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論文

Study on pyrochemical process for the treatment of spent nitride fuel containing americium

林 博和; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 9 Pages, 2010/00

原子力機構は窒化物燃料を用いた加速器駆動システム(ADS)による長寿命のマイナーアクチノイド(MA)の核変換に関する研究開発を行っている。使用済燃料の再処理では、崩壊熱及び高速中性子放出が大きな使用済燃料を取扱い、高濃縮の$$^{15}$$Nを回収する必要があるため、乾式再処理法が適していると考えられている。乾式再処理プロセスでは、溶融塩電解によって、プルトニウム(Pu)とMAはLiCl-KCl共晶溶融塩中に溶解し、カドミウム(Cd)陰極に選択的に回収される。われわれは溶融塩電解における電気化学的挙動や液体カドミウム陰極に回収されたPu及びMAの再窒化挙動を研究している。ここでは、窒化物燃料の乾式再処理プロセスにおけるアメリシウム(Am)の挙動研究に関する最近の成果を報告する。内容は(1)試験に用いる塩化アメリシウム(AmCl$$_3$$)の調製方法として開発した腐食性ガスを使用しない方法である窒化アメリシウムと塩化カドミウムの固相反応について、及び(2)AmCl$$_3$$を含んだLiCl-KCl共晶溶融塩試料におけるCd電極又は固体金属(Mo)電極反応測定から得られたAmの電気化学的挙動についてである。

論文

Experimental evaluation of Am-and Np-bearing mixed-oxide fuel properties

加藤 正人; 森本 恭一; 米野 憲; 中道 晋哉; 鹿志村 元明

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), p.201 - 209, 2010/00

JAEAでは、マイナーアクチニドを含有したMOX燃料の開発を進めている。そのような新しい燃料の物性を測定することは燃料開発を進めるうえで不可欠である。本報告では、これまで得られた燃料の融点,熱伝導率,格子定数,酸素ポテンシャル,相分離挙動に関するデータをレビューし、Np及びAmの各特性に与える影響を評価した。得られたデータは、JSFRの燃料の挙動評価に反映した。

論文

Investigation of beam window structure for accelerator-driven system

菅原 隆徳; 鈴木 一彦; 西原 健司; 佐々 敏信; 倉田 有司; 菊地 賢司; 大井川 宏之

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 11 Pages, 2010/00

加速器駆動未臨界システム(ADS)の成立性にかかわる課題の1つであるビーム窓の健全性確保について、有限要素法による構造解析を行い、成立性の高い設計概念の検討を行った。これまでの研究から、座屈防止が最も重要であることが確認されていたので、座屈防止を図るため、ビーム窓の板厚について、有限要素法コードによるパラメトリックサーベイを行い、ビーム窓形状の最適化を行った。併せて座屈評価上の安全率を合理化することを目的に、不整量を考慮した座屈解析も行い、ビーム窓のための安全率について検討を行った。検討の結果、ビーム窓の安全率として3程度を確保すれば十分であることを確認し、これによりビーム窓の基本的な成立性の見通しを得ることができた。安全率3、設計外圧を1.0MPaとして、パラメトリックサーベイの結果を評価した結果、先端部の板厚を2.0-2.4[mm]とし、遷移部の板厚を2.0-4.0[mm]の範囲とする長円型の概念が、現在のADS設計概念に対して最も成立性が高いことがわかった。

論文

Importance of reactor physics experiment using MA-bearing fuel

菅原 隆徳; 佐々 敏信; 大井川 宏之

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 10 Pages, 2010/00

マイナーアクチノイド(MA)装荷炉心の核設計精度向上は、核変換技術の研究開発における重要な課題の一つとなっている。MA核データの不確かさは、他の主要な核種に比べて大きいと考えられることから、MA装荷高速炉や加速器駆動未臨界システム(ADS)の核設計精度は、一般的な原子炉よりも多くの不確かさを含むと考えられる。この不確かさを補うため、設計余裕を多くとる必要があり、経済性などに影響する。本研究では、J-PARC第II期計画で建設予定の核変換物理実験施設(TEF-P)において、MAを用いた臨界実験を行うことで、核変換炉の核設計精度がどの程度向上するかを定量的に示す。

論文

Results of corrosion tests in liquid Pb-Bi at JAEA; Temperature and oxygen concentration dependence, and corrosion properties of Si-enriched steels

倉田 有司; 斎藤 滋

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 11 Pages, 2010/00

加速器駆動核変換システムの核破砕ターゲット及び冷却材の候補材料である液体鉛ビスマス中での腐食特性を調べるため、種々の鋼材の静的腐食試験を実施した。実験結果より、温度,鉛ビスマス中の酸素濃度,鋼材中のCr, Ni, Siの腐食挙動に及ぼす影響を評価した。試験温度範囲は450-600$$^{circ}$$Cである。温度の上昇は腐食の活性化をもたらし、550$$^{circ}$$C以上では、粒界腐食,鉛ビスマスの浸入,フェライト化が激しくなる。酸素濃度が下がると、450$$^{circ}$$Cでは、純鉄,316SSで明らかな影響が認められ、550$$^{circ}$$Cでは、低酸素濃度で、腐食はさらに激しくなる。Siを1.5%添加したMod.9Cr-1Mo鋼及びSiを2.5%添加した316SSでは、550$$^{circ}$$C飽和酸素の条件下で、添加したSiの耐食性改良効果が認められた。

論文

Counter-current extraction and separation of Nd from Sr, Zr and Pd by TDdDGA, ${it N,N,N',N'}$-tetradodecyl-diglycolamide

佐々木 祐二; 朝倉 俊英; 北辻 章浩; 森田 泰治; 木村 貴海

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 6 Pages, 2010/00

ジグリコールアミド(DGA)化合物はAn(III), (IV), (VI)を硝酸溶液からドデカン溶媒に効率よく抽出する。DGA化合物に長いアルキル基を修飾したテトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)は高い抽出容量を持ち、Ndと第三相生成しない。そこで、ホット試験の前にコールド試験による多段抽出実験を行い、TDdDGA化合物のプロセス有効性を調べた。本実験において、Sr, Pd, Zr, Ndの4種の元素を用いた。これらは典型的な核分裂生成物であり、NdはAn(III)やランタノイドの代表元素である。Ndとそのほか3元素の分離について適切な分離条件を計算した後、ミキサセトラで多段抽出実験を行った成果を述べる。

論文

Thermal expansion of TRU nitrides as the fuel materials for transmutation of minor actinides

高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 7 Pages, 2010/00

マイナーアクチノイド核変換用燃料材料の物性データベース構築の一環として、超ウラン元素窒化物の熱膨張を高温X線回折法により測定した。まず、単元素窒化物のNpN, PuN及びAmNの格子定数の温度依存性を測定し、線熱膨張を温度の関数として定めた。293Kから1273Kまでの平均線熱膨張係数は、それぞれ8.8, 11.1, 11.2$$times$$10$$^{-6}$$K$$^{-1}$$であった。次に、窒化物固溶体試料である(Np,Am)N, (Pu,Am)N, (Np,Pu,Am,Cm)N及び(Pu,Am,Zr)Nについて測定を行い、熱膨張の組成依存性を検討した。その結果、これら窒化物固溶体の平均線熱膨張係数は、各成分窒化物の値から線形混合則で近似でき、その誤差は2$$sim$$3%以内であることを明らかにした。

論文

Thermal conductivities of neptunium and americium mononitrides

西 剛史; 高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 湊 和生

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 8 Pages, 2010/00

窒化物はマイナーアクチノイド(MAs)核変換のための燃料物質として幾つかの長所を持ち合わせている。しかし、窒化物燃料(特にMA窒化物)の熱的性質のデータベースに関しては十分な整備がなされていないのが現状である。そこで、本研究では、原料二酸化物から窒化ネプツニウム(NpN)と窒化アメリシウム(AmN)を炭素熱還元法により調製し、レーザフラッシュ法により熱拡散率を、投下型熱量法により比熱を測定した。NpNの熱拡散率は473から1473Kまでの温度範囲において温度依存性はほとんどなく、AmNの熱拡散率は同温度領域において温度の増加とともにわずかではあるが減少する傾向を示した。また、NpNの比熱はUNとPuNの比熱と同程度の大きさであるが、AmNの比熱はUN, NpN, PuNの比熱よりもわずかではあるが小さい値を示した。NpNとAmNの熱拡散率,比熱,試料の密度から熱伝導率を算出した結果、NpN及びAmNの熱伝導率は温度の増加とともにわずかではあるが増加する傾向があることが明らかとなった。

論文

Electrolyses of burn-up simulated uranium nitride fuels and actinide nitrides containing inert matrix materials in a molten LiCl-KCl eutectic

佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 9 Pages, 2010/00

本研究は、窒化物燃料の乾式再処理技術開発に資するため、代表的な核分裂生成物であるMo, Pd, Ndを添加した模擬照射済みウラン窒化物及びイナートマトリックスの候補材であるZrN及びTiNを含むアクチノイド窒化物について、約0.5wt.% UCl$$_{3}$$又は約1.1wt.% PuCl$$_{3}$$を添加した溶融LiCl-KCl共晶塩中、773Kにおいて電解試験を行い、その電気化学的挙動を調べた。模擬照射済みウラン窒化物については、いずれの試料もUN単体と同じく参照電極に対して-0.75Vよりも貴の電位でUNが陽極溶解した。UN+TiN及びPuN+TiNについては、UN, PuNはTiNと固溶体を形成せずに互いに分散した2相を形成するため、UN, PuN単体とほぼ同じ電位で陽極溶解が始まった。一方、(U,Zr)N及び(Pu,Zr)Nについては、UN, PuNはZrNと固溶体を形成して活量が低下するため、UN, PuN単体よりも貴の電位で陽極溶解が始まった。

論文

Recent progress on R&D of innovative extractants and adsorbents for partitioning of minor actinides at JAEA

木村 貴海; 森田 泰治; 駒 義和

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), p.243 - 249, 2010/00

原子力機構におけるマイナーアクチノイド(MA)分離の研究開発では、基盤研究として革新的抽出剤及び吸着剤の開発・改良、及びFaCTプロジェクトとして先進再処理システムのMA回収プロセス開発が進められてきた。本報では、溶媒抽出法によるMAと希土類元素(RE)の回収としてTRUEX法とジグリコールアミド抽出,溶媒抽出法によるMAとREの相互分離としてSETFICS法,TALSPEAK法,新規抽出剤、さらにクロマトグラフ法の応用として抽出クロマトグラフ法,3級ピリジン樹脂について、その現状と課題をレビューする。

論文

Development of nitride fuel and pyrochemical process for transmutation of minor actinides

荒井 康夫; 赤堀 光雄; 湊 和生; 宇埜 正美*

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), p.189 - 197, 2010/00

マイナーアクチノイド核変換のための窒化物燃料と乾式処理技術に関する研究の進展を報告する。窒化物燃料は炭素熱還元で調製し、X線回折や化学分析によってその特性を把握した。マイナーアクチノイド窒化物のほか、非放射性の核分裂生成物元素を添加した燃焼度模擬窒化物や核的に不活性な希釈材を含む窒化物を調製し、熱伝導度をはじめとする熱物性値を取得した。乾式処理技術に関しても、上記の窒化物試料を用いて溶融塩電解挙動をおもに電気化学的測定によって明らかにしたほか、液体カドミウム陰極に回収したアクチノイドを再窒化して窒化物ペレット調製の原料とした。このほか、原子力機構が進めている窒化物燃料の照射試験についても述べる。

論文

AM(III)/EU(III) separation with hydrophobic alkylated TPEN

松村 達郎; 竹下 健二*; 稲葉 優介*; 森 敦紀*

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 6 Pages, 2010/00

特願 2007-210038   公報

核種分離変換技術の課題の一つとして、化学的挙動が類似した3価MAとランタノイドの分離プロセスの開発がある。われわれは、水溶液中におけるAm(III)及びEu(III)との錯形成定数に10$$^{2}$$以上の差が見いだされているTPENに着目し、実プロセスへの適用という観点からTPENの欠点を改良した疎水化誘導体の開発を進めている。新たにTPEN分子の外側に位置するピリジル基にアルコキシ基を結合させた誘導体を数種類合成し、その抽出特性を確認した。その結果、ニトロベンゼンを有機溶媒とした抽出実験において、ドデシルオキシ基を側鎖とするTDdPENがpH4.5の条件でSF$$_{Am/Eu}$$=820を示すことを見いだした。この値はフランスが開発しているBTPと比べても遜色なく、非常に優れた分離性能を有すると言うことができる。今後、実用化に必要となる特性データを取得していく計画である。

論文

Status of J-PARC transmutation experimental facility

佐々 敏信; 菅原 隆徳; 西原 健司; 武井 早憲; 大井川 宏之

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), p.349 - 356, 2010/00

核変換実験施設(TEF)は、J-PARC計画の中で建設が予定されている。現在の予定では、臨界集合体と30kWビームダンプを先行的に建設し、鉛・ビスマス核破砕ターゲットを持つ施設と超伝導LINACはその後に建設することとしている。この計画をもとに、JAEAでは予備的な実験計画の募集を行った。30以上の提案が集まり、これをもとに施設の再検討や新しい実験装置の設計を進めている。重要な実験装置の一つはマイナーアクチノイド燃料の臨界集合体での利用に関連しており、高い放射線を持つ燃料の取り扱いに関する開発を行っている。また、パルス駆動される未臨界炉心のためのレーザー荷電変換技術やパルス駆動に対応した計装設備の開発を行っている。これらの成果を反映した施設概念案を紹介する。

論文

Liquid-fuelled accelerator-driven transmutation system

佐々 敏信; 西原 健司; 菅原 隆徳; 大井川 宏之

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 9 Pages, 2010/00

持続的な核エネルギー利用のためには、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の管理が重要である。AmとCmの効率的な核変換を行う液体溶融塩燃料を用いた加速器駆動システムを提案する。この概念では、AmとCmは使用済燃料から分離されて塩化物溶融塩に転換される。液体燃料とすることで、AmとCmの欠点である高い放射線と発熱や燃料中での化学的不安定性は問題にならない。システムは10MW級のサイクロトロン,タングステン製核破砕ターゲット及び未臨界炉心から構成される。溶融塩燃料を用いた加速器駆動システムと専用の燃料サイクル概念を紹介する。

論文

Continuous-energy cross-section library based on JENDL high energy file 2007

佐々 敏信; 菅原 隆徳; 深堀 智生; 小迫 和明*

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 8 Pages, 2010/00

最新版のJENDL高エネルギーファイル(JENDL/HE-2007)は、核破砕中性子源や加速器駆動システムを模擬するための106核種に対する3GeVまでの陽子・中性子断面積を収納している。NJOY-99.251コードを改造し、JENDL/HE-2007からMCNPX用の連続エネルギー断面積ライブラリを作成した。原子炉システムをより正確に模擬するため、高温ライブラリの作成も行った。高速炉や加速器駆動システムに関する複数の試計算を行い、既存のJENDL-3.3に基づくライブラリから求めた実効増倍率との良好な一致を確認した。

論文

Evaluation of the acceptable frequency of beam trips based on thermal responses of the ADS reactor system

武井 早憲; 西原 健司; 辻本 和文; 大井川 宏之

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 7 Pages, 2010/00

現存する高出力陽子加速器では経験上頻繁にビームトリップが起こるため、加速器駆動核変換システム(ADS)を構成する機器に対して熱疲労損傷を生じる可能性がある。このビームトリップがADSの未臨界炉を構成する4か所の部位(ビーム窓,燃料被覆管,内筒,原子炉容器)に与える影響を調べるため熱過渡解析を実施した。その結果、許容ビーム停止頻度はビームトリップ時間が$$10$$秒以下の場合年間$$2.5times10^4$$回、一方ビームトリップ時間が$$5$$分を超える場合年間$$43$$回となった。

論文

Material development in lead-bismuth spallation target system

菊地 賢司; 斎藤 滋; 濱口 大; 手塚 正雄; 大林 寛生

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), p.315 - 320, 2010/00

ADSビーム窓の耐久性を評価する研究開発を、陽子照射後試験、及び3つの鉛ビスマスループ試験により実施した。陽子照射実験の結果、オーステナイト鋼の延性は低下し、耐力は増加した。8-9Cr鋼は、他の研究所のデータによれば、照射量の増加とともに破壊モードが脆性に遷移した。疲労データは現在取得中である。いずれも組織観察の結果、母材中に多数のバブルの生成が確認された。ナノスケールの観察結果と機械的試験結果の関連は調査中である。腐食試験ループでの材料試験では、流動の影響を反映したと見られる腐食が観察された。この現象を理解するため、超音波ドップラー法による鉛ビスマス流動の可視化を試み、まず超音波を透過するために必要な材料表面の濡れ性付与技術を手に入れた。今後局所の流れ場の調査を行う予定である。熱流動試験ループでは、ビーム窓の熱伝達性能を知るため、大流量試験を行った。実験式を定式化した結果、ビーム窓の熱応力の大きさを評価可能になった。

論文

Concept of waste management and geological disposal incorporating partitioning and transmutation technology

大井川 宏之; 西原 健司; 中山 真一; 森田 泰治

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), p.123 - 131, 2010/00

分離変換技術の導入効果を示すことを目的に、廃棄物管理及び地層処分の幾つかの概念を、廃棄体定置面積の観点から検討した。長期に渡る発熱源である$$^{241}$$Amの核変換は、プルトニウム利用で予想される処分場規模の増大を抑制するのに効果的であることがわかった。処分場規模をさらに大幅に削減するには、MA核変換とともにSr及びCsの分離後の長期貯蔵(100-300年)が必要であることを示した。

論文

Separation of trivalent actinides from lanthanides by impregnated resin with new N,N'-dialkyl-N,N'-diphenylpyridine-2,6-dicarboxyamides

渡邉 雅之; 有阪 真; 木村 貴海

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 5 Pages, 2010/00

N,N'-ジアルキル-N,N'-ジフェニルピリジン-2,6-ジカルボキシアミド(PDA)は、ピリジン環に二つのアミド基が結合したものである。この配位子は高い硝酸酸性条件下でアクチノイドに適度な選択性を有する。これを樹脂に含浸させる目的で新規にアルキル基の異なるPDAを4種合成し、アルキル基の長さにより樹脂からの漏出を抑えられることを示した。オクチル基を有するPDAを含浸させた樹脂を用いたカラムクロマトグラフを行い、希土類からの3価アクチノイドの分離について詳細に調べた。

論文

Flow measurement of high temperature liquid metal using ultrasonic doppler profiling

大林 寛生

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 9 Pages, 2010/00

高温液体金属流動場中の流速計測は極めて難しく、実機配管等での速度分布計測を可能とする手法は超音波流速分布測定法(UVP)に限られる。本研究では、溶融鉛ビスマス流動場へUVPを適用した実験計測結果と、高温対応化に向けた音響ガイドシステムの開発,多次元計測化を目的とした新たな計測システムの開発について紹介する。

論文

Preparation of TRU alloys by electrochemical or lithium reduction method

中島 邦久; 岩井 孝; 荒井 康夫; 倉田 正輝*; 中村 勤也*; 有田 裕二*

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 9 Pages, 2010/00

超ウラン元素(TRU)の核変換用金属燃料の燃料製造や燃料設計開発には、TRU合金の状態図や熱力学データに関する情報が欠かせない。本研究では、これらデータベース構築のための試験に供するTRU合金試料を酸化物原料粉から調製することにした。TRU元素を含んだ数グラムの母合金をその混合酸化物の電解還元により調製したが、Pu酸化物単体の電解還元では試料の表面のみしか金属まで還元が進まないことが判明した。NpやPuを高濃度に含んだ混合酸化物の電解還元については、低融点の金属が生成し難しくなることが予想されたため、リチウム(Li)還元法を適用することでTRUを高濃度に含有した合金試料については調製した。

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