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論文

Complexation properties and structural character of lanthanides complexes of $$O,N$$-hetero donor ligand BIZA

小林 徹; 阿久津 和宏*; 中瀬 正彦*; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Separation Science and Technology, 54(13), p.2077 - 2083, 2019/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

ランタノイドを効率よく分離できる分離剤の開発は、レアアースの精錬やリサイクル技術の確立に関連する重要なテーマである。アクチノイド化学研究グループでは、酸素と複素環窒素をドナー元素とするヘテロドナー型配位子をいくつか開発し、これらの配位子が特定のランタノイドと選択的に錯形成することを見出している。本論文では、窒素ドナーとしてベンズイミダゾール基を有する配位子($$N$$-methyl-$$N$$-phenyl-2-(1$$H$$-benzimidazol-2-yl)-pyridine-6-carboxamide)のランタノイドとの錯形成特性について、結晶構造解析による構造化学的な検討に基づいて議論する。

論文

Solvent extraction of metal ions using a new extractant, biuret(C8)

佐々木 祐二; 吉光 諒*; 西浜 章平*; 新堀 雄麻*; 城石 英伸*

Separation Science and Technology, 52(7), p.1186 - 1192, 2017/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:90.59(Chemistry, Multidisciplinary)

新抽出剤であるビウレット(C8)が開発され、ハード金属やソフト金属に関しての溶媒抽出試験が実施された。この化合物は骨格中央に窒素原子を組み込んだ、マロンアミド型の抽出剤である。本結果より、ソフト金属、ハード金属ともに抽出されることを確認した。ビウレット(C8)による抽出情報はMIDOAやTODGA、マロンアミドのそれと比較され、U, Puの分配比はマロンアミドと同程度であった。また、ソフト金属やオキソアニオンについてはTODGA、マロンアミドより高いことを確認した。

論文

Separation of Ru(III), Rh(III) and Pd(II) from nitric acid solutions using ion-exchange resins bearing carboxylic betaine

鈴木 智也; 森田 圭介; 佐々木 祐二; 松村 達郎

Separation Science and Technology, 51(17), p.2815 - 2822, 2016/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:85.27(Chemistry, Multidisciplinary)

カラボキシルベタイン型イオン交換樹脂のRu(III), Rh(III), Pd(II)に関する吸着挙動について検討し、白金族元素の分離に適した条件を明らかにした。この条件に基き、クロマトグラフィーによる分離試験を行った。その結果、硝酸溶液中の白金族元素すべてを吸着し、その後、80%の白金族元素の溶離が確認された。溶離に関するさらなる改善は必要であるが、本成果より、AMP03が高レベル廃液からの白金族元素分離に資する性能を有することが明らかになった。

論文

Evaluation of two-phase separation in ${it N}$,${it N}$-di(2-ethylhexyl)butanamide-nitric acid systems using turbidity measurements

筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; 松村 達郎

Separation Science and Technology, 51(6), p.961 - 967, 2016/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:92.02(Chemistry, Multidisciplinary)

濁度測定を用いて${it n}$-ドデカンで希釈した${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)及びリン酸トリブチル(TBP)と硝酸中の硝酸ウラニル溶液の二相分離の定量評価を行った。DEHBAの濁度は高い硝酸濃度において比較的高かった一方、TBPの濁度は硝酸濃度に関わらず速やかに減少した。高濃度のDEHBA、硝酸、ウランは有機相中の濁度を増加させるが、これは粘度の増加に起因すると考えられる。ウランの分配比測定からは、ある一定値以下では濁度はウラン分配比に影響を与えないことが示唆された。

論文

Structure and complexation studies on 2,2'-bipyridyl and trivalent lanthanides

中瀬 正彦*; 竹下 健二*; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Separation Science and Technology, 50, p.2832 - 2835, 2015/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:92.76(Chemistry, Multidisciplinary)

3価ランタノイドや3価アクチノイドの分離は高レベル廃液処理における重要な課題である。本研究では、2,2'-ビピリジルとランタノイドの錯体の構造と配位能力の関係をX線回折法やUV滴定法により検討した。その結果、NdからErへとイオン半径が減少するのに伴い、2,2'-ビピリジルの窒素とランタノイド間の結合距離やN-Ln-Nの結合角は減少し、2,2'-ビピリジルのピリジル基間の2面角が大きくなること、また、錯形成定数は増大することが分かった。このような構造と錯形成能力との関係に関する情報は、より高効率なランタノイドやアクチノイド分離剤を設計するうえで重要である。

論文

Simple method for high-density impregnation of Aliquat 336 onto porous sheet and binding performance of resulting sheet for palladium ions

田中 亮太*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Separation Science and Technology, 49(1), p.154 - 159, 2014/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:78.1(Chemistry, Multidisciplinary)

Extractants impregnated onto porous materials exhibit high performance in adsorption kinetics of metal ions because metal ions are transported by the permeative flow of a metal solution through pores. A simple scheme for the stable impregnation of extractants is necessary to extend the application of extractants. Aliquat 336 was impregnated onto a porous sheet on the basis of the hydrophobic and electrostatic interactions between the octyl group of Aliquat 336 and the undecanoicacid-group-containing polymer chain grafted onto the porous sheet. Palladium chloride solution was fed to the bed charged with the Aliquat 336-impregnated porous sheet, driven by a pressure difference. The dynamic binding capacity of the Aliquat 336-impregnated porous sheet was 0.60 mmol/g, which was one or two orders of magnitude higher than the space velocities of conventional Aliquat 336-impregnated beads.

論文

Recovery of minor actinides from spent fuel via an extraction chromatographic technique using TPPEN-immobilized gels

小山 真一; 須藤 光雄; 大林 弘; 竹下 健二*; 尾形 剛志*; 緒明 博*; 稲葉 優介*

Separation Science and Technology, 47(14-15), p.2024 - 2028, 2012/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:86.25(Chemistry, Multidisciplinary)

照射済燃料からMAの回収を実証するため、東京工業大学がTPEN(分離錯体)を化学的に高分子ゲルに固定することに成功した。このTPENゲルで作成したカラムにより照射済燃料を用いた抽出クロマト分離試験を行った結果、0.01M NaNOH$$_{3}$$(pH4)溶液によりMAをカラムに吸着させた状態で希土類を溶離し、溶離液を0.01M NaNOH$$_{3}$$(pH2)に変えることでMAを回収できる可能性があることを明らかにした。

論文

Effect of the introduction of amide oxygen into 1,10-phenanthroline on the extraction and complexation of trivalent lanthanide in acidic condition

小林 徹; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 阿久津 和宏*; 仲野 義晴*; 藤井 有起*

Separation Science and Technology, 45(16), p.2431 - 2436, 2010/11

 被引用回数:27 パーセンタイル:28.86(Chemistry, Multidisciplinary)

The extractability and complexation properties of lanthanides with $$N$$-alkyl-$$N$$-phenyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide were investigated. These ligands, which contain two aza-aromatic donors and an oxygen donor in a molecule, are newly developed extractants for actinides and lanthanides. $$N$$-Octyl-$$N$$-tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide exhibited high extractability of Eu$$^{3+}$$ even under acidic conditions. In addition, strong complexation in acidic media was confirmed by spectroscopic titration experiments. Investigation of the complexation equilibrium revealed that the presence of an oxygen donor promotes ligand coordination with lanthanides over the competing protonation reaction in acidic solution.

論文

Separation of americium(III) and lanthanide(III) ions using TPEN analogs

Fugate, G.*; 竹下 健二*; 松村 達郎

Separation Science and Technology, 43(9&10), p.2619 - 2629, 2008/07

新規配位子であるTPEN(N,N,N',N'-tetrakis(methylpyridyl)-1,2-ethylenediamine)には、アメリシウム(III)とユウロピウム(III)の間に高い分離係数を既に見いだしている。しかし、分離に有効な液性がpH4-6であることや、酸性条件における水相への高い溶解度が、TPENの核燃料サイクル分野への応用を非常に限定的なものにしている。本研究では、この分離係数を維持しつつ、有効となるpHを低下させるとともに水相への配位子の溶解度を下げることを目的として、多種の物質の合成を行った。これらのTPEN類縁体の構造設計は、TPENのエチレンジアミンを、芳香族化合物に置換したものと、2つ以上のピリジル基を他の官能基に置換したものである。これらの新しい化合物の分離特性を評価した。その結果、後者にAm/Eu分離性能を持つものを見いだし、TPEN類縁体におけるAm/Eu分離においては、分子構造のフレキシビリティが重要であることが明らかとなった。

論文

Adsorption efficiency of a new adsorbent towards uranium and vanadium ions at low concentrations

Kavakli, P. A.*; 瀬古 典明; 玉田 正男; G$"u$ven, O.*

Separation Science and Technology, 39(7), p.1631 - 1643, 2005/00

 被引用回数:49 パーセンタイル:15.83(Chemistry, Multidisciplinary)

放射線グラフト重合技術を利用して、イミノプロピオニトリルから誘導したアミドキシム型捕集材の合成を行い、ウランとバナジウムなどの希少金属の吸着特性を評価した。論文の主旨は以下の通りである。(1)基材のポリプロピレン製の不織布に電子線を照射し、放射線グラフト重合技術を利用して捕集材を作製した。(2)この捕集材の金属に対する選択制はバナジウム$$>$$ウラン$$>$$$$>$$$$>$$コバルトであることがわかった。(3)100ppbと500ppbのウラン及びバナジウムの溶液中で吸着試験を行ったところ、高濃度の500ppbと比較して低位濃度下における吸着分配係数は6倍もあることがわかった。

論文

Interaction between an acidic extractant and an octadecylamino group introduced into a grafted polymer chain

浅井 志保; 渡部 和男; 須郷 高信*; 斎藤 恭一*

Separation Science and Technology, 40(16), p.3349 - 3364, 2005/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.36(Chemistry, Multidisciplinary)

多孔性膜へ担持する抽出試薬の適用範囲を拡げるため、酸性,中性、及び塩基性の抽出試薬を疎水性(C$$_{18}$$NH)膜に担持した。抽出試薬の担持量及び担持後の膜体積の変化を評価することにより、それぞれの抽出試薬とC$$_{18}$$NH基との間に生ずる相互作用を解明した。酸性抽出試薬(Cyanex 272)は、担持溶液中ではC$$_{18}$$NH基のアミノ部の正電荷とCyanex 272のリン酸部と静電相互作用し、グラフト鎖間に取り込まれるため、実用上十分な担持量が得られた。また、基材内部のC$$_{18}$$NH基にも担持されるため、Cyanex 272担持後の膜体積が膨潤して、細孔径が増大し、液体透過性能が向上した。Cyanex 272を担持した膜へ亜鉛水溶液を透過させると、Cyanex 272のリン酸部はC$$_{18}$$NH基のアミノ部から離れて亜鉛イオンと錯体を形成するとともに、C$$_{18}$$NH基のオクタデシル部とCyanex 272のアルキル部との間の疎水性相互作用が強められるため、Cyanex 272は、抽出性能を損なうことなくグラフト鎖へ安定に存在することが示された。また、担持されたCyanex 272の92%が亜鉛イオンの吸着に利用されることがわかった。

論文

Fine fibrous amidoxime adsorbent synthesized by grafting and uranium adsorption-elution cyclic test with seawater

瀬古 典明; 片貝 秋雄; 玉田 正男; 須郷 高信*; 吉井 文男

Separation Science and Technology, 39(16), p.3753 - 3767, 2004/00

 被引用回数:63 パーセンタイル:11.19(Chemistry, Multidisciplinary)

繊維状のアミドキシム吸着材を放射線グラフト重合法により作製した。得られた吸着材を用いて海水中に溶存するウランの吸脱着試験を繰り返して行った。溶離剤として塩酸を用いて吸脱着を繰り返し行うと使用回数5回でウランの吸着性能は失われた。しかし、溶離後の吸着材にアルカリ処理を施すことで25%程度その減少を抑えることができた。さらに、溶離剤に酒石酸などの有機酸を用いることで初期吸着量の80%程度ではあるものの劣化の程度を抑制することが可能になった。

論文

Applicability of a model predicting iodine-129 profile in a silver nitrate silica-gel column for dissolver off-gas treatment of fuel reprocessing

峯尾 英章; 後藤 実; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 萩谷 弘通*; 内山 軍蔵

Separation Science and Technology, 38(9), p.1981 - 2001, 2003/05

 被引用回数:14 パーセンタイル:43.74(Chemistry, Multidisciplinary)

銀シリカゲル(以下Ag-Sと略)カラム内のヨウ素-129分布を予測する数学モデルの適用性を44,000MWdt$$^{-1}$$までの燃焼度の使用済燃料の溶解時に発生する実際のオフガスを用い検討した。モデルによって予測されたヨウ素-129の分布は実験で得られた分布とよく一致した。このモデルは使用済燃料溶解時のオフガス処理のため423Kで運転されるAg-Sカラムにおけるヨウ素分布予測に有効であることが示唆された。また、この予測で用いた有効拡散係数やラングミュア係数の値は、オフガス中のNO$$_{2}$$濃度が1%程度まで使用可能であると考えられた。

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