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論文

Improvement in automated particle measurement using micromanipulation and large geometry secondary ion mass spectrometry to remove the particle mixing effect of uranium particles

富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 10 Pages, 2025/05

本研究では、大型二次イオン質量分析装置の粒子自動計測機能と粒子マニピュレーション技術を組み合わせることによって、複数のウラン粒子を単一粒子と誤認させるミキシング効果を除去し、より正確に試料内のウラン同位組成の分布を取得する手法を考案した。複数のウラン同位体組成を含む試験試料を作成し、従来法と新法でそれぞれ分析を実施し、結果の比較を行った。従来法はミキシング効果により複数のウラン粒子の同位体組成が平均化された試料内に存在しない誤った結果を多く含んでいたが、新法では粒子マニピュレーションによりミキシング効果を除去することで試料に含まれるウラン同位体組成を正確に取得することに成功した。

論文

Intrinsic low-temperature magnetic properties on ultraclean UTe$$_2$$ with $$T_c$$ = 2.1 K revealed by $$^{125}$$Te NMR

松村 拓輝*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 他13名*

Physical Review B, 111(9), p.094507_1 - 094507_9, 2025/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

To investigate the intrinsic magnetic properties of UTe$$_2$$, we performed $$^{125}$$Te-NMR measurements on the ultra-clean single-crystalline UTe$$_2$$ with superconducting transition temperature $$T_c$$ = 2.1 K and compared the results with those of the $$T_c$$ = 1.6 K sample. The broadening of the linewidth of the NMR spectrum in the a-axis magnetic field and the low-temperature magnetic fluctuations observed in the 1.6 K sample are suppressed in the ultra-clean sample, indicating that such magnetic properties originate from a tiny amount of U deficiency. The present results suggest that the magnetic properties in UTe$$_2$$ are sensitive to the U deficiency. We also observed a peculiar angular dependence of the NMR quantities due to large magnetic anisotropy with the a-axis as the magnetic easy axis.

報告書

廃水処理室の廃止措置実施報告書(その2); 放射線測定編

山本 啓介; 中川 拓哉; 下条 裕人; 木島 惇; 三浦 大矢; 小野瀬 芳彦*; 難波 浩司*; 内田 広明*; 坂本 和彦*; 小野 千佳*; et al.

JAEA-Technology 2024-019, 211 Pages, 2025/02

JAEA-Technology-2024-019.pdf:35.35MB

日本原子力研究開発機構(以下、「JAEA」という。)核燃料サイクル工学研究所旧ウラン濃縮施設は、遠心分離法によるウラン濃縮技術を確立させるための技術開発を本格的に行う目的で建設された施設であり、単機遠心分離機の開発、遠心機材料の開発及び遠心機によるウラン濃縮処理を主に実施したG棟及びG棟に付属するH棟、遠心分離機の小規模カスケード試験を行っていたJ棟、遠心分離機の寿命試験を行っていたL棟、その他ウラン貯蔵施設、廃棄物保管施設、廃水処理施設など複数の施設で構成されていた。これらの施設におけるウラン濃縮技術開発は、開発技術の日本原燃(株)のウラン濃縮工場及びウラン濃縮技術開発センターへの技術移転が完了し、JAEAにおける技術開発の当初の目的が達成されたため、平成13年に終了した。廃水処理室は、昭和51年に建設され、旧ウラン濃縮施設で発生した放射性廃水の処理を行ってきたが、平成20年度に廃水処理室以外の施設に廃水処理設備が整備されて以降は、施設のバックアップ的な位置づけとして維持管理されてきた。さらに、昨今においては、他の施設における廃水処理の実績等からバックアップとしての必要性が無くなり、施設も建設後約48年が経過し、老朽化も進んでいたことから、施設中長期計画に基づき同施設を廃止措置することになり、令和3年11月から令和5年8月に内装設備の解体撤去を行った。本報告は令和5年9月から令和6年3月に行った管理区域解除のための放射線測定に係る実積と関連する知見をまとめたものである。

報告書

廃水処理室の廃止措置実施報告書(その1); 内装設備の解体撤去編

大和田 光宏; 中西 良樹; 室川 聡大; 冨樫 昂太; 斉藤 克則; 野中 一晴; 佐々木 悠; 大森 浩司; 茅根 誠; 安 未翔; et al.

JAEA-Technology 2024-013, 221 Pages, 2025/02

JAEA-Technology-2024-013.pdf:14.98MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)核燃料サイクル工学研究所旧ウラン濃縮施設は、遠心分離法によるウラン濃縮技術を確立させるための技術開発を本格的に行う目的で建設された施設であり、単機遠心分離機の開発、遠心機材料の開発及び遠心機によるウラン濃縮処理を主に実施したG棟及びG棟に付属するH棟、遠心分離機の小規模カスケード試験を行っていたJ棟、遠心分離機の寿命試験を行っていたL棟、その他ウラン貯蔵施設、廃棄物保管施設、廃水処理施設など複数の施設で構成されていた。これらの施設におけるウラン濃縮技術開発は、開発技術の日本原燃(株)のウラン濃縮工場及びウラン濃縮技術開発センターへの技術移転が完了し、JAEAにおける技術開発の当初の目的が達成されたため、平成13年に終了した。廃水処理室は、昭和51年に建設され、旧ウラン濃縮施設で発生した放射性廃水の処理を行ってきたが、平成20年度に廃水処理室以外の施設に廃水処理設備が整備された以降は、施設のバックアップ的な位置づけとして維持管理されてきた。さらに、昨今においては、他の施設における廃水処理の実績等からバックアップとしての必要性がなくなり、施設も建設後約48年が経過し、老朽化も進んでいたことから、施設中長期計画に基づき同施設を廃止措置することになった。本報告は、令和3年11月から令和5年8月に行った管理区域解除のための内装設備解体・撤去に係る作業を通して得られた廃止措置に係る実績と関連する知見をまとめたものである。

論文

Dissolution behavior of U$$_{3}$$O$$_{8}$$, FeUO$$_{4}$$, and UO$$_{2}$$-Zr-stainless steel system samples generated in an oxidative atmosphere in the presence of malonic acid

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 岡本 芳浩; 小林 大志*

Journal of Nuclear Materials, 605, p.155561_1 - 155561_9, 2025/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

The dissolution behavior of UO$$_{2}$$-Zr-SS samples heated under oxidative conditions, along with the single uranium phases formed in the samples (U$$_{3}$$O$$_{8}$$ and FeUO$$_{4}$$), was investigated through static leaching tests using malonic acid. Malonic acid promoted the dissolution of both U$$_{3}$$O$$_{8}$$ and FeUO$$_{4}$$ solid phases owing to complex formation. The uranium concentrations of U$$_{3}$$O$$_{8}$$ and FeUO$$_{4}$$ increased with malonic acid concentration and matched at steady state. In the absence of malonic acid, the U concentration of FeUO$$_{4}$$ was less than its solubility because of uranium adsorption on an iron hydrolysis solid phase. The uranium concentration after long immersion of the UO$$_{2}$$-Zr-SS system samples could be explained by the behavior of U$$_{3}$$O$$_{8}$$ and FeUO$$_{4}$$. In the absence of malonic acid, U concentration decreased owing to adsorption onto the iron solid phase, similar to the behavior of FeUO$$_{4}$$. In contrast, in the presence of malonic acid, U concentration was consistent with that observed for U$$_{3}$$O$$_{8}$$ and FeUO$$_{4}$$.

論文

HERFD-XANESのアクチノイド化学研究への展開とFeUO$$_{4}$$中U(V)の分析事例

蓬田 匠

放射光, 38(1), p.19 - 25, 2025/01

高エネルギー分解能蛍光検出-X線吸収端近傍構造分光(HERFD-XANES)法を用いることで、従来のXANES法よりも詳細にウラン(U)化合物の電子状態を議論できるようになった。我々はHERFD-XANES法を元に、将来的に様々な環境試料中のアクチノイドスペシエーションを行うことで、微量アクチノイド元素の環境中移行挙動の予測に貢献することを目指して研究を進めている。本稿では、これらの応用研究を進める上で基盤となる、マイナーな化学種であるU(V)の電子状態をHERFD-XANESにより明らかにするとともに、XANESのシミュレーションを加えて議論した内容を紹介する。

論文

Chemical interaction of CsOH vapor with UO$$_{2}$$ and Fe-Zr melt

中島 邦久; 高野 公秀

Journal of Nuclear Science and Technology, 62(1), p.78 - 85, 2025/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:51.66(Nuclear Science & Technology)

1Fでは、シビアアクシデント解析コードを用いた解析や汚染水からの逆解析により相当量のCsが炉内にまだ残っていると推定されている。そのため、炉心領域で想定されるCs蒸気とUO$$_{2}$$あるいはFe-Zr融体との化学的な相互作用の有無を調べた。その結果、Cs$$_{2}$$UO$$_{4}$$やCs$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$の生成が確認され、燃料から放出されたCsがUO$$_{2}$$燃料やFe-Zr融体と化学的な相互作用により付着する可能性があることが分かった。

論文

Dissolution behavior of calcium uranate under oxidizing and reducing conditions

加藤 雄斗*; 佐々木 隆之*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 岡本 芳浩

Applied Geochemistry, 175, p.106196_1 - 106196_9, 2024/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:41.61(Geochemistry & Geophysics)

To assess the chemical stability of CaUO$$_{4}$$ in different aqueous environments, static immersion tests were performed under various redox conditions and carbonate ion concentrations. The dissolution mechanism of CaUO$$_{4}$$ was examined using data from solid and liquid analyses, along with chemical thermodynamic calculations. Under reducing conditions and without carbonate, U(VI) in CaUO$$_{4}$$ was reduced to U(V) and the mineral was converted into non-stoichiometric CaUO$$_{4-x}$$. The dissolved uranium was then further reduced to U(IV) in the aqueous media, forming UO$$_{2}$$(am), which controlled the U solubility. Under oxidizing conditions and in the absence of carbonate, dissolved uranium formed metaschoepite ((UO$$_{3}$$)2H$$_{2}$$O(cr)) at pH $$leqq$$ 7 and sodium diuranate (Na$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$H$$_{2}$$O(cr)) at pH $$>$$ 7, which controlled uranium solubility. In oxidizing conditions with carbonate present, the apparent solubility of U was lower than predicted by the solid-phase solubility calculations. The concentration of U was constrained to levels similar to that of calcium when the calcium concentration reached saturation with CaCO$$_{3}$$. Additionally, the dissolution of calcium from CaUO$$_{4}$$ influenced uranium dissolution.

論文

イランのウラン濃縮の現状について

清水 亮

第45回日本核物質管理学会年次大会会議論文集(インターネット), 4 Pages, 2024/11

イランは、2019年5月以降、JCPOAの合意の履行を段階的に停止し、濃縮ウランの保有量及びウラン濃縮度の制限を超えたウラン濃縮活動を行っている。現在、イランは追加議定書の暫定的適用を停止しており、IAEA事務局長報告等から得られる情報は限られているが、イランの遠心分離機、濃縮能力、ブレイクアウトタイム及び今後の推移について分析を行った結果を報告する。

論文

Clear reduction in spin susceptibility and superconducting spin rotation for $$H||a$$ in the early-stage sample of spin-triplet superconductor UTe$$_2$$

北川 俊作*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 他11名*

Journal of the Physical Society of Japan, 93(12), p.123701_1 - 123701_5, 2024/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:64.46(Physics, Multidisciplinary)

We report the re-measurement of the $$a$$-axis spin susceptibility component in an early-stage sample of the spin-triplet superconductor UTe$$_2$$ with the transition temperature of $$T_{rm SC}$$ = 1.6 K. Using Knight-shift measurements along the $$b$$ axis and at a 10-degree tilt from the $$b$$ axis towards the $$a$$ axis, we accurately determined the $$a$$-axis component without directly measuring the $$a$$-axis Knight shift. The experiment reveals that the previously reported absence of the reduction in Knight shift is attributed to the missing of signal from the superconducting region and to the detection of residual signals from the non-superconducting region instead.

論文

Characterization of mineral composition using PIXE and EXAFS analyses to elucidate the Barium adsorption mechanism

小栗 香里; 羽倉 尚人*; 山口 瑛子; 奥村 雅彦; 松浦 治明*; 綱嶋 康倫; 青木 勝巳; 荒井 陽一; 渡部 創

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 556, p.165516_1 - 165516_8, 2024/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

人形峠は日本で操業されたウラン鉱山であり、鉱山の地下水にはウラン(U)、ラジウム(Ra)などの各種放射性元素が微量ながら依然として存在し、その挙動は十分に解明されていない。金属イオンと鉱さい中の土壌・粘土鉱物との相互作用により、金属の化学的形態や組成が変化したり、鉱物に金属が吸着したりすると考えられる。また、吸着により、地下水に流れ出た放射性元素は土壌中を移動する間に吸着し保持される。このような粘土鉱物との相互作用は金属漏出の予測に重要であるため、系内の種分化には基本的な化学相互作用の検証が必要である。本研究では、スラグ堆積物の土壌中の金属酸化物と粘土鉱物の組成を調査し、さまざまなイオンの吸着構造の系統性を調べた。スラグ・土壌に含まれる鉱物の組成や化学形態を特定することは、安全性評価や周辺環境への影響評価に有用な情報を提供する。金属(水)酸化物や一部の粘土鉱物に含まれる局所構造を解明するために、拡張X線吸収微細構造(EXAFS)解析を実施し、粒子誘起X線放出(PIXE)による各元素の定量分析を実施した。

論文

ウラン含有模擬廃棄物ガラスの評価研究

勝岡 菜々子; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 永井 崇之; 岡本 芳浩; 佐藤 修彰*

2023年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」研究成果・活動報告書(インターネット), 1 Pages, 2024/07

ガラス原料へウラン(U)化合物を添加し、雰囲気を変えてU含有ガラスを作製した。作製条件でガラス色調が変化し、色斑を呈するガラスも見られたことから、この色斑の原因をX線透過画像により観察した。

論文

Application of deep metric learning model to microscope image analysis for the determination of UOC samples in nuclear forensics analysis

木村 祥紀; 松本 哲也*; 山口 知輝

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(7), p.3541 - 3551, 2024/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Analytical)

This study discusses the application of a deep metric learning model based on a convolutional neural network to scanning electron microscope image analysis to determine UOC samples. One of the unique features of this technique is that it can detect a sample that comes from an unknown material not listed in the reference for comparison, in addition to the classification of a sample based on surface characteristics captured in the microscopic images. It was confirmed that the present technique could detect hypothetical unknown samples with $$>$$ 0.8 of Area Under the ROC Curve, and it can effectively provide preliminary observations in nuclear forensics analysis.

論文

Impact of branching position and degree on uranium extraction by amines; A Supramolecular and thermodynamic study

Guerinoni, E.*; Giusti, F.*; Dourdain, S.*; Dufr$^e$che, J.-F.*; 元川 竜平; 上田 祐生; 青柳 登; Zemb, T.*; Pellet-Rostaing, S.*

Journal of Molecular Liquids, 403, p.124820_1 - 124820_11, 2024/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

In uranium production, liquid-liquid extraction using the AMEX (AMine EXtraction) process employs tertiary amines solubilized in an aliphatic diluent. Practical constraints as phase stability problems and co-extraction of competitive elements highlight the need for in-depth investigation and optimization. Modifying gradually the alkyl chain structure of tertiary amines, we investigate here the large variation in extraction performance in terms of Gibbs free energy of transfer using the ienaic decomposition taking into account long range interactions. We show hereby that structuration of the solvent phase can change uranium distribution by 2 orders of magnitude, which is incompatible with standard complexation theory of liquid-liquid extraction. We observe that co-extracted water is required to obtain extraction while extraction is quenched and no pair core can be formed when less than four as effective aggregation number. We conclude that the film term in the ienaic decomposition of the Gibbs energy of transfer, is the one that governs extraction performance. It shows that metal transfer is beyond complexation, and that organization of the solvent phase must be considered to quantitatively interpret the distribution coefficients.

論文

Analysis of particles containing alpha emitters in stagnant water in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station's Unit 3 reactor building

蓬田 匠; 大内 和希; 森井 志織; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

Scientific Reports (Internet), 14, p.14945_1 - 14945_11, 2024/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:31.14(Multidisciplinary Sciences)

福島第一原子力発電所3号機建屋滞留水中の固形分の多数の粒子状物質の中から、$$alpha$$核種を含有する微粒子の検出を試みた。$$alpha$$核種濃度の異なる、トーラス室と主蒸気隔離弁室の2か所から採取した試料について分析を行った。大部分の$$alpha$$核種は10$$mu$$m以上の固形分に存在していた。SEM-EDXを用いる元素分析により、$$mu$$mサイズのUを主成分とする微粒子を検出した。また、アルファトラック法により検出した粒子では、粒径100$$mu$$m程度までの鉄粒子上に$$alpha$$核種が分布する様子を観測できた。3号機滞留水中におけるUやその他の$$alpha$$核種の存在形態が明らかになった。

論文

水の放射線分解によるウラン酸化物の化学反応

熊谷 友多

放射線(インターネット), 49(1), p.15 - 17, 2024/03

水の放射線分解による反応はウラン酸化物の表面を酸化し、ウランの溶解を引き起こす。この反応過程の理解は、使用済み燃料の深地層処分場の安全性評価の化学的基礎であり、また過酷事故後の燃料デブリの取り出しと保管に知見を提供する。これまでにも使用済核燃料からの放射性核種の溶出速度を評価するために、いくつかの化学反応速度モデルが開発されてきた。しかし、最近の実験研究で得られた新たな知見から、UO$$_{2}$$表面での反応過程は従来の反応モデルよりも相当に複雑であること分かってきている。そのため、ウランの表面酸化と溶解の反応機構を再検討するべく基礎研究が進められている。本稿では、その反応機構に関する最近の研究例を紹介する。

論文

Dissolution behavior and aging of iron-uranium oxide

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 岡本 芳浩; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 589, p.154862_1 - 154862_10, 2024/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:43.92(Materials Science, Multidisciplinary)

原子炉構造材料のステンレス鋼成分である鉄とUO$$_{2}$$の高温反応により生成したFeUO$$_{4}$$化合物の溶解挙動を大気条件下で調べた。化合物はU$$_{3}$$O$$_{8}$$とFe$$_{3}$$O$$_{4}$$を出発原料として電気炉で調製し、X線回折、走査型電子顕微鏡-エネルギー分散型X線分光法、X線吸収微細構造分光法を用いて固体状態を分析した。FeUO$$_{4}$$化合物の浸出試験を最長3か月行い、水中に溶存する核種の濃度を調べた。FeUO$$_{4}$$の溶解の初期段階で3価のFeイオンと5価のUイオンの間で酸化還元反応が起こることが提案された。還元された2価のFeイオンは、溶存酸素の存在下で最終的に3価のイオンに酸化され、水酸化鉄がFeの溶解度を制限することが熱力学的に推論された。一方、6価のU(すなわちウラニルイオン)の濃度は、メタショエパイトやウラン酸ナトリウムなどの二次鉱物の存在によって制限され、その後、Fe酸化物などへの収着によって減少したと考えられる。RuやCeなどの核分裂生成物の多価イオン濃度も減少したが、これは上記の理由によるものと考えられる。一方、可溶性Csイオンの濃度は減少しなかった。この解釈の妥当性は、参照試料(Feを含まないU$$_{3}$$O$$_{8}$$)の溶解挙動と比較することで裏付けられた。

論文

Longitudinal spin fluctuations driving field-reinforced superconductivity in UTe$$_2$$

徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; Opletal, P.; 常盤 欣文; 芳賀 芳範; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 青木 大*; Knebel, G.*; et al.

Physical Review Letters, 131(22), p.226503_1 - 226503_7, 2023/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:85.96(Physics, Multidisciplinary)

Our measurements of $$^{125}$$Te NMR relaxations reveal an enhancement of electronic spin fluctuations above $$mu_0H^*sim15$$~T, leading to their divergence in the vicinity of the metamagnetic transition at $$mu_0H_mapprox35$$~T, below which field-reinforced superconductivity appears when a magnetic field ($$H$$) is applied along the crystallographic $$b$$ axis. The NMR data evidence that these fluctuations are dominantly longitudinal, providing a key to understanding the peculiar superconducting phase diagram in $$H|b$$, where such fluctuations enhance the pairing interactions.

論文

非核化達成のための技術的プロセスに関する研究,1; 高濃縮ウランの廃棄・検証

中谷 隆良; 清水 亮; 田崎 真樹子; 木村 隆志; 堀 雅人

第44回日本核物質管理学会年次大会会議論文集(インターネット), 3 Pages, 2023/11

本研究では、非核化達成に必要な、核関連施設、核物質の廃棄・検証の技術プロセスの検討を行っている。今回、核兵器に利用する高濃縮ウランの廃棄のための技術的措置や検証方法について、効果・効率性の観点で整理・考察する。

論文

ウラン含有廃棄物の取扱いに関する人文・社会科学的視点からの考察

保田 浩志*; 齋藤 龍郎; 麓 弘道*; 菅原 慎悦*; 土田 昭司*; 笠井 篤*; 古田 定昭*

保健物理(インターネット), 58(3), p.120 - 134, 2023/11

本稿は日本保健物理学会の下に設けられた「人文・社会科学的視点から考察する自然起源放射性物質含有廃棄物の取扱い専門研究会」(以下、専研)活動報告の概要であり、取り上げた主要なテーマである3件「1.ウラン廃棄物処分の現状と理工学的な課題」、「2.ウラン廃棄物処分に関わる倫理的な問題」、「3.超長期評価の信頼性をどう確保するか」の1件目についての抜粋である。本専研では、まず、ウラン廃棄物の濃度に応じた処分方法に係るオプションについて、特に、十分に少ないウラン量(天然起源のウラン親核種である$$^{234}$$U, $$^{235}$$U及び$$^{238}$$Uの総計が平均1Bq/g)を超える濃度のウランについて、国内及び海外(米国、英国)で採用又は検討されている方策のレビューを行った。

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