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山本 風海; 荻原 徳男*; 倉持 勝也*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(4), p.359 - 364, 2023/07
イオン加速器では、ビームの加速効率の向上、ビーム電流の蓄積等を目的に、イオンの価数を変換する手法(荷電変換手法)が良く用いられる。荷電変換はイオンビームと薄膜等の物質との相互作用で行うが、加速器の大強度化に伴い、ビーム負荷に耐えるターゲットの開発が必要となっている。真空中で破損しない薄膜として、エタノールおよび水銀の流体を検討した。これら二種の液体を真空中で流し、安定に膜を形成することを確認した。成膜中の圧力は、各液体の蒸気圧に近い値となった。エタノールに関しては、さらに良い圧力を得るために、低温下での蒸気圧の評価を行った。水銀に関しては、水銀蒸気を拡散させないトラップを開発し、98%以上の捕集効率を得られることを確認した。
神谷 潤一郎; 高野 一弘*; 和田 薫; 柳橋 享*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(3), p.144 - 153, 2023/06
J-PARC加速器等の超高真空装置の到達圧力は、表面から熱脱離する吸着気体分子量と材料内部の気体分子成分の表面への拡散・放出量で決まるといわれている。先行研究ではvacuum firingとよばれる高真空下での高温熱処理により材料中の水素を低減できることがわかっているが、各ガス種の放出ガス量の低減効果やその原因解明といった、さらなる超高真空化を実現するために必要な研究事例はこれまでなかった。今回、超高真空材料として最も利用されるステンレス鋼について、vacuum firingの放出ガス量への効果とその機構解明を目的に研究を行った。その結果、真空容器のビルドアップ試験によりvacuum firingは各種ガスの放出ガス量を有意に低減できることがわかった。さらに昇温脱離分析と表面分析により、vacuum firingは材料中の水素の拡散放出、材料表面の各種ガスの熱脱離をさせたうえで、表面に鉄酸化膜・クロム酸化膜を形成し、それらの表面が拡散障壁ならびに再吸着防止の役割をしていること示唆する結果を得た。この結果は、今後J-PARC加速器真空システムの超高真空維持の基盤となる成果である。
神谷 潤一郎; 仁井 啓介*; 株本 裕史; 近藤 恭弘; 田村 潤; 原田 寛之; 松井 泰; 松田 誠; 守屋 克洋; 井田 義明*; et al.
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(4), p.344 - 349, 2023/05
原子力機構東海タンデム加速器には、40台の超伝導Quarter Wave Resonator(QWR)によって重イオンを10MeV/uまで加速するブースターリニアックがあるが、2011年の震災以降、運転を停止している。近年ウラン等のより重い核種を加速するため、タンデム加速器のアップグレードが精力的に検討され、QWR再稼働の必要性が高まっている。現在、運転時に必要な加速電圧とQ値を得るため、QWR内面荒さを低減するための電解研磨条件を検証している。一方で電解研磨はNb中水素を増加させ、水素病と呼ばれるQ値の減少を引き起こす可能性がある。真空中高温焼鈍で水素を放出させることで水素病を抑えることができるが、QWRのクラッド材を構成するNbとCuの熱膨張差による空洞破損の危険性がある。そのため表面粗さの低減とNbバルク中の水素の増加を最小限に抑えるため、研磨条件を最適化する必要がある。我々はこれまで水素吸蔵量および脱離機構を昇温脱離分析(TDS)により検証できることに着目し、研究を行ってきた。発表では異なる条件で研磨したNb材料のTDS結果、表面観察結果、表面粗さの相関について得られた成果を発表する。
津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(1), p.30 - 39, 2022/11
We irradiated n-Si(001) with a 0.06 eV supersonic O molecular beam and characterized the SiO surface and SiO/Si interface using real-time X-ray photoemission spectroscopy. The molecularly-adsorbed O was observed not only during the Si surface oxidation process but also during the SiO/Si interface oxidation process, suggesting that trapping-mediated adsorption occurs at SiO/Si interface as well as on the Si surface. We found a good linear correlation between the SiO/Si interface oxidation rate and the amount of molecularly-adsorbed O, revealing that the double-step oxidation loop exclusively proceeds through P-paul formation and minority carrier trapping at room temperature. The offset of the linear correlation indicates the presence of ins-paul on the SiO surface, which has nothing to do with the double-step oxidation loop because point defect generation is not affected by the volume expansion of ins-paul oxidation in the flexible SiO network.
寺澤 知潮; 福谷 克之; 保田 諭; 朝岡 秀人
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 20(4), p.196 - 201, 2022/07
グラフェンは、気体に対しては完全な不透過膜であるが、水素イオンに対しては透過性を示す。水素イオンの透過には同位体効果があり、重陽子は陽子より遅くグラフェンを透過する。しかし、この同位体効果がどのようなメカニズムで生じるのか、また、その起源はまだ不明である。そこで、超低速・単色・質量選択的な水素イオンビームを用いたイオン源を開発し、グラフェンへの水素イオン透過機構を議論する戦略を提案した。イオン源に半球型モノクロメーターとウィーンフィルターを採用し、エネルギー分解能0.39eV、質量分解能1 atomic mass unitを達成した。エネルギー的に鋭いイオンビームにより、グラフェンの透過率を高精度に直接測定できることが期待される。
関口 哲弘; 横山 啓一; 矢板 毅
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 20(3), p.186 - 195, 2022/07
Cs-135を含む長寿命核種の同位体分離に関する技術開発は放射性廃棄物の減容化および中性子照射による長寿命核種の核変換消滅の要素技術として重要である。THzレーザー光をヨウ化セシウム分子Cs(-133/-135)Iに照射することにより同位体選択的な解離反応を引き起こすことができる。しかし問題として、選択的に生成するCs-135原子は安定同位体から成るCs(-133)I分子との衝突により、同位体交換を起こす。よって我々はCs原子のみを選択的に吸蔵材料に回収し、衝突を回避する試みを検討している。Cs原子は炭素(C)吸蔵材料内の数100オングストロームの深部まで侵入する。それに対しCsI分子は材料内に浸透しない。しかし室温ではCsI分子が堆積する問題が残された。本研究では加熱によりCsI堆積を防ぐことを検討した。X線光電子分光(XPS)測定を行い、材料の組成,深さ濃度分布,膜厚を評価した。Cs蒸着後の加熱アニーリング効果およびCs蒸着中の加熱効果を調べた。CsI分子が表面に残らず、Csが炭素材料に残存する可能性について検討した。
伊藤 孝
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 20(3), p.128 - 134, 2022/05
A recent muon spin rotation (SR) study on a paramagnetic defect complex formed upon implantation of pseudo-proton into SrTiO is reviewed with a specific focus on the relation with experimental signatures of coexisting delocalized and localized electrons in hydrogen-irradiated metallic SrTiO films. The paramagnetic defect complex, composed of interstitial and Ti small polaron, is characterized by a small dissociation energy of about 30 meV. Density functional theory (DFT) calculations in the generalized gradient approximation (GGA) + scheme for a corresponding hydrogen defect complex reveal that a thermodynamic donor level associated with electron transfer from an H-Ti complex to the conduction band can form just below the conduction band minimum for realistic values. These findings suggest that the coexistence of delocalized and localized electrons can be realized in hydrogen-irradiated SrTiO in electron-rich conditions.
神谷 潤一郎; 高野 一弘*; 油座 大夢*; 和田 薫
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 20(2), p.107 - 118, 2022/05
チタンは放出ガスが少ないため超高真空容器としての利用が真空装置において広がっている。我々はチタン表面の酸化膜を除去することで、チタン製真空容器自体を気体吸着型真空ポンプとして活用する開発を行っている。光電子分光測定で、チタンを真空中加熱することで表面酸化酸化物が内部へ拡散し金属チタンが真空面に露出することを明らかにした。そのうえでチタン製真空容器を加熱することで、真空封止しても高真空を長時間維持できることを実証した。別の手法として、アルゴンスパッタリングにより表面酸化膜を除去することによるチタン製真空容器の超高真空ポンプ化に成功した。大気開放による表面の再酸化を防ぐために、酸化膜を除去したチタン表面に低温ゲッター材をコーティングすることを発案した。このような表面改質を施した真空容器を用いて、10回以上の大気開放を繰り返しても10-8Pa台の到達圧力が維持できること実証した。本成果はJ-PARC加速器真空システムの安定運転維持につながるとともに、既存の真空ポンプがなくても高真空を維持することが可能となることから、持続可能な開発目標に寄与するイノベーション技術へとつながる案件である。
矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 朝岡 秀人; 塚田 千恵*; 吉田 光*; 吉越 章隆
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 16, p.370 - 374, 2018/08
Real-time scanning tunneling microscope (STM) measurements are performed during the thermal decomposition of an oxide layer on Si(110). Voids in which only oxide is removed are formed during the real-time measurements, unlike the thermal decomposition in which bulk Si is desorbed with oxide. Analysis of the STM images reveals that the measurement induces the decomposition of the oxide layer resulting from electron injection into the defect sites. The activation energy of thermal decomposition decreases by 0.4 eV in the range of 700-780C.
深谷 有喜
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 16, p.111 - 114, 2018/04
最近、2次元トポロジカル絶縁体等の新奇電子・スピン物性の発現が期待される、IV族元素を用いた2次元原子シートの創製が様々な基板表面上で試みられている。それらの基板上の原子シートは、基板元素との結合性や相互作用を通して様々な原子配置をとりうる。特に、原子シートのバックリング配置や基板との間隔などの構造パラメータは、その物性をつかさどる重要な因子である。本レビュー論文では、全反射高速陽電子回折(TRHEPD)を用いた金属基板上のグラフェン,シリセン,ゲルマネンの構造決定について報告する。
馬場 祐治; 下山 巖
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 16, p.53 - 59, 2018/03
固体を真空中で加熱すると吸着物質の一部がイオンとして脱離する現象は「表面電離」として知られているが、化合物など複雑な系では、その機構はわかっていない。本研究では、塩化セシウムおよび他のアルカリ金属塩化物の表面電離について調べた。塩化セシウムの場合、中性Csは塩化セシウムの融点に近い摂氏645度で脱離するが、Csイオンの脱離は、摂氏400度から観測された。脱離するイオンと中性粒子の比(Cs/Cs )は、410度で最大となった。Cs/Cs 比の温度依存性を、Saha-Langmuirの式で解析した結果、この現象は、塩化セシウムの構造変化に伴う表面の仕事関数変化によるものであることがわかった。
本田 充紀; 下山 巖; 馬場 祐治; 鈴木 伸一; 岡本 芳浩; 矢板 毅
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 14, p.35 - 38, 2016/02
We developed a fluorescence XAFS system toward operando conditions using soft X-ray radiation at KEK-PF BL-27A. X-ray adsorption fine structure (XAFS) analysis in the soft X-ray region is useful for elucidating molecular structures in both atmosphere and solutions. Particularly, light elements play an important role in many cases in this energy region. The attenuation of soft X-rays in a solution is large compared to that of hard X-rays. Thus, appropriate spectral statistics cannot be obtained in the soft X-ray region. Recently, using fluorescence XAFS measurement at the S K-edge (2.4 keV), we found that biological molecules containing sulfur atoms adopt specific molecular structures under different pH conditions in a solution. However, the diameter of the beam of this beam line at BL-27A was large, leading to difficulties in uniformly irradiating only the sample surface. Therefore, it was necessary to uniformly irradiate samples using a small-area X-ray beam. To collimate the beam and improve its intensity, we installed an X-ray focusing device. Herein, we introduce a light-collecting device that uses a polycapillary X-ray lens to focus soft X-rays. After installing this lens, we confirmed that focused X-rays and a higher-intensity beam were achieved. We conclude that focusing X-rays using a polycapillary lens in the soft X-ray region is an effective method for obtaining better spectral statistics in fluorescence XAFS measurements.
松村 大樹; 西畑 保雄; 岡島 由佳*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 14, p.48 - 52, 2016/00
We have demonstrated in situ and real-time-resolved X-ray absorption fine structure (XAFS) observation for oscillatory creation and removal reactions of surface oxide layer of Pd and Cu metal nanoparticles during cyclic flow of oxidative and reductive gases every 10 s. Pd and Cu -edges XAFS spectra were collected at about 1-2 Hz. Precise observation of edge position was utilized for monitoring surface oxidation and reduction reactions. Reaction rate of surface oxide layer creation by NO for Pd metal nanoparticle is faster in the case of H/NO cyclic ow than in CO/NO. Fast and two-step surface oxidation and reduction reactions were revealed in Cu metal nanoparticles.
馬場 祐治; 下山 巖; 平尾 法恵; 和泉 寿範
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 13, p.417 - 421, 2015/09
被引用回数:1微量のアルカリ金属元素と酸化物表面の相互作用に関する研究は、不均一触媒, 化学反応促進剤, 高強度電子源の開発などにとって重要なテーマとなっている。また、セシウムと酸化物表面の相互作用を解明することは、粘土鉱物, 土壌などに吸着した放射性セシウムの除去法の開発にとっても重要となっている。そこで本研究では、放射性セシウムの原子数に相当する極微量の非放射性セシウムと二酸化ケイ素, 酸化アルミニウムなど酸化物表面の化学結合状態を、放射光を用いた全反射X線光電子分光法により調べた。その結果、吸着層の厚みが0.01層以上では、吸着量によらずセシウムと酸化物は、ファン・デア・ワールス結合に基づく弱い相互作用で結合していることが分かった。一方、放射性セシウムの原子数に相当する0.002層程度の極微量セシウムになると、セシウムと基板の分極が小さくなり共有結合性が増すことから、この結合状態の変化が放射性セシウムが脱離しにくい原因のひとつであると考えられる。
田口 富嗣; 井川 直樹; 美留町 厚; 朝岡 秀人; 三輪 周平; 逢坂 正彦
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 13, p.339 - 342, 2015/06
希土類元素を添加したセリアはイオン伝導および電子伝導を有するが、電子伝導に対してイオン伝導の割合が高いセリアは燃料電池用固体電極材として利用される。本研究では、NdOを添加したセリアについて、電子伝導を低く抑えるために重要な結晶中の電子伝導経路を特定するため、X線回折実験を実施し、Rietveld解析および最大エントロピー法解析を行った。本材料の結晶構造は基本的に無添加材と同じ構造を有し、CeとNdはランダムに4サイトを占有し、酸素は8サイトを占有する。また、4-8と8-8サイト間に電子の伝導経路が観察された。発表ではこれら結晶構造と電子伝導経路のNd添加量依存性についても議論する予定である。
井川 直樹; 樹神 克明; 美留町 厚; 田口 富嗣
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 13, p.247 - 252, 2015/05
リチウムイオン電池用の正極材の一つであるLiMnOについて、中性子回折およびX線回折法によるRietveld/最大エントロピー法解析を実施し、結晶構造とLiイオンの拡散経路を探査した。LiMnOの結晶構造は240573Kの温度域では-3であり、240K以下でへと相変化した。最大エントロピー法によって、LiMnOの原子核密度と電子密度分布を解析した結果、300KにおけるLiイオンは8-16サイト間を介して伝導していることが明らかになった。
本田 充紀; 柳田 真利*; Han, L.*; 宮野 健次郎*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 12, p.63 - 67, 2014/02
Quantifying the coadsorption of dye molecules on nanoporous TiO is difficult because of the complex adsorption structure between the dye and TiO surface. D131 dye absorbs strongly in the ultraviolet region and is a common co-sensitizer for dye-sensitized solar cells. In this study, we showed that Cl-terminated D131 dye coadsorbed with a Ru complex on nanoporous TiO can be used as a labeling compound to quantify coadsorption systems by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). Cl-terminated D131 alone and Cl-terminated D131 and N719 coadsorbed on nanoporous TiO were measured with XPS. The Cl atoms were quantified by the peak intensity ratio of the Cl 1s and Ti 2p peaks. In the Cl-terminated D131 + N719 coadsorption system, the amount of Cl-terminated D131 dye adsorbed decreased by about 44% for the 1:1 mixture. Our technique could also be used to quantify other dyes in co-sensitizer systems, such as black dye and N3 dye.
Tang, J.*; 西本 究*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 11, p.116 - 121, 2013/11
The kinetics of the initial oxide growth on the Si(111) surface have been investigated using real-time photoelectron spectroscopy and density functional theory calculations. Including SiO desorption into the description of the transition from Langmuir-type adsorption to two-dimensional oxide island growth reveals that oxidation at high temperature and low oxygen pressure is not governed by 2D oxide island growth despite sigmoidal oxygen uptake curves. Because SiO desorption during the initial oxide growth depends strongly on temperature and oxide coverage in the transition region, an initial oxidation model for the transition region is proposed. According to O-pressure dependent experimental results and theoretical calculations, the SiO desorption is due to the formation of the transition state tri-ins2 species, SiO desorption during the initial oxidation is suppressed by the most thermally stable oxygen adsorption species tri-ins3 formed on Si(111)77.
横山 有太; 朝岡 秀人; Sinsarp, A.*; 佐々木 正洋*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 10, p.509 - 512, 2012/09
Si(110)-162再構成表面は、規則的な凹凸が非常に広範囲に渡って続く特異な1次元構造を有するため、低次元ナノ構造創製のテンプレート表面としての応用が期待される。本研究では、表面温度や蒸着量を制御しながらGeを真空蒸着することで、Geのクラスター化やナノドット化の様子を走査トンネル顕微鏡を用いて計測した。その結果、表面温度を上げるとGeのクラスターサイズが大きくなり、600C以上で加熱することでGeナノドットが形成された。また、ナノドットが形成されることで基板の構造が変化しており、基板にひずみが生じている可能性がある。今後基板のストレス計測などを行い、ナノドット形成過程をより詳細に検討する。
深谷 有喜; 久保 敬祐*; 平原 徹*; 山崎 詩郎*; Choi, W. H.*; Yeom, H. W.*; 河裾 厚男; 長谷川 修司*; 松田 巌*
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 10, p.310 - 314, 2012/07
Si(111)--Ag表面は、典型的な二次元金属系として精力的に研究されている。この表面上に微量の貴金属又はアルカリ金属原子を吸着させると、表面電気伝導度の急激な上昇に伴い、超構造が発現する。冶金学的見地から、この超構造は、二次元電子化合物として興味が持たれている。本研究では、反射高速陽電子回折(RHEPD),角度分解光電子分光(ARPES),走査型トンネル顕微鏡(STM)を用いて、AuとAg原子吸着による超構造の原子配置と電子状態を調べた。ARPESとSTMの測定から、異なったAuとAgの組成比を持つと似た電子状態を形成していることがわかった。RHEPDによる構造解析から、AuとAgの組成比が異なっても、ほぼ同一の原子配置をとることがわかった。