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論文

Electronic structure of UTe$$_2$$ studied by photoelectron spectroscopy

藤森 伸一; 川崎 郁斗; 竹田 幸治; 山上 浩志; 仲村 愛*; 本間 佳哉*; 青木 大*

Journal of the Physical Society of Japan, 88(10), p.103701_1 - 103701_5, 2019/10

The electronic structure of the unconventional superconductor $$mathrm{UTe_2}$$ was studied by resonant photoelectron spectroscopy (RPES) and angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES) with soft X-ray synchrotron radiation. The partial $$mathrm{U}~5f$$ density of states of $$mathrm{UTe_2}$$ were imaged by the $$mathrm{U}~4d$$ - $$5f$$ RPES and it was found that the $$mathrm{U}~5f$$ state has an itinerant character, but there exists an incoherent peak due to the strong electron correlation effects. Furthermore, an anomalous admixture of the $$mathrm{U}~5f$$ states into the $$mathrm{Te}~5p$$ bands was observed at a higher binding energy, which cannot be explained by band structure calculations. On the other hand, the band structure of $$mathrm{UTe_2}$$ was obtained by ARPES and its overall band structure were mostly explained by band structure calculations. These results suggest that the $$mathrm{U}~5f$$ states of $$mathrm{UTe_2}$$ have itinerant but strongly-correlated nature with enhanced hybridization with the $$mathrm{Te}~5p$$ states.

論文

$$^{125}$$Te-NMR study on a single crystal of heavy fermion superconductor UTe$$_2$$

徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 服部 泰佑; 比嘉 野乃花; 仲嶺 元輝*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 88(7), p.073701_1 - 073701_4, 2019/07

最近新たに発見された重い電子系超伝導体UTe$$_2$$$$^{125}$$Te-NMRによる研究について報告する。単結晶試料を用い$$^{125}$$Te-NMRのKnight shift $$K$$およびスピン-格子緩和率$$1/T_1$$の測定を行なった。その結果、20K以上の常磁性相において静的および動的帯磁率のどちらもが弱いIsing型の異方性を持つことを確認した。一方、20K以下の低温ではa軸方向に磁場をかけた場合にスピン-スピン緩和率$$1/T_2$$の強い発散が見られることがわかった。このことは低温でa軸方向に強い縦型のスピン揺らぎが発達していることを示唆している。

論文

Time-controlled synthesis of the 3D coordination polymer U(1,2,3-Hbtc)$$_{2}$$ followed by the formation of molecular poly-oxo cluster {$rm U$_{14}$$} containing hemimellitate uranium(IV)

Dufaye, M.*; Martin, N. P.*; Duval, S.*; Volkringer, C.*; 池田 篤史; Loiseau, T.*

RSC Advances (Internet), 9(40), p.22795 - 22804, 2019/07

4価ウラン(U(IV))のヘミメリット酸との配位化合物がアセトン+水溶媒中で2種類合成され、構造同定された。水分量を調整したアセトン溶媒中では、U(IV)の加水分解はゆっくりと起こり、その結果、{$rm U$_{12}$$}$ $や{$rm U$_{14}$$}$ $といった特異なポリオキソ-U(IV)クラスターが生成していることを確認した。

論文

Study on decontamination of steel surface contaminated with uranium hexafluoride by acidic electrolytic water

中山 卓也; 野村 光生; 美田 豊; 米川 仁*; 分枝 美沙子*; 矢板 由美*; 村田 栄一*; 保坂 克美*; 杉杖 典岳

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 8 Pages, 2019/05

金属廃棄物は、放射性廃棄物量最小化の観点から、クリアランスして資源化することが重要である。適用可能な除染技術の中で、金属廃棄物のように、形状・材質が多様であるものに対しては、湿式除染が有効な手法と考えられる。一方、一般的には、湿式除染は、廃液処理から生ずる二次廃棄物量が多くなる傾向がある。本件では、六フッ化ウランで汚染した鋼材をクリアランスするための目標レベル(0.04Bq/cm$$^{2}$$)以下まで除染し、かつ二次廃棄物発生量を最小化することを目標とする。本試験では、除染液の液性に着目し、酸性電解水,塩酸,硫酸,オゾン水を試験した。その結果、酸性電解水は六フッ化ウランで汚染した鋼材の除染液として有効であることがわかった。

論文

Impact of stoichiometry on the mechanism and kinetics of oxidative dissolution of UO$$_{2}$$ induced by H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and $$gamma$$-irradiation

熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*

Journal of Physical Chemistry C, 123(15), p.9919 - 9925, 2019/04

ウランの酸化還元による化学的な変化は環境中のウランの動態を支配する重要な反応であり、特に4価の二酸化ウランが6価のウラニルイオンに酸化され水に溶けだす反応は使用済燃料等の環境中における化学的な安定性を評価する上で重要な反応である。この酸化による二酸化ウランの水への溶出について、二酸化ウランの過定比性の影響を調べるため、過酸化水素および$$gamma$$線照射による反応を調べ、定比のUO$$_{2.0}$$と過定比のUO$$_{2.3}$$との間で反応挙動を比較した。その結果、定比のUO$$_{2.0}$$は酸化還元反応に高い活性を示し、表面の酸化反応は速やかに進み、酸化反応の進展とともに徐々にウランの溶出が加速されることが観測された。一方で、過定比のUO$$_{2.3}$$は反応性は低いものの、酸化反応が生じると速やかにウランが溶出することが分かった。また、過酸化水素による反応と$$gamma$$線照射による反応を比較した結果、ウランの溶出ダイナミクスは酸化剤の濃度に依存して変化することが分かった。そのため、使用済燃料等で想定される放射線による酸化反応を検討する場合、高濃度の酸化剤を用いた試験では、ウランの溶出反応を過小評価する可能性があることを明らかにした。

論文

Application of M$$_{V}$$-edge XANES to determination of U oxidation state in zircon

田中 万也; 高橋 嘉夫*

Geochemical Journal, 53(5), p.329 - 331, 2019/00

本研究では放射線量の異なる天然ジルコン3試料のウランM$$_{V}$$吸収端及びL$$_{III}$$吸収端XANESスペクトルの測定を行った。最も線量が高いジルコン試料中では、M$$_{V}$$吸収端及びL$$_{III}$$吸収端ともにウランが四価であることを示す結果が得られた。残りの2試料は五価ウランの存在の可能性を残しつつも、四価と六価のウランが共存していることが示唆された。本研究は、ウランM$$_{V}$$吸収端XANESを天然試料に適用した初めての論文である。

論文

Mechanism of phase transfer of uranyl ions; A Vibrational sum frequency generation spectroscopy study on solvent extraction in nuclear reprocessing

日下 良二; 渡邉 雅之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(47), p.29588 - 29590, 2018/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.06(Chemistry, Physical)

リン酸トリブチル(TBP)によるウラニルイオン(UO$$_{2}$$$$^{2+}$$)の溶媒抽出のメカニズムを理解することは、使用済核燃料の処理技術および廃棄技術の発展の一助になると考えられる。これまでに水相中のウラニルイオンは、TBPが多く存在する有機相と水相の界面に吸着され、界面でTBPと錯体を形成し、有機相に抽出されると考えられてきた。本研究では、振動和周波数発生(VSFG)分光法を用いることによってウラニル-TBP錯体が界面で形成しないことを示し、硝酸ウラニル(UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$)が、界面を通過した後に有機相においてUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$を形成して抽出が完了することを示唆した。

論文

表面電離型質量分析計に用いられるフィラメントの表面状態のウラン同位体比測定に及ぼす影響

田口 茂郎; 宮内 啓成*; 堀籠 和志; 山本 昌彦; 久野 剛彦

分析化学, 67(11), p.681 - 686, 2018/11

表面電離型質量分析法において、フィラメント中の不純物を放出し、バックグラウンドの影響を最小限に抑えるために、脱ガスは重要な処理方法の1つである。本研究では、通電加熱処理によるタングステンフィラメントの表面変化が、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)測定へ与える影響について調査した。その結果、タングステンフィラメントの通電加熱処理は、フィラメント表面を平滑にする効果があり、試料固着状態の改善効果もあることが判明した。さらに、これに伴い、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)の測定精度も改善された。

論文

Separation technique using column chromatography for safeguards verification analysis of uranium and plutonium in highly-active liquid waste by isotope dilution mass spectrometry

山本 昌彦; 田口 茂郎; 堀籠 和志; 久野 剛彦

Proceeding IAEA Symposium on International Safeguards; Building Future Safeguards Capabilities (Internet), 8 Pages, 2018/11

使用済核燃料再処理施設におけるウラン(U)及びプルトニウム(Pu)の検認は、IAEAの保障措置査察行為として極めて重要である。本研究では、同位体希釈質量分析法(IDMS)による高レベル放射性廃液(HALW)中のU及びPuの保障措置査察検認分析のために、単一カラムによる抽出クロマトグラフィーに基づく分離方法を開発した。HALW中の核分裂性核種(FP)からUとPuを順次分離するための抽出クロマトグラフィーには、市販のTEVA$$^{textregistered}$$樹脂を選択した。試料中のUは、硝酸溶液によってFPからクロマトグラフ分離するとともに、Pu(IV)はTEVA$$^{textregistered}$$樹脂上に吸着させた。その後、PuはPu(III)に還元することで樹脂上から溶離した。この方法によるU, Puの回収率,除染係数は分離後に実施するIDMSに必要十分なレベルであった。また、FP除去後のカラムの放射線量は、バックグラウンドレベルにまで低下した。本分離法を用いたIDMSの分析結果は従来の分離法による結果と良好に一致した。本法は従来法と比べて簡便かつ迅速に分離操作を行うことができ、IAEA/日本オンサイト分析所へ適用可能と考えられる。

論文

核不拡散・核セキュリティに利用される微量分析技術

江坂 文孝

ぶんせき, 2018(10), p.408 - 411, 2018/10

本報告では、核物質粒子の探知技術、質量分析を用いたウランやプルトニウムの同位体比分析技術、さらに精製年代測定技術などの最新の研究成果をデータを示しながら紹介する。これらの分析技術は、核不拡散のための微量分析技術に役立てられている。

論文

The Role of surface-bound hydroxyl radicals in the reaction between H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and UO$$_{2}$$

Fidalgo, A. B.*; 熊谷 友多; Jonsson, M.*

Journal of Coordination Chemistry, 71(11-13), p.1799 - 1807, 2018/07

二酸化ウランは水中では表面から酸化され、徐々に溶出する。放射線環境下では、水の放射線分解で生じる過酸化水素が二酸化ウランを速やかに酸化するため、溶出が促進される。この過酸化水素による二酸化ウランの酸化反応においては、過酸化水素がウランを酸化せずに分解する副反応が生じることが知られていたが、その反応スキームは分かっていなかった。そこで、この二酸化ウランと過酸化水素の反応について、ウランが酸化された後に速やかに溶出する溶液条件において、過酸化水素濃度に対する依存性を調べた。その結果、過酸化水素の濃度が高くなるにつれて、反応速度定数が下がり、ウランの溶出収率も低くなることが観測された。これは、表面に反応中間体が蓄積され、反応が阻害されたことを示唆する。本研究で用いたウランの溶出が促進される溶液条件では、酸化されたウランが表面に蓄積されることは考えにくいことから、この反応挙動の変化は表面ヒドロキシルラジカルの蓄積による現象であると推定した。

論文

Magnetization, specific heat, $$^{17}$$O NMR, and $$^{237}$$Np M$"o$ssbauer study of U$$_{0.15}$$Np$$_{0.85}$$O$$_2$$

Martel, L.*; Hen, A.*; 徳永 陽; Kinnart, F.*; Magnani, N.*; Colineau, E.*; Griveau, J.-C.*; Caciuffo, R.*

Physical Review B, 98(1), p.014410_1 - 014410_8, 2018/07

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

U$$_{0.15}$$Np$$_{0.85}$$O$$_2$$混晶系化合物の磁気,電子状態を磁化,比熱,核磁気共鳴,メスバウアーの各手法を用いて行った。同化合物はT$$_{N}$$=17Kで反強磁性に転移する。異なる測定手法を複合的に用いることで、(1)空間的に変調した磁気モーメント、(2)微小なNpモーメントの出現、7.4Kでの比熱の異常などが明らかになった。本結果をもとにUO$$_2$$とNpO$$_2$$の特性について議論する。

論文

Odd-parity electronic multipolar ordering in URu$$_2$$Si$$_2$$; Conclusions from Si and Ru NMR measurements

神戸 振作; 徳永 陽; 酒井 宏典; 服部 泰佑; 比嘉 野乃花; 松田 達磨*; 芳賀 芳範; Walstedt, R. E.*; 播磨 尚朝*

Physical Review B, 97(23), p.235142_1 - 235142_10, 2018/06

AA2018-0180.pdf:1.09MB

 被引用回数:4 パーセンタイル:25.37(Materials Science, Multidisciplinary)

We report $$^{29}$$Si and $$^{101}$$Ru NMR measurements on high-quality, single-crystal URu$$_2$$Si$$_2$$ samples with a residual resistivity ratio RRR$$sim$$70. Our results show that the Si and Ru sites exhibit 4-fold electronic symmetry around the $$c$$-axis in the hidden-order state. A previously observed 2-fold contribution of Si NMR linewidth is concluded to be due to extrinsic magnetic centers. Since the U and Si sites are aligned along the $$c$$-axis, we conclude further that the electronic state shows 4-fold symmetry around the U site below the hidden-order transition. From this observed local symmetry, possible space groups for the hidden-order state are $$P4/nnc$$ or $$I4/m$$, based on group theoretical considerations. Since the order vector is considered to be $$Q=(001)$$, the hidden-order state is then found to be $$P4/nnc$$ with rank 5 odd-parity, i.e. electric dotriacontapolar order.

論文

Safety and economics of uranium utilization for nuclear power generation

深谷 裕司

Uranium; Safety, Resources, Separation and Thermodynamic Calculation, p.22 - 48, 2018/05

原子力発電に関する安全で経済的なウラン利用について調査及び議論をした。持続的な原子力発電を行うには、ウラン資源は豊富である必要がある。ウラン資源枯渇の観点からはプルトニウムを増殖する高速増殖炉が開発されているが、商用炉として普及するまでには至っていない。増殖により無尽蔵なプルトニウム資源を得る代わりに、その高速スペクトルにより固有の安全性が弱まるといわれている。具体的な高速増殖炉設計に関する調査の結果、固有の安全性と増殖性能はトレードオフの関係にあることが分かった。ウラン資源の量と発電原価について調査した。その結果、海水ウランを用いれば半永久的なエネルギー供給が合理的な発電原価で可能であるとの結論に至った。それに加えて、放射性廃棄物による環境負荷の観点から、高速増殖炉の利点といわれる分離・変換の意義について議論した。

論文

ウラン含有ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成29年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2018/04

ガラス固化体に含まれるウランの化学状態を把握するため、ガラス固化体のガラス原料となるホウケイ酸ガラス粉末へウラン化合物を添加して加熱溶融し、ウラン含有ホウケイ酸ガラス試料を作製した。作製したウラン含有ガラス試料を対象に、放射光XAFS測定によりウランの原子価を評価した。その結果、酸素共存下で溶融したホウケイ酸ガラス中に含まれるウランの原子価は6価であり、水素ガス共存下で溶融するとウランが還元することを確認した。

報告書

ウランと環境研究プラットフォーム構想; ウランと環境研究懇話会

中山 卓也; 八木 直人; 佐藤 和彦; 日野田 晋吾; 中桐 俊男; 森本 靖之; 梅澤 克洋; 杉杖 典岳

JAEA-Review 2018-005, 163 Pages, 2018/03

JAEA-Review-2018-005.pdf:72.95MB

人形峠環境技術センターでは、2016年12月21日に、今後の事業計画案として「ウランと環境研究プラットフォーム」構想を公表した。この構想は人形峠環境技術センターの施設の廃止措置を着実に進めるために必要な、ウランと環境をテーマとした研究開発を通じ、地域・国際社会への貢献を目指すものである。この構想を進めるにあたって、研究開発活動の効率化・活性化、研究活動を通じた地域共生、研究活動の安全・安心等の視点から、立地地域住民および外部の専門家等による、事業計画案への意見・提言を頂き、研究開発の信頼性・透明性を確保するため、「ウランと環境研究懇話会」を設置した。「ウランと環境研究懇話会」は、2017年6月から12月にかけて、5回開催し、「ウランと環境研究懇話会としての認識のまとめ」が取りまとめられた。また、この懇話会で頂いた意見・提言を「ウランと環境研究懇話会での意見・提言等の概要」として取りまとめられた。

論文

IAEA低濃縮ウランバンク; 国際管理構想の実現に向けて

玉井 広史; 田崎 真樹子; 須田 一則

日本原子力学会誌, 60(1), p.25 - 29, 2018/01

IAEAが低濃縮ウランの貯蔵・供給を管理する構想が実現の運びとなった。このIAEA低濃縮ウランバンクは、機微技術の拡散に加え今世紀に入ってテロリストによる悪用の懸念の増大を受け、核燃料の供給保証によって濃縮・再処理に係る技術開発のインセンティブを下げることを目指した様々な構想の一つであり、IAEAの場における議論を通じて核燃料供給及びバンクサイトの要件が規定され、2018年には正式に運用を開始する予定である。本構想の経緯、意義、今後の動向を紹介する。

論文

XAFS測定によるホウケイ酸ガラス中のウラン化学状態評価

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Photon Factory Activity Report 2017, 2 Pages, 2018/00

本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含有させたウランの化学状態を把握するため、ウラン含有ガラス試料のXAFS測定を実施した把握することを目的に実施した。アルゴン-酸素混合ガス掃気条件で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランは、原料ガラス成分のSi/Bモル比を多少変動しても6価状態にある。また、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランが還元されるものの、一部はUO$$_{2}$$としてガラス相から析出する可能性がある。

論文

Reaction of hydrogen peroxide with uranium zirconium oxide solid solution; Zirconium hinders oxidative uranium dissolution

熊谷 友多; 高野 公秀; 渡邉 雅之

Journal of Nuclear Materials, 497, p.54 - 59, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン・ジルコニウム酸化物固溶体[(U,Zr)O$$_{2}$$]のH$$_{2}$$O$$_{2}$$との反応についての理解は、(U,Zr)O$$_{2}$$組成を持つ溶融燃料の放射線環境下での劣化を評価するためには不可欠である。そこで、(U,Zr)O$$_{2}$$粉末試料を用いて、H$$_{2}$$O$$_{2}$$によるUの溶出を調べた。H$$_{2}$$O$$_{2}$$反応量に対するU溶出の収率を測定した結果、(U,Zr)O$$_{2}$$のU溶出収率はUO$$_{2}$$と比べて著しく低いことが明らかになった。そのメカニズムを調べるため、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応によるO$$_{2}$$の発生を測定したところ、O$$_{2}$$発生量とH$$_{2}$$O$$_{2}$$消費量は1:2の比であり、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の不均化反応の化学量論と一致した。この結果から、(U,Zr)O$$_{2}$$のH$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解が抑制された理由は、不均化反応への触媒活性と考えられる。さらに、同時に行った(U,Zr)O$$_{2}$$のラマン分光分析の結果も触媒的不均化反応を支持しており、これらの結果から、H$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解反応に対して、(U,Zr)O$$_{2}$$はUO$$_{2}$$よりもはるかに安定であることが明らかになった。

論文

廃棄物ドラム缶のウラン量を短時間で精度良く定量できる革新的アクティブ中性子非破壊測定技術; 高速中性子直接問いかけ法の実用化

大図 章; 米田 政夫; 呉田 昌俊; 中塚 嘉明; 中島 伸一

日本原子力学会誌, 59(12), p.700 - 704, 2017/12

ウラン廃棄物ドラム缶内のウラン量を定量する従来の非破壊測定法では、内容物の種類やウランの偏在に起因する測定誤差の大きさが問題となるケースや、さらに長時間の測定時間が必要となる測定上の問題がある。このような問題を解決する高速中性子直接問いかけ法というアクティブ中性子非破壊測定法を開発し、実廃棄物ドラム缶のウラン定量に実用化することができた。本報では、本測定法を概説するとともに今後の展望について解説する。

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