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論文

$$gamma$$-radiation and H$$_{2}$$O$$_{2}$$ induced oxidative dissolution of uranium(IV) oxide in aqueous solution containing phthalic acid

熊谷 友多; Jonsson, M.*

Dalton Transactions (Internet), 49(6), p.1907 - 1914, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

使用済核燃料を直接地層処分した場合には、放射線に起因する化学反応によって使用済核燃料の母材である二酸化ウランが6価ウランに酸化され、その結果ウラニルイオンとして水に溶け出す。この溶解反応の速度は地下水成分に影響される。深地層環境においても地下水には有機物が含まれることから、二酸化ウランへの吸着が考えられる有機酸の影響を研究した。本研究では、フタル酸を用いて二酸化ウランへの吸着挙動を調べ、フタル酸が吸着した二酸化ウランの溶解挙動を調べた。その結果、フタル酸は二酸化ウランに強く吸着されるが、放射線の模擬として過酸化水素を用いた反応では、ウランの溶解挙動は炭酸塩水溶液と同等であった。この結果から、吸着フタル酸は二酸化ウランの表面で生じる酸化還元反応にはほとんど影響を与えないことが分かった。一方で、放射線照射による二酸化ウランの溶解反応は、フタル酸水溶液中では抑制された。この結果から、水の放射線分解で生じるラジカル種は水溶液中でフタル酸と反応し、二酸化ウランの酸化が進みにくくなることが示唆される。

論文

XAFS測定による模擬廃棄物ガラスの化学状態評価

永井 崇之; 下山 巖; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 有馬 立身*

Photon Factory Activity Report 2019 (Internet), 3 Pages, 2020/00

模擬HAWやガラス原料にU化合物を添加してU含有模擬廃棄物ガラスを作製し、U等の化学状態を硬X線領域のXAFS測定により評価した。その結果、U含有ガラスとU添加無ガラスのXAFS測定結果を比較し、廃棄物成分のCeの原子価がU共存により酸化する傾向を確認した。また、ラマン分光測定でガラス組成や作製条件によってSi-O構造が異なることから、軟X線領域のSiのK吸収端XAFS測定を試みた結果、Siの局所構造が組成によって僅かながら変化することを確認した。

論文

Electronic structure of UTe$$_2$$ studied by photoelectron spectroscopy

藤森 伸一; 川崎 郁斗; 竹田 幸治; 山上 浩志; 仲村 愛*; 本間 佳哉*; 青木 大*

Journal of the Physical Society of Japan, 88(10), p.103701_1 - 103701_5, 2019/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:16.65(Physics, Multidisciplinary)

The electronic structure of the unconventional superconductor $$mathrm{UTe_2}$$ was studied by resonant photoelectron spectroscopy (RPES) and angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES) with soft X-ray synchrotron radiation. The partial $$mathrm{U}~5f$$ density of states of $$mathrm{UTe_2}$$ were imaged by the $$mathrm{U}~4d$$ - $$5f$$ RPES and it was found that the $$mathrm{U}~5f$$ state has an itinerant character, but there exists an incoherent peak due to the strong electron correlation effects. Furthermore, an anomalous admixture of the $$mathrm{U}~5f$$ states into the $$mathrm{Te}~5p$$ bands was observed at a higher binding energy, which cannot be explained by band structure calculations. On the other hand, the band structure of $$mathrm{UTe_2}$$ was obtained by ARPES and its overall band structure were mostly explained by band structure calculations. These results suggest that the $$mathrm{U}~5f$$ states of $$mathrm{UTe_2}$$ have itinerant but strongly-correlated nature with enhanced hybridization with the $$mathrm{Te}~5p$$ states.

論文

$$^{125}$$Te-NMR study on a single crystal of heavy fermion superconductor UTe$$_2$$

徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 服部 泰佑; 比嘉 野乃花; 仲嶺 元輝*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 88(7), p.073701_1 - 073701_4, 2019/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:4.14(Physics, Multidisciplinary)

最近新たに発見された重い電子系超伝導体UTe$$_2$$$$^{125}$$Te-NMRによる研究について報告する。単結晶試料を用い$$^{125}$$Te-NMRのKnight shift $$K$$およびスピン-格子緩和率$$1/T_1$$の測定を行なった。その結果、20K以上の常磁性相において静的および動的帯磁率のどちらもが弱いIsing型の異方性を持つことを確認した。一方、20K以下の低温ではa軸方向に磁場をかけた場合にスピン-スピン緩和率$$1/T_2$$の強い発散が見られることがわかった。このことは低温でa軸方向に強い縦型のスピン揺らぎが発達していることを示唆している。

論文

Time-controlled synthesis of the 3D coordination polymer U(1,2,3-Hbtc)$$_{2}$$ followed by the formation of molecular poly-oxo cluster {$rm U$_{14}$$} containing hemimellitate uranium(IV)

Dufaye, M.*; Martin, N. P.*; Duval, S.*; Volkringer, C.*; 池田 篤史; Loiseau, T.*

RSC Advances (Internet), 9(40), p.22795 - 22804, 2019/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:46.97(Chemistry, Multidisciplinary)

4価ウラン(U(IV))のヘミメリット酸との配位化合物がアセトン+水溶媒中で2種類合成され、構造同定された。水分量を調整したアセトン溶媒中では、U(IV)の加水分解はゆっくりと起こり、その結果、{$rm U$_{12}$$}$ $や{$rm U$_{14}$$}$ $といった特異なポリオキソ-U(IV)クラスターが生成していることを確認した。

論文

ウラン含有模擬廃棄物ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩

「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(平成30年度)(CD-ROM), P. 20181080_1, 2019/06

本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含まれる鉄(Fe)が2価と3価の混在状態を示す点に着目し、Feを共存させたガラス原料へウラン(U)を添加溶融し、ガラス中のU化学状態を放射光XAFS測定により評価した。Feを共存させたガラス中のUは、還元雰囲気での溶融処理後もガラス相内に4価状態で存在することを確認した。

論文

Study on decontamination of steel surface contaminated with uranium hexafluoride by acidic electrolytic water

中山 卓也; 野村 光生; 美田 豊; 米川 仁*; 分枝 美沙子*; 矢板 由美*; 村田 栄一*; 保坂 克美*; 杉杖 典岳

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 8 Pages, 2019/05

金属廃棄物は、放射性廃棄物量最小化の観点から、クリアランスして資源化することが重要である。適用可能な除染技術の中で、金属廃棄物のように、形状・材質が多様であるものに対しては、湿式除染が有効な手法と考えられる。一方、一般的には、湿式除染は、廃液処理から生ずる二次廃棄物量が多くなる傾向がある。本件では、六フッ化ウランで汚染した鋼材をクリアランスするための目標レベル(0.04Bq/cm$$^{2}$$)以下まで除染し、かつ二次廃棄物発生量を最小化することを目標とする。本試験では、除染液の液性に着目し、酸性電解水,塩酸,硫酸,オゾン水を試験した。その結果、酸性電解水は六フッ化ウランで汚染した鋼材の除染液として有効であることがわかった。

論文

第61回放射線化学討論会; 二酸化ウランの酸化的溶解反応に対する過酸化水素の濃度効果

熊谷 友多

放射線化学(インターネット), (107), p.77 - 78, 2019/04

過酷事故および直接地層処分における核燃料の化学変化を理解する基礎として、二酸化ウランの水溶液中での酸化的溶解反応を調べた。この反応は、使用済核燃料から発される放射線が周囲の水を分解し、過酸化水素などの酸化剤を発生されることから始まる。この酸化剤が二酸化ウランの表面を水溶性の高い6価の状態とすることで、核燃料の母材である二酸化ウランが溶解する。本研究では、この酸化と溶解の反応過程において、過酸化水素の反応が二酸化ウランの表面に反応中間体を形成する可能性を調べた。そのために、反応過程における過酸化水素濃度の減少とウラン濃度の増加を時間分解で測定した。その結果、過酸化水素を高濃度にすることで、二酸化ウラン表面での過酸化水素の分解が活性化されること、一方で反応速度が低下することが分かった。これらの結果は、二酸化ウランの表面の反応性の変化を示しており、反応中間体が表面に蓄積されることを示唆する。

論文

Impact of stoichiometry on the mechanism and kinetics of oxidative dissolution of UO$$_{2}$$ induced by H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and $$gamma$$-irradiation

熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*

Journal of Physical Chemistry C, 123(15), p.9919 - 9925, 2019/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:33.88(Chemistry, Physical)

ウランの酸化還元による化学的な変化は環境中のウランの動態を支配する重要な反応であり、特に4価の二酸化ウランが6価のウラニルイオンに酸化され水に溶けだす反応は使用済燃料等の環境中における化学的な安定性を評価する上で重要な反応である。この酸化による二酸化ウランの水への溶出について、二酸化ウランの過定比性の影響を調べるため、過酸化水素および$$gamma$$線照射による反応を調べ、定比のUO$$_{2.0}$$と過定比のUO$$_{2.3}$$との間で反応挙動を比較した。その結果、定比のUO$$_{2.0}$$は酸化還元反応に高い活性を示し、表面の酸化反応は速やかに進み、酸化反応の進展とともに徐々にウランの溶出が加速されることが観測された。一方で、過定比のUO$$_{2.3}$$は反応性は低いものの、酸化反応が生じると速やかにウランが溶出することが分かった。また、過酸化水素による反応と$$gamma$$線照射による反応を比較した結果、ウランの溶出ダイナミクスは酸化剤の濃度に依存して変化することが分かった。そのため、使用済燃料等で想定される放射線による酸化反応を検討する場合、高濃度の酸化剤を用いた試験では、ウランの溶出反応を過小評価する可能性があることを明らかにした。

論文

Application of M$$_{V}$$-edge XANES to determination of U oxidation state in zircon

田中 万也; 高橋 嘉夫*

Geochemical Journal, 53(5), p.329 - 331, 2019/00

 被引用回数:0

本研究では放射線量の異なる天然ジルコン3試料のウランM$$_{V}$$吸収端及びL$$_{III}$$吸収端XANESスペクトルの測定を行った。最も線量が高いジルコン試料中では、M$$_{V}$$吸収端及びL$$_{III}$$吸収端ともにウランが四価であることを示す結果が得られた。残りの2試料は五価ウランの存在の可能性を残しつつも、四価と六価のウランが共存していることが示唆された。本研究は、ウランM$$_{V}$$吸収端XANESを天然試料に適用した初めての論文である。

論文

XAFS測定によるホウケイ酸ガラス中のウラン化学状態評価

永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Photon Factory Activity Report 2018 (Internet), 2 Pages, 2019/00

Feを含むガラス原料を用いてウラン含有ガラス試料を作製し、UとFeの化学状態を評価した。その結果、アルゴンー酸素混合ガス掃気の酸化性雰囲気で作製した場合、Feの共存による影響はなく、6価状態でガラス中に存在することを確認した。一方、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で作製した場合、Feが共存すると還元されたUが4価状態でガラス相に存在することを確認した。

論文

Mechanism of phase transfer of uranyl ions; A Vibrational sum frequency generation spectroscopy study on solvent extraction in nuclear reprocessing

日下 良二; 渡邉 雅之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(47), p.29588 - 29590, 2018/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:32.45(Chemistry, Physical)

リン酸トリブチル(TBP)によるウラニルイオン(UO$$_{2}$$$$^{2+}$$)の溶媒抽出のメカニズムを理解することは、使用済核燃料の処理技術および廃棄技術の発展の一助になると考えられる。これまでに水相中のウラニルイオンは、TBPが多く存在する有機相と水相の界面に吸着され、界面でTBPと錯体を形成し、有機相に抽出されると考えられてきた。本研究では、振動和周波数発生(VSFG)分光法を用いることによってウラニル-TBP錯体が界面で形成しないことを示し、硝酸ウラニル(UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$)が、界面を通過した後に有機相においてUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$を形成して抽出が完了することを示唆した。

論文

表面電離型質量分析計に用いられるフィラメントの表面状態のウラン同位体比測定に及ぼす影響

田口 茂郎; 宮内 啓成*; 堀籠 和志; 山本 昌彦; 久野 剛彦

分析化学, 67(11), p.681 - 686, 2018/11

表面電離型質量分析法において、フィラメント中の不純物を放出し、バックグラウンドの影響を最小限に抑えるために、脱ガスは重要な処理方法の1つである。本研究では、通電加熱処理によるタングステンフィラメントの表面変化が、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)測定へ与える影響について調査した。その結果、タングステンフィラメントの通電加熱処理は、フィラメント表面を平滑にする効果があり、試料固着状態の改善効果もあることが判明した。さらに、これに伴い、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)の測定精度も改善された。

論文

Separation technique using column chromatography for safeguards verification analysis of uranium and plutonium in highly-active liquid waste by isotope dilution mass spectrometry

山本 昌彦; 田口 茂郎; 堀籠 和志; 久野 剛彦

Proceeding IAEA Symposium on International Safeguards; Building Future Safeguards Capabilities (Internet), 8 Pages, 2018/11

使用済核燃料再処理施設におけるウラン(U)及びプルトニウム(Pu)の検認は、IAEAの保障措置査察行為として極めて重要である。本研究では、同位体希釈質量分析法(IDMS)による高レベル放射性廃液(HALW)中のU及びPuの保障措置査察検認分析のために、単一カラムによる抽出クロマトグラフィーに基づく分離方法を開発した。HALW中の核分裂性核種(FP)からUとPuを順次分離するための抽出クロマトグラフィーには、市販のTEVA$$^{textregistered}$$樹脂を選択した。試料中のUは、硝酸溶液によってFPからクロマトグラフ分離するとともに、Pu(IV)はTEVA$$^{textregistered}$$樹脂上に吸着させた。その後、PuはPu(III)に還元することで樹脂上から溶離した。この方法によるU, Puの回収率,除染係数は分離後に実施するIDMSに必要十分なレベルであった。また、FP除去後のカラムの放射線量は、バックグラウンドレベルにまで低下した。本分離法を用いたIDMSの分析結果は従来の分離法による結果と良好に一致した。本法は従来法と比べて簡便かつ迅速に分離操作を行うことができ、IAEA/日本オンサイト分析所へ適用可能と考えられる。

論文

核不拡散・核セキュリティに利用される微量分析技術

江坂 文孝

ぶんせき, 2018(10), p.408 - 411, 2018/10

本報告では、核物質粒子の探知技術、質量分析を用いたウランやプルトニウムの同位体比分析技術、さらに精製年代測定技術などの最新の研究成果をデータを示しながら紹介する。これらの分析技術は、核不拡散のための微量分析技術に役立てられている。

論文

The Role of surface-bound hydroxyl radicals in the reaction between H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and UO$$_{2}$$

Fidalgo, A. B.*; 熊谷 友多; Jonsson, M.*

Journal of Coordination Chemistry, 71(11-13), p.1799 - 1807, 2018/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:15.78(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

二酸化ウランは水中では表面から酸化され、徐々に溶出する。放射線環境下では、水の放射線分解で生じる過酸化水素が二酸化ウランを速やかに酸化するため、溶出が促進される。この過酸化水素による二酸化ウランの酸化反応においては、過酸化水素がウランを酸化せずに分解する副反応が生じることが知られていたが、その反応スキームは分かっていなかった。そこで、この二酸化ウランと過酸化水素の反応について、ウランが酸化された後に速やかに溶出する溶液条件において、過酸化水素濃度に対する依存性を調べた。その結果、過酸化水素の濃度が高くなるにつれて、反応速度定数が下がり、ウランの溶出収率も低くなることが観測された。これは、表面に反応中間体が蓄積され、反応が阻害されたことを示唆する。本研究で用いたウランの溶出が促進される溶液条件では、酸化されたウランが表面に蓄積されることは考えにくいことから、この反応挙動の変化は表面ヒドロキシルラジカルの蓄積による現象であると推定した。

論文

Magnetization, specific heat, $$^{17}$$O NMR, and $$^{237}$$Np M$"o$ssbauer study of U$$_{0.15}$$Np$$_{0.85}$$O$$_2$$

Martel, L.*; Hen, A.*; 徳永 陽; Kinnart, F.*; Magnani, N.*; Colineau, E.*; Griveau, J.-C.*; Caciuffo, R.*

Physical Review B, 98(1), p.014410_1 - 014410_8, 2018/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

U$$_{0.15}$$Np$$_{0.85}$$O$$_2$$混晶系化合物の磁気,電子状態を磁化,比熱,核磁気共鳴,メスバウアーの各手法を用いて行った。同化合物はT$$_{N}$$=17Kで反強磁性に転移する。異なる測定手法を複合的に用いることで、(1)空間的に変調した磁気モーメント、(2)微小なNpモーメントの出現、7.4Kでの比熱の異常などが明らかになった。本結果をもとにUO$$_2$$とNpO$$_2$$の特性について議論する。

論文

Odd-parity electronic multipolar ordering in URu$$_2$$Si$$_2$$; Conclusions from Si and Ru NMR measurements

神戸 振作; 徳永 陽; 酒井 宏典; 服部 泰佑; 比嘉 野乃花; 松田 達磨*; 芳賀 芳範; Walstedt, R. E.*; 播磨 尚朝*

Physical Review B, 97(23), p.235142_1 - 235142_10, 2018/06

AA2018-0180.pdf:1.09MB

 被引用回数:10 パーセンタイル:23.16(Materials Science, Multidisciplinary)

We report $$^{29}$$Si and $$^{101}$$Ru NMR measurements on high-quality, single-crystal URu$$_2$$Si$$_2$$ samples with a residual resistivity ratio RRR$$sim$$70. Our results show that the Si and Ru sites exhibit 4-fold electronic symmetry around the $$c$$-axis in the hidden-order state. A previously observed 2-fold contribution of Si NMR linewidth is concluded to be due to extrinsic magnetic centers. Since the U and Si sites are aligned along the $$c$$-axis, we conclude further that the electronic state shows 4-fold symmetry around the U site below the hidden-order transition. From this observed local symmetry, possible space groups for the hidden-order state are $$P4/nnc$$ or $$I4/m$$, based on group theoretical considerations. Since the order vector is considered to be $$Q=(001)$$, the hidden-order state is then found to be $$P4/nnc$$ with rank 5 odd-parity, i.e. electric dotriacontapolar order.

論文

Safety and economics of uranium utilization for nuclear power generation

深谷 裕司

Uranium; Safety, Resources, Separation and Thermodynamic Calculation, p.22 - 48, 2018/05

原子力発電に関する安全で経済的なウラン利用について調査及び議論をした。持続的な原子力発電を行うには、ウラン資源は豊富である必要がある。ウラン資源枯渇の観点からはプルトニウムを増殖する高速増殖炉が開発されているが、商用炉として普及するまでには至っていない。増殖により無尽蔵なプルトニウム資源を得る代わりに、その高速スペクトルにより固有の安全性が弱まるといわれている。具体的な高速増殖炉設計に関する調査の結果、固有の安全性と増殖性能はトレードオフの関係にあることが分かった。ウラン資源の量と発電原価について調査した。その結果、海水ウランを用いれば半永久的なエネルギー供給が合理的な発電原価で可能であるとの結論に至った。それに加えて、放射性廃棄物による環境負荷の観点から、高速増殖炉の利点といわれる分離・変換の意義について議論した。

論文

ウラン含有ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成29年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2018/04

ガラス固化体に含まれるウランの化学状態を把握するため、ガラス固化体のガラス原料となるホウケイ酸ガラス粉末へウラン化合物を添加して加熱溶融し、ウラン含有ホウケイ酸ガラス試料を作製した。作製したウラン含有ガラス試料を対象に、放射光XAFS測定によりウランの原子価を評価した。その結果、酸素共存下で溶融したホウケイ酸ガラス中に含まれるウランの原子価は6価であり、水素ガス共存下で溶融するとウランが還元することを確認した。

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