hydrology, 179, p.10 - 24, 2015/08

 被引用回数:27 パーセンタイル:78.07(Environmental Sciences)

結晶質岩中の核種移行評価においてマトリクス拡散と収着現象の理解は重要である。スイスのグリムゼル原位置試験場から採取した花崗閃緑岩試料を用いて、Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$とHTO(トリチウム水)の拡散・収着挙動が、透過拡散試験とバッチ収着試験により調査された。得られた実効拡散係数(De)は、Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, HTO, I$$^{-}$$の順となった。容量因子($$alpha$$)と分配係数(Kd)も、同様の傾向を示した。Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$に対する二重プロファイルは、試料表面部のKdの増加によって解釈され、表面分析によって試料表面部の擾乱を受けた黒雲母鉱物の高い間隙率と収着容量の増加に起因することが確認された。二重プロファイルから得られたKdは、バッチ収着試験で得られた粉砕試料のKdの粒径サイズ依存性と関連付られた。グリムゼル試験場で実施された原位置長期拡散試験で得られた試験結果は、室内実験結果とそれらの原位置条件への外挿によって推定された移行パラメータによって良好に解釈された。

論文

Comparative modeling of an in situ diffusion experiment in granite at the Grimsel Test Site

Soler, J. M.*; Landa, J.*; Havlov$'a$, V.*; 舘 幸男; 蛯名 貴憲*; Sardini, P.*; Siitari-Kauppi, M.*; Eikenberg, J.*; Martin, A. J.*

Journal of Contaminant Hydrology, 179, p.89 - 101, 2015/08

 被引用回数:33 パーセンタイル:83.33(Environmental Sciences)

マトリクス拡散現象は結晶質岩中の核種移行遅延プロセスとして重要である。スイスのグリムゼル原位置試験場において花崗岩マトリクス中の原位置長期拡散(LTD)試験を行った。試験孔内にHTO, Na $$^{+}$$, Cs $$^{+}$$を含むトレーサ溶液を循環させ、2年半の間、トレーサ濃度の減衰が観測された。拡散期間終了後に、オーバーコアリングによって、岩石中のトレーサ分布が分析された。岩石中の拡散深さは、HTOで20cm、Na $$^{+}$$で10cm、Cs $$^{+}$$で1cm程度であった。これらのデータセットに対し、拡散・収着モデルによる解釈が、複数のチームによって、異なるコードを用いて実施され、実効拡散係数(De)と岩石容量因子($$alpha$$)が導出された。複数のチームによる評価結果は、観測データを概ね再現可能であり、掘削影響による表面部分のDeと$$alpha$$の値が、岩石マトリックス部に比べて大きいことを示唆した。一方で、HTOの結果は実験データと解析結果に大きな乖離が認められ、この点は今後の詳細な検討が必要である。

論文

Evaluation of uncertainties originating from the different modeling approaches applied to analyze regional groundwater flow in the Tono area of Japan

井尻 裕二*; 三枝 博光; 澤田 淳; 小野 誠*; 渡辺 邦夫*; 唐崎 建二*; Doughty, C.*; 下茂 道人*; 文村 賢一*

Journal of Contaminant Hydrology, 103(3-4), p.168 - 181, 2009/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:29.37(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分の安全評価においては、シナリオ,概念モデル及び入力パラメータ値の不確実性が計算結果に及ぼす影響を定量的に評価することが重要な課題の1つとなっている。本研究では、複数の不均質連続体モデルを用いて東濃地域周辺を対象とした広域地下水流動解析を実施し、概念モデルに起因した不確実性について検討を行った。その結果、概念モデルの不確実性は、解析技術者が設定する境界条件及びモデル化する水理地質構造などに大きく依存し、確率論的モデルにおけるモンテカルロシミュレーションのばらつきに起因した不確実性よりも大きいことが明らかとなった。

論文

Use of X-ray absorption imaging to examine heterogeneous diffusion in fractured crystalline rocks

内田 雅大

Journal of Contaminant Hydrology, 69(1-2), p.1 - 26, 2004/00

 被引用回数:22 パーセンタイル:51.23(Environmental Sciences)

岩手県釜石鉱山より採取した天然亀裂を有する花崗岩ブロック試料を用いて、X線透過法により拡散実験を行った。亀裂を含む試料KI溶液にて飽和させた後、0濃度境界を作りKI溶液の戻り拡散を発生させ、X線透過法によりKIによるX線吸収を測定し、試料内のKIの量を推定することにより空隙率および拡散速度を推定した。その結果、亀裂充填物、亀裂周辺変質部の空隙率は、それぞれ2.6$$sim$$14%、N.D.$$sim$$4.9%、空隙水中拡散係数は、それぞれ、1.0$$times$$10$$^{-11}$$ $$sim$$ 1.9$$times$$ 10$$^{-10}$$ m$$^{2}$$/S、2.3$$sim$$

論文

Diffusion and Migration of Ions in Sedimentary Rock Matrix: Thermodynamic Properties of Porewater in Sandstone

佐藤 治夫

Journal of Contaminant Hydrology, 0 Pages, 2003/00

砂岩中の間隙水の活量、相対部分モルGibbsの自由エネルギー$$Delta$$G、エンタルピー$$Delta$$Sを蒸気気圧により、含水比と温度をパラメータに測定した。25$$^{circ}C$$における活量は、含水比が1.5%以上でほぼ1であり、1.5%以下では、含水比依存性が見られなかった。これらのパラメータと砂岩の比表面積から、固相表面から3nm程度の間隙水は束縛されるが、氷よりも構造化されていないと考えられた。

論文

Influence of the Mode of Matrix Porosity Determination on Matrix Diffusion Calculations; Laboratory Data Relevant to in Situ Conditions?

太田 久仁雄; Alexander, W. R.*; Frieg, B.*; Schild M*

Journal of Contaminant Hydrology, 61, p.131 - 145, 2002/00

 被引用回数:23 パーセンタイル:50.32(Environmental Sciences)

亀裂性岩盤中における放射性核種のマトリクス拡散を規制する空隙構造や空隙率について原位置(釜石鉱山およびグリムゼル原位置試験場)と室内における調査・評価結果の比較、およびその差異が核種移行解析に与える影響についての評価を行った。その結果、例えば空隙率は最大で3倍も異なり、室内試験データは核種移行解析において非保守的な結果を与えることが定量的に示された。本報告では、これらの試験研究の概要ならびに性能評価における今後の取り組みについて論じる。

論文

Apparent diffusion coefficients and chemical species of neptunium(V) in compacted na-montmorillonite

香西 直文; 稲田 貢一*; 小崎 完*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 馬場 恒孝

Journal of Contaminant Hydrology, 47(2-4), p.149 - 158, 2001/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:43.26(Environmental Sciences)

Na$$^{+}$$型に調製した圧密モンモリロナイト中でのNp(V)の拡散挙動を非定常拡散法により検討した。見かけの拡散係数の温度変化から求められる拡散の活性化エネルギーから拡散経路について議論した。また、選択的逐次抽出法により、拡散中の核種の化学形等を議論した。圧密度1.0g/cm$$^{3}$$のときの見かけの拡散係数は、15$$^{circ}$$Cでの3.7$$times$$10$$^{-12}$$m$$^{2}$$s$$^{-1}$$から50$$^{circ}$$Cでの9.2$$times$$10$$^{-12}$$m$$^{2}$$s$$^{-1}$$まで温度とともに増加した。見かけの拡散係数をT$$^{-1}$$に対してプロットすると良い直線性を示し、この傾きから得られる拡散の活性化エネルギーは17.8KJmol$$^{-1}$$であった。この値はイオンが自由水中を拡散するときの活性化エネルギー値に近い。圧密度を最大1.6g/cm$$^{3}$$まで高めたときの結果及び選択的逐次抽出実験結果等から総合的にNp(V)の拡散メカニズムを検討する。

論文

Development and testing of radionuclide transport models for fractured rock; Examples from the Nagra/JNC Radionuclide Migration Programme in the Grimsel Test Site, Switzerland

太田 久仁雄; W.R.Alexan*; W.Kickmaie*; Frieg, B.*; McKinl, I. G.*

Journal of Contaminant Hydrology, 47, p.335 - 348, 2001/00

 被引用回数:25 パーセンタイル:58.06(Environmental Sciences)

過去10年以上にわたりグリムゼル原位置試験場(スイス)において実施してきた、結晶質岩中における放射性核種の移行・遅延に関するNagra/JNC共同研究では、モデル解析と原位置試験、室内試験ならびにナチュラルアナログ研究とを組み合わせたユニークな手法を採ることにより、核種移行モデルの信頼性の確認・向上を図ってきた。本論では、個々の研究内容ならびに成果の概要について述べるとともに、研究手法の有効性や適用範囲、処分場の性能評価への反映などについても論じる。

論文

EXPERIMENTAL AND MODELING STUDIES ON SORPTION AND DIFFUSION OF RADIUM IN BENTONITE

舘 幸男; 澁谷 朝紀; 佐藤 治夫; 油井 三和

Journal of Contaminant Hydrology, 0 Pages, 2001/00

地層処分性能評価上の重要元素であるラジウムのベントナイト中における収着・拡散挙動についてデータ取得及びモデル化の検討を行った。収着試験ではpH,イオン強度、液固比をパラメータとしてバッチ法により分配係数を取得すると共に脱離試験を行った。分配係数がイオン強度に大きく依存すること、収着したラジウムの大部分がKClで脱離されることから、ラジウムの収着挙動はイオン交換反応に支配されることが示唆された。収着試験結果はイオン交換及び表面錯体反応を考慮した収着モデルによってモデル化でき、ラジウムに関する反応定数が取得された。拡散試験については密度及びイオン強度をパラメータとしてIn-diffusion法により行い、見かけの拡散係数は密度が高い程、イオン強度が高い程小さくなることが確認された。拡散モデルを用いて見かけの拡散係数から圧縮ベントナイト中での分配係数を導出すると共に、収着モデルの圧縮ベントナイ

論文

In situ resin impregnation for investigating radionuclide retardation in fractured repository host rocks

太田 久仁雄; W.R.Alexan*; H.Dollinge*; Ch.Buhler*; P.Haag*

Journal of Contaminant Hydrology, 35, p.115 - 130, 1999/00

 被引用回数:28 パーセンタイル:63.1(Environmental Sciences)

Nagraと動燃では、原位置における核種の遅延を直接的に調査するための有効な手段として、レジンを用い各種および空げき構造に化学的・物理的ぞう乱を与えず岩盤を固化し、掘削・サンプリングする手法を開発してきた。レジンは微小な空げきにまで入り込み、空げき構造を保持し、さらに岩盤中に収着した核種に化学的な影響を与えないという特性を有するものである。また、これまでに数種類のレジンを用いた原位置試験が、グリムゼル岩盤研究所(スイス)において実施され、その手法・技術が確立された。その結果、原位置における遅延に寄与する空げきの特性が明らかになってきている。本論文では、レジンを用いた原位置試験の必要性、レジンおよびレジン注入試験手法の詳細、さらにグリムゼル岩盤研究において実施された原位置試験の結果の概要について論じる(本論文は昨年秋に開催されたMigration 97において投稿したものであり、Journal of Contaminant

論文

Hydrothermal redistribution of rare earth elements in Toki granitic rock,central Japan

飯田 芳久; 大貫 敏彦; 磯部 博志; 柳瀬 信之; 関根 敬一; 吉田 英一*; 湯佐 泰久*

Journal of Contaminant Hydrology, 35, p.191 - 199, 1998/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:19.16(Environmental Sciences)

変質過程での花崗岩中の希土類元素の移行挙動を解明するために、東濃ウラン鉱床を対象として、これまで岩石中の希土類元素の分布を研究してきた。試料は土岐花崗岩の変質・未変質部より採取した。希土類元素濃度は中性子放射化分析法により、鉱物相は粉末X線回折法及びSEMにより測定した。元素分析は、ICP発光分析法により行った。変質試料中では、未変質試料に比べ軽希土類元素濃度が高かった。変質・未変質試料中には、一般に希土類元素を含むとされる鉱物が観察されたが、変質試料中にのみCa,希土類元素の炭酸塩鉱物が見られた。変質試料中のCa,軽希土類元素濃度が高いことから、これらの元素が熱水によって移行し、炭酸塩鉱物として結晶化したと考えられる。

論文

Characteristics of Chernobyl-derived radionuclides in particulate form in surface waters in the exclusion zone around the Chernobyl Nuclear Power Plant

松永 武; 上野 隆; 天野 光; Y.Tkatchenko*; A.Kovalyov*; 渡辺 美紀*; 小沼 義一*

Journal of Contaminant Hydrology, 35, p.101 - 113, 1998/00

 被引用回数:42 パーセンタイル:75.12(Environmental Sciences)

陸土の放射性核種汚染が近傍水系に対してどのような汚染をもたらすか見いだすことを目的に、チェルノブイル事故により放出された放射性核種に関して、事故炉から6-40kmの河川水中において、その「溶存態」並びに水中浮遊物質に含まれた「懸濁態」の放射化学分析、環境条件解析を行った。このような特性は、(1)河川流路による核種の遠方移動、(2)それらの核種の最終的な挙動、(3)生物への利用度に関して重要な事柄である。その結果、Sr-90については陸土汚染からの溶出、Cs-137, Pu・Am同位体については汚染土壌粒子の流出により水系汚染がもたらされていることが示唆された。また、水中のSr-90の高い溶解性、Pu・Am同位体及びCs-137の懸濁物質との強い親和性が見いだされた。さらに河川水中での溶存態核種の存在比率の検討から、核種の溶解性に与える共存イオンの効果、並びに溶存有機物とTRU核種との反応性の検討を行った。

論文

Experimental study on neptunium migration under in situ geochemical conditions

熊田 政弘; Vandergraaf, T. T.*

Journal of Contaminant Hydrology, 35(1-3), p.31 - 40, 1998/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:24.74(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分の安全評価において重要な核種である$$^{237}$$Npについて、深地下の地球化学的条件下における移行挙動をAECLとの協力により調べた。カナダ、マニトバ州の地下実験施設において、地下250m付近の亀裂帯から採取した岩石試料と地下水を用いてカラム実験による移行実験を原位置条件下で行った。3通りの流束(0.3、1.0及び3.0ml/h)で$$^{237}$$Npをスパイクした地下水約30mlをカラムに注入した。同時に注入したトリチウムの破過曲線は得られたが、注入後95日経っても、Npの破過曲線は得られなかった。移行試験の終了後にカラム充填物を1cm刻みにしてNpのカラム内分布を求めた。1次元輸送モデルをNpのカラム内分布に適用し、カーブフィッテングからNpの遅延係数を得た。Npの遅延係数(Rf)には大きな流速依存性が認められ、Npの遅延速度(Vn)は1桁以上変化した。

論文

Diffusivity of U, Pu and Am carbonate complexes in a granite from Inada, Ibaraki, Japan studied by through diffusion

山口 徹治; 中山 真一

Journal of Contaminant Hydrology, 35, p.55 - 65, 1998/00

 被引用回数:29 パーセンタイル:64.33(Environmental Sciences)

アクチニド元素は地下水中で炭酸錯体として溶存するという説が有力であり、放射性廃棄物の地層処分の安全評価計算への入力データとして、炭酸錯体の岩石内拡散係数が必要とされている。そこで、稲田花崗岩中における$$^{233}$$U,$$^{239}$$Pu,$$^{241}$$Am炭酸錯体の拡散係数を透過法で調べた。実験は大気雰囲気中、25$$^{circ}$$Cにおいて、0.1M NaHCO$$_{3}$$/0.01M NaNO$$_{2}$$水溶液を媒体として、直径40mm、厚さ5mmの花崗岩ディスクを透過拡散させた。この条件下ではU,Pu,AmはそれぞれUO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{34-}$$,Pu(OH)$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{22-}$$,及びAm(CO$$_{3}$$)$$_{33-}$$として溶存すると考えられる。ウランとプルトニウムの実効拡散係数はそれぞれ、(1.42$$pm$$0.24)$$times$$10$$^{-13}$$及び(5.1$$pm$$2.0)$$times$$10$$^{-14}$$m$$^{2}$$/sと求められた。アメリシウムの透過は検出されず、Amの見かけの拡散係数の上限値は1.3$$times$$10$$^{-13}$$m$$^{2}$$/sと見積もられた。UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{34-}$$の実効拡散係数は過去に取得したUO$$_{22+}$$の実効拡散係数に比べて4倍大きい値であった。

論文

Sorption and Diffusion Behavior of Selenium in Tuff

舘 幸男; 澁谷 朝紀; 佐藤 治夫; 油井 三和

Journal of Contaminant Hydrology, 35, p.77 - 89, 1998/00

 被引用回数:36 パーセンタイル:70.77(Environmental Sciences)

凝灰岩中のSeの収着・拡散挙動に関する研究を行った。収着挙動に関しては、Seの凝灰岩及びその主要構成鉱物への収着試験をバッチ法により行い、収着率のpH依存性を取得した。Seの凝灰岩への収着率は、pH8以下では90%以上と高く、pH8以上ではpHの増加に伴い30%まで減少した。主要構成鉱物への収着率のpH依存性との比較から、鉄鉱物がSeの凝灰岩への収着に大きく寄与していることが示唆された。拡散挙動に関しては、Seの凝灰岩中のThrough-diffusion試験をpHを2点に振って行い、実行拡散係数及び分配係数を取得した。両pHで得られた実効拡散係数は同程度であった。一方、分配係数は低pH側の方が高く、バッチ法により得られたpH依存性に対応した傾向となったが、拡散試験により得られた分配係数は、バッチ法により得られた値よりも1オーダー低くなった。両試験に用いた試料の比表面積の違いを考慮しても

論文

Effective diffusivity of the uranyl ion in a granite from Inada, Ibaraki, Japan

山口 徹治; 坂本 義昭; 中山 真一; T.T.Vandergraaf*

Journal of Contaminant Hydrology, 26, p.109 - 117, 1997/00

 被引用回数:29 パーセンタイル:67.01(Environmental Sciences)

稲田花崗岩中におけるウランの有効拡散係数を透過法で調べた。ウランの化学形としてはUO$$_{22+}$$が支配的な条件で実験した。ウラニルイオンの有効拡散係数は(3.6$$pm$$1.2)$$times$$10$$^{-14}$$m$$^{2}$$/sであった。この値はウラニンの有効拡散係数の値に近く、ストロンチウムやネプツニウムより約一桁小さく、ヨウ素よりも二桁小さい。よく知られた理論では、岩石中の有効拡散係数と自由水中の拡散係数は正比例するとされているが、この花崗岩中におけるイオンの有効拡散係数は自由水中の拡散係数に比例していない。これはスウェーデンの花崗岩についての実験結果にも共通している。この比例関係の上に構築された理論を適用する際には注意が必要である。

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