検索対象:     
報告書番号:
※ 半角英数字
 年 ~ 
 年
検索結果: 379 件中 1件目~20件目を表示

発表形式

Initialising ...

選択項目を絞り込む

掲載資料名

Initialising ...

発表会議名

Initialising ...

筆頭著者名

Initialising ...

キーワード

Initialising ...

使用言語

Initialising ...

発行年

Initialising ...

開催年

Initialising ...

選択した検索結果をダウンロード

論文

Prediction of stability constants for novel chelates design in minor actinides partitioning over lanthanides using density functional theory calculation

金子 政志; 佐々木 祐二; 和田 恵梨子*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 50(10), p.1765 - 1769, 2021/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

密度汎関数計算を用いて、マイナーアクチノイドとランタノイドの新規分離試薬の分子設計に向けて水溶液中におけるEu$$^{3+}$$及びAm$$^{3+}$$錯体の安定度定数を予想した。実験値の安定度定数の対数と計算した錯生成エンタルピーは、一次の決定係数R$$^{2}$$ $$>$$ 0.98で相関した。さらに、新規キレート配位子の安定度定数の予測を試み、ジエチレントリアミン五酢酸キレート配位子の誘導体が、酸性条件での使用やAm$$^{3+}$$分離性能の観点から有用であることが示唆された。

論文

Development of MA separation process with TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P for an advanced reprocessing

堀内 勇輔; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 木田 福香*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.237 - 244, 2021/10

抽出クロマトグラフィ法を採用した高レベル放射性廃液からのMA分離技術の構築のためにTEHDGA吸着材の適用性をバッチ式吸着およびカラム試験により評価した。バッチ式吸着試験の結果より、TEHDGA吸着材はTODGA吸着材と比較すると核分裂生成物の除染性能が優れていることが確認された。さらにカラム試験の結果より、TEHDGA吸着材から希土類元素の全量溶離が確認されたためTEHDGAは吸着材としても性能は十分に発揮され、プロセスへの適用が期待できる。

報告書

MA回収プロセスにおける物質移動係数評価試験; 単一液滴法を用いた評価

坂本 淳志; 木部 智*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 松村 達郎

JAEA-Research 2021-003, 30 Pages, 2021/06

JAEA-Research-2021-003.pdf:1.81MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、使用済核燃料溶解液中からマイナーアクチノイド(以下、「MA」という)を回収するプロセスの一つとして、SELECTプロセスの適用が検討されている。SELECTプロセスでは従来から用いられてきたリン(P)系の抽出剤ではなく、炭素(C),水素(H),酸素(O),窒素(N)といった非リン系のみで構成される新たな抽出剤を開発し、その適用検討を進めているところである。その中でMA・ランタノイド(以下、「Ln」という)を一括回収するための抽出剤として$$N,N,N',N'$$-tetradodecyldiglycolamide(テトラドデシルジグリコールアミド(以下、「TDdDGA」という))、MA/Lnを相互分離するための抽出剤として$$N,N,N',N',N",N"$$-hexaoctylnitrilotriacetamide(ヘキサオクチルNTAアミド(以下、「HONTA」という))、Am/Cmを相互分離するための抽出剤としてAlkyl diamide amine(アルキルジアミドアミン(ADAAM))を用いたフローシートの構築を進めている。本試験では、SELECTプロセスにおいてラフィネート中からMA及びLnを回収するためのTDdDGA及びHONTAを対象に、フローシートを構築する上で必要となる物質移動係数の取得を単一液滴法により進めた。単一液滴法により物質移動係数を評価するに当たっては、あらかじめ装置の形状変更等の改良を重ねた上で試験的な評価を実施し、既報値と同様な物質移動係数値が得られることを確認した。また、取得したTDdDGAの物質移動係数を用いることで、これまでにmixer-settlers(ミキサセトラ(MS))やcentrifugal contactors(遠心抽出器(CC))を用いて実施してきた連続多段試験結果の妥当性についても評価することがdできた。さらに、HONTAに関しても評価を行い、10$$^{-6}$$m/s以下の低い物質移動係数を有することが明らかとなった。

論文

Density functional modeling of Am$$^{3+}$$/Eu$$^{3+}$$ selectivity with diethylenetriaminepentaacetic acid and its bisamide chelates.

金子 政志; 佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(5), p.515 - 526, 2021/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:42.23(Nuclear Science & Technology)

マイナーアクチノイドの分離変換技術開発で重要であるAm$$^{3+}$$とEu$$^{3+}$$の金属イオン選択性を理解することを目的として、密度汎関数計算をジエチレントリアミン五酢酸(DTPA)及びそのビスアミド(DTPABA)キレート配位子との金属錯体の分子構造及び錯生成反応のモデル化に適用した。構造最適化計算により得られたDTPA及びDTPABAの錯体構造は、既に報告されている単結晶構造を再現した。錯生成反応におけるギブズエネルギー解析の結果、どちらのキレート配位子ともEu$$^{3+}$$イオンよりAm$$^{3+}$$イオンと安定な錯体を生成することが示され、実験結果のAm$$^{3+}$$/Eu$$^{3+}$$選択性と一致した。金属イオンと配位子との化学結合解析の結果、Am$$^{3+}$$の5f軌道とDTPA及びDTPABAの窒素ドナー原子との強い共有結合が、高いAm$$^{3+}$$選択性が発現した一因であることが示唆された。

報告書

窒化物燃料製造用窒素循環精製システム試作機の設計・製作と性能評価(受託研究)

岩佐 龍磨; 高野 公秀

JAEA-Technology 2020-024, 29 Pages, 2021/03

JAEA-Technology-2020-024.pdf:2.33MB

高レベル放射性廃棄物の減容・有害度低減のために、発電炉使用済燃料中に含まれるマイナーアクチノイド(MA)を分離回収し、核変換用燃料に添加して燃焼させる核変換の研究開発が進められている。日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、加速器駆動システムによる核変換用の燃料として、MAを高濃度に含有させた窒化物燃料を研究している。窒化物燃料製造に天然の窒素を用いた場合、$$^{14}$$Nの(n,p)反応によって燃料中に$$^{14}$$Cが蓄積するので、これを避けるために$$^{15}$$Nを高濃度に同位体濃縮した特殊な窒素ガスを用いる必要がある。この窒素ガスは高価なため、実燃料製造では電気炉でのMA酸化物から窒化物への転換時に$$^{15}$$N$$_{2}$$ガス中に生成する一酸化炭素(CO)を除去し、再び電気炉へ供給する窒素循環精製システムの利用が経済性向上の観点から必須となる。本報告書では、まずCO除去ユニットと窒素循環・自動供給ユニットからなる窒素循環精製システムの性能要件を検討した上で、実験室規模の実証試験用試作機の設計を行った後にこれを製作し、全体の性能を評価した。その結果、各ユニットは性能要件を十分に満たしており、今回実証したシステム概念が水素自動添加等の機能を追加することで実燃料の製造に適用可能であることを確認した。

論文

Observation of Eu adsorption band in the CMPO/SiO$$_{2}$$-P column by neutron resonance absorption imaging

宮崎 康典; 渡部 創; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 野村 和則; 甲斐 哲也; Parker, J. D.*

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011073_1 - 011073_7, 2021/03

中性子共鳴吸収イメージングを、抽出クロマトグラフィに使用するマイナーアクチノイド回収用CMPO/SiO$$_{2}$$-Pカラムで形成したEu吸着バンドの観測に適用した。軽水や重水で調製した湿潤カラムと乾燥吸着材を充填した乾燥カラムを比較し、中性子透過を評価した。中性子透過スペクトルから、乾燥カラムは45%、軽水調製カラムは20%、重水調製カラムは40%の中性子透過を確認した。得られた結果から、CMPO/SiO$$_{2}$$-Pカラムに形成したEu吸着バンドを観測するには、重水の使用によって、より鮮明になることを明らかにした。今後、カラム操作による吸着バンドのカラム内移行挙動を明らかにする。

論文

250 kW LBE spallation target for ADS development in J-PARC

佐々 敏信; 斎藤 滋; 大林 寛生; 有吉 玄

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011051_1 - 011051_6, 2021/03

マイナーアクチノイド核変換のための加速器駆動システム(ADS)実現のため、JAEAはJ-PARCに陽子ビーム照射施設の建設を提案している。施設は鉛ビスマス液体合金(LBE)を安全に利用するための技術課題の解決のために計画されている。LBE冷却ADSの運転温度域を包含する陽子・中性子ビーム照射が可能な施設として250kWのLBE核破砕ターゲットを設置する。施設建設に不可欠な酸素濃度制御技術や遠隔操作によるターゲット保守技術、核破砕ターゲット設計などの研究開発が行われており、ターゲットモックアップや材料腐食試験のための大型LBE試験ループが整備されている。最新の250kW鉛ビスマス核破砕ターゲットの開発状況を報告する。

論文

Study on gamma-ray-degradation of adsorbent for low pressure-loss extraction chromatography

宮崎 康典; 佐野 雄一; 岡村 信生; 渡部 雅之; 江夏 昌志*

QST-M-29; QST Takasaki Annual Report 2019, P. 72, 2021/03

放射性廃棄物の減容化及び有害度低減に、使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液から長寿命のマイナーアクチノイドを分離回収する固相分離技術の開発を行っている。特に、大粒径の吸着材をカラム充填することで、分離性能を維持しつつ、分離操作の安全性向上を目指した低圧損抽出クロマトグラフィを進めている。本研究では、HONTA含浸吸着材を0.01M硝酸溶液に浸漬し、$$gamma$$線照射によるHONTAの劣化挙動を調査した。吸収線量0.51MGyの場合では劣化物が2種類であったが、吸収線量の増加によって、e.g. 2.09MGy、劣化物の種類が5種類となった。このうち、2種類は溶媒抽出では見られておらず、抽出クロマトグラフィに特有の劣化物であることが示唆された。今後、硝酸や水が関与する抽出剤の劣化機構を明らかにする。

論文

Systematic comparison of the structure of homoleptic tetradentate N$$_{2}$$O$$_{2}$$-type Schiff base complexes of tetravalent f-elements (M(IV) = Ce, Th, U, Np, and Pu) in solid state and in solution

Radoske, T.*; Kloditz, R.*; Fichter, S.*; M$"a$rz, J.*; Kaden, P.*; Patzschke, M.*; Schmidt, M.*; Stumpf, T.*; Walter, O.*; 池田 篤史

Dalton Transactions (Internet), 49(48), p.17559 - 17570, 2020/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.24(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

A series of tetradentate N$$_{2}$$O$$_{2}$$-type Schiff base complexes with tetravalent 4f- and 5f-block metals, [M(salpn)$$_{2}$$] (H$$_{2}$$salpn = $$N,N'$$-disalicylidene-1,3-diaminopropane; M = Ce, Th, U, Np, and Pu), were prepared to systematically investigate their solid state structure, and their complexation behaviour in solution with the goal to investigate the subtle differences between 4f- and 5f-elements. X-ray diffraction revealed that all investigated metal cations form [M(salpn)$$_{2}$$] complexes. All the complexes show the same ligand arrangement with meridional conformation, amongst which only Ce(IV) exhibits unique behaviour upon crystallisation. [Ce(salpn)$$_{2}$$] crystallises in two less symmetric systems ($$P$$$$bar{1}$$ or $$P$$2$$_{1}$$/$$n$$), whilst all the other [M(salpn)$$_{2}$$] crystallise in a more symmetric orthorhombic system ($$P$$ban). Quantum chemical calculations suggest that the observed structural peculiarity of Ce(IV) stems from the geometrical flexibility due to the more "ionic" nature of bonds to the 4f element. $$^{1}$$H NMR measurements revealed that [M(salpn)$$_{2}$$] forms two different species in solution with and without an additional solvent molecule, where the relative distribution of the two species depends mainly on the ionic radius of the metal centre. Again, Ce(IV) behaves differently from the tetravalent actinides with a higher ratio of the solvent-molecule-coordinated species than the ratio expected from its ionic radius. Hence, this study is successful in observing subtle differences between 4f- ($$i.e.$$ Ce) and 5f-elements (actinides; Th, U, Np, and Pu) both in the solid state and in solution on an analytically distinguishable level, and in relating the observed subtle differences to their electronic structure.

論文

Actinides and transactinides

永目 諭一郎*; 佐藤 哲也; Kratz, J. V.*

Kirk-Othmer Encyclopedia of Chemical Technology (Internet), 52 Pages, 2020/09

本論文では、安定線から遠く離れた重核や新元素の合成、重核の核分裂を含むエキゾチックな核崩壊特性の研究、重アクチニドや超アクチニドの化学的性質の研究など、最近の研究の進展を簡単にまとめた。電磁分離器を用いたin-flight分離後の単一原子検出の実験技術は、新しい重元素の発見に画期的な進展をもたらした。また、一原子ずつ化学反応を行う自動迅速化学分離装置の開発も、超アクチノイドの化学研究の進展に大きく貢献した。最先端の技術を駆使して重アクチノイドや超アクチノイドの製造と化学的特性評価の新境地を開拓する重要な実験を紹介する。これまでのアクチノイド元素と超アクチノイド元素研究と、将来的に重元素の核・化学研究を発展させるためのいくつかの展望を簡単に紹介する。

報告書

電着法を用いたマイナーアクチノイド線源の製作

中村 聡志; 木村 崇弘; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Technology 2020-009, 22 Pages, 2020/08

JAEA-Technology-2020-009.pdf:2.92MB

分離変換技術開発ディビジョンでは、マイナーアクチノイド(MA)核データの検証に資する核分裂反応率について、核分裂計数管を用いた測定を検討している。そのため、核分裂計数管用のMA線源の作製, 定量及び不確かさの評価を行った。電着法を採用して、$$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, $$^{243}$$Am及び$$^{244}$$Cmの4核種について電着量が異なるMA線源を7種類作製した。さらに、同位体希釈法を用いて放射能を定量した$$^{244}$$Cm線源元液から$$^{244}$$Cm作業標準線源を作製し、これを用いて算出した計数効率を適用して各MA線源の放射能を定量した。その結果、作製したMA線源の放射能として、$$^{237}$$Np線源は1461Bq, 2179Bq及び2938Bq、$$^{241}$$Am線源は1.428MBq、$$^{243}$$Am線源は370.5kBq及び89.57kBq並びに$$^{244}$$Cm線源は2.327MBqを得ると共に、不確かさを0.35%(1$$sigma$$)と評価した。本報告書では、MA線源の作製及び定量方法並びに不確かさ評価の過程についてまとめる。

論文

First online operation of TRIGA-TRAP

Grund, J.*; 浅井 雅人; Blaum, K.*; Block, M.*; Chenmarev, S.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Lohse, S.*; 永目 諭一郎*; Nagy, Sz.*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 972, p.164013_1 - 164013_8, 2020/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.08(Instruments & Instrumentation)

ペニングトラップ型質量分析装置TRIGA-TRAPとTRIGA Mainz研究炉との結合に成功した。これにより、炉心近くに設置した$$^{235}$$U標的の中性子核分裂によって生成された短寿命核の高精度質量測定が可能となった。ターゲットチャンバから表面電離イオン源への短寿命核の効率的な輸送のためにエアロゾルガスジェットシステムを使用した。新規イオン光学系および改良型ビームモニタリングシステムを導入するとともに、実験装置のコミッショニングが終了した。表面イオン源の設計、実験装置の効率、および本装置を用いて得られた最初の結果を報告する。

論文

Liquid interfaces related to lanthanide and actinide chemistry studied using vibrational sum frequency generation spectroscopy

日下 良二

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 20, p.28 - 31, 2020/06

Vibrational sum frequency generation (VSFG) spectroscopy offers unique information about the molecular structure at liquid interfaces (gas/liquid, liquid/liquid, and solid/liquid) in the interfacial region, which is as thin as 1 nm. This paper presents some recent VSFG studies on liquid interfaces related to solvent extractions of lanthanide and actinide. In these studies, the organic phase of solvent extractions was excluded to prevent the transfer of lanthanide and actinide from the interface into the organic phase, and their complexes with extractants were attempted to observe at the air/aqueous solution interfaces using VSFG spectroscopy. For the Eu extraction system with the di-(2-ethylhexyl)phosphate (HDEHP) extractant, an interfacial Eu-HDEHP complex was observed, and Eu$$^{3+}$$ existed between HDEHP and water molecules, whereas for U extraction with the tributyl phosphate (TBP) extractant, no U-TBP interfacial complexes were observed. These results suggest that the two ions transfer into the organic phase from the aqueous phase via different phase transfer mechanisms. This paper demonstrates that VSFG spectroscopy is a powerful technique to obtain unique information about liquid interfaces pertaining to lanthanide and actinide chemistry.

論文

Oxygen potential and self-irradiation effects on fuel temperature in Am-MOX

生澤 佳久; 廣岡 瞬; 宇埜 正美*

2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.321 - 327, 2020/05

放射性廃棄物削減の観点からMA-MOX燃料の研究開発が進められている。MA-MOX燃料の開発には、MA添加が照射挙動に及ぼす影響を明らかにすることが不可欠である。AmのMOXへの添加は、燃料温度を評価する上で重要な物性である蒸気圧および熱伝導率に影響を与える。これは、蒸気圧が燃料の再構成に影響を与え、熱伝導率が燃料温度分布に影響を与えるためである。本研究では、これらの物性に着目し、照射挙動解析コードを用いてAmによる照射中の燃料温度への影響を評価した。Am含量率の増加は、熱伝導率を低下させ、酸化物燃料の酸素ポテンシャルを増加させる。Am含量率の増加により、蒸気圧が増加するため、ポア移動速度が速まり、中心空孔径が拡大する。その結果、中心空孔の形成後においては、Am含有が燃料中心温度に及ぼす影響は軽度であった。また、アルファ崩壊による自己照射は、熱伝導率に影響を与えることが知られている。Amは典型的なアルファ放射性核であるため、Am-MOXの燃料温度を評価するためには、自己照射が熱伝導率に及ぼす影響を考慮する必要があり、その影響を評価した。自己照射によって熱伝導率が低下し、Am含有量が増加すると熱伝導率の低下率が加速されるが、温度上昇に伴って回復する。そのため、自己照射による熱伝導率の低下が燃料中心温度に与える影響はわずかであることが分かった。これらの結果は、従来のMOX燃料と同じ条件下でAm-MOX燃料を照射できることを示唆している。

論文

振動和周波発生分光法を用いたランタノイドおよびアクチノイド研究の界面化学への展開

日下 良二

放射化学, (41), p.31 - 33, 2020/03

本解説記事では、2019年日本放射化学会奨励賞の受賞に関わった研究を紹介した。振動和周波発生分光法やこれを用いたランタノイドとアクチノイドの溶媒抽出の界面研究について解説した。

論文

Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:45.02(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。

報告書

高レベル廃液の発熱量評価; 群分離プロセス安全評価のための基礎データ

森田 泰治; 津幡 靖宏

JAEA-Data/Code 2019-015, 45 Pages, 2020/01

JAEA-Data-Code-2019-015.pdf:2.09MB

分離変換技術の一環として開発している群分離プロセスの安全評価のための基礎データとして、群分離のスタート液である高レベル廃液及びマイナーアクチノイド(MA)の分離過程で発生するMAを含む溶液の発熱量, 発熱密度を評価した。燃焼度45GWd/tの軽水炉UO$$_{2}$$燃料からの高レベル廃液の発熱では、核分裂生成物の発熱は冷却期間が長くなるほど小さくなるが、アクチノイドの発熱のほとんどを占めるAm及びCmの発熱量合計値はほとんど変化しないことを示した。Am+Cm+希土類元素溶液やAm+Cm溶液の発熱密度は、濃縮を加えない限り高レベル廃液のそれを超えることはないが、群分離プロセスのコンパクト化のためには溶液の濃縮が必要と考えられ、また、核変換燃料とするためAm+Cm溶液は濃縮が必要であり、濃縮後の溶液の発熱密度は、同濃度のPu溶液のそれの10倍程度となった。このほか、高燃焼度燃料, プルサーマル燃料及びMAリサイクル型の高速炉燃料についても同様に評価し、比較した。

論文

高レベル放射性廃液からの元素分離回収技術「SELECTプロセス」の開発とその展望

松村 達郎

機能材料, 40(1), p.60 - 71, 2020/01

原子力発電所の使用済燃料の長期放射性毒性は、原子力利用における本質的課題である。一つの解決法として、長半減期核種を分離し、短半減期あるいは安定核種に核変換する「分離変換技術」の開発を進めている。重要な開発要素の一つである高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離する溶媒抽出プロセスである「SELECTプロセス」を開発した。この研究開発では、SELECTプロセスを実現するために必要となる新しい抽出剤を開発し、分離プロセスの構成を検討して実高レベル廃液を用いた技術実証を行った。本稿では、これらの背景と開発の現状、各国の状況などを概説した。

論文

A Review of separation processes proposed for advanced fuel cycles based on technology readiness level assessments

Baron, P.*; Cornet, S. M.*; Collins, E. D.*; DeAngelis, G.*; Del Cul, G.*; Fedorov, Y.*; Glatz, J. P.*; Ignatiev, V.*; 井上 正*; Khaperskaya, A.*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103091_1 - 103091_24, 2019/11

 被引用回数:17 パーセンタイル:89.16(Nuclear Science & Technology)

本論文では、将来のクローズド燃料サイクルにおける使用済燃料のための分離プロセスに対する国際的リビューの結果が、技術成熟度評価の結果ととともに示されている。本研究は、ORCD/NEAで組織された燃料リサイクル化学に関する専門家グループによって実施されたものである。本研究の特徴的な点は、分離プロセスを使用済燃料中の分離対象元素(ウラン, ウラン-プルトニウム, マイナーアクチノイド, 発熱性元素等)別の分離階層により区分けして評価したことであり、これに使用済燃料の前処理プロセスの評価を加えている。分離プロセスとしては湿式プロセスと乾式プロセスの両者をカバーしている。

論文

Fm, Md, NoおよびLrの第一イオン化エネルギー; 5f電子充填の実証とアクチノイド系列の確立

佐藤 哲也

化学と工業, 72(10), P. 867, 2019/10

価電子の束縛エネルギーを直接反映する第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)を実験的に求めることで、Z$$leq$$100の重アクチノイド元素の電子配置に関する情報を得ることを試みた。実験には、表面電離イオン化と質量分離を組み合わせたオンライン同位体分離器(ISOL)を用いた。重イオン核反応によって合成した$$^{249}$$Fm(半減期2.6分)、$$^{251}$$Md(4.27分)、$$^{257}$$No(24.5秒)および$$^{256}$$Lr(27秒)をイオン化・分離して、各同位体のイオン化効率を測定し、対象元素のIP$$_1$$を決定した。この結果、原子番号の増加と共に、NoまでIP$$_1$$は単調に増加し、Lrで急激に小さくなる傾向を観測した。これは、5f軌道に順に電子が充填され、Noで準閉殻構造[Rn]7s$$^2$$5f$$^{14}$$をとり、Lrでゆるく束縛された1個の電子を最外殻軌道にもつことに対応する。この構造はランタノイド系列と類似することから、Lrでアクチノイド系列が終わることを初めて実験的に示すことができた。

379 件中 1件目~20件目を表示