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永井 崇之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩
2019年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(CD-ROM), P. 20191107_1, 2020/11
本研究は、ウラン(U)濃度を高めたホウケイ酸ガラス組成中のUの化学状態を把握するため、異なる原料ガラス組成を用いてU含有ガラスを作製し、放射光XAFS測定によりUの原子価等を評価した。ホウケイ酸ガラス組成へのU溶解度はUO
換算で15wt%以上であり、U含有ガラス中のUはガラス相に概ね6価状態で均一に存在する。
深澤 哲生*; 星野 国義*; 山下 淳一*; 高野 公秀
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(11), p.1215 - 1222, 2020/11
将来の核燃料サイクルシナリオの変化に柔軟に対応可能なプルトニウム管理システム(FFCI)の概念を開発し、成立性を定量的に評価した。この概念では、軽水炉使用済燃料の大部分を占めるウランのみを粗分離・回収し、プルトニウムは精製せずマイナーアクチノイドや核分裂生成物とともに、容量の小さい「リサイクル原料」として貯蔵する。将来において具体的なプルトニウム利用方法(高速炉あるいは軽水炉MOX燃料等)の決定を受けて初めてプルトニウムを精製して利用することから、現行の核燃料サイクルシナリオと比較して核不拡散性が高い。この概念の技術的課題となるウラン回収とリサイクル原料の一時貯蔵に関して、文献調査、模擬物質による基礎実験、計算コードによる臨界・発熱対策等の検討結果を本論文にとりまとめた。
日下 良二; 渡邉 雅之
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(9), p.1046 - 1050, 2020/09
被引用回数：0 パーセンタイル：100(Nuclear Science & Technology)When water contacts with porous materials, water and chemical species dissolved in the water transfer into the inside of the porous materials. Here, to study the transfer of uranyl and europium ions on a dry silica gel plate, we dropped a small amount of aqueous solution (
0.5 
L) dissolving the two ions on a dry silica gel plate, and the distributions of the two ions spread on the silica gel plate were observed by photoluminescence microspectroscopy. Photoluminescence images of uranyl and europium ions clearly show that when uranyl ion coexists in the solution, europium ion distributes in a larger area compared to uranyl ion. It can be interpreted that the larger-area distribution of europium ion is caused because uranyl ion is preferentially adsorbed to silica gel and the uranyl adsorption disturbs the adsorption of europium ion. The coexistence of uranyl ion may influence the mobility of other ion species.
瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 立原 丈二; 高藤 清人; 沖田 高敏; 佐藤根 大士*; 鈴木 道隆*
Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 6 Pages, 2020/08
MOX燃料製造工程におけるグローブボックス内の核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減を目的として、グローブボックス構成材のアクリルへのナノ粒子コーティングによる粉末付着防止に係る技術開発を進めている。アクリル試験片にナノ粒子をコーティングすることにより、表面にナノオーダーの微細な凹凸が形成され、アクリル試験片と観察された最小粒子径約5mのUO
粒子との間に働く付着力が約10分の1に低下し、さらにMOX粉末の付着量が約10分の1に低減することが明らかになった。本研究によりグローブボックス構成材に対し、ナノ粒子コーティングを施すことにより、核燃料物質の付着防止効果が得られることがわかった。本手法は、グローブボックスにおける核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減、アクリルパネルの視認性の改善に有効である。
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之
ウランの化学(I); 基礎と応用, 184 Pages, 2020/06
本書ではウランの化学に係る基礎的な内容が盛り込まれており、基礎編と応用編から構成されている。基礎編では無機化学と放射化学を、応用編では核燃料サイクルに係るプロセス化学や福島第一原子力発電所事故に関連する燃料デブリ、工業製品等についても触れられており、原子力分野に係る研究者,技術者,学生諸君はもとより、福島原発に係る次世代人材育成や基盤研究の展開に貢献できることを期待する内容である。
-radiation and HO induced oxidative dissolution of uranium(IV) oxide in aqueous solution containing phthalic acid熊谷 友多; Jonsson, M.*
Dalton Transactions (Internet), 49(6), p.1907 - 1914, 2020/02
被引用回数：0 パーセンタイル：100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)使用済核燃料を直接地層処分した場合には、放射線に起因する化学反応によって使用済核燃料の母材である二酸化ウランが6価ウランに酸化され、その結果ウラニルイオンとして水に溶け出す。この溶解反応の速度は地下水成分に影響される。深地層環境においても地下水には有機物が含まれることから、二酸化ウランへの吸着が考えられる有機酸の影響を研究した。本研究では、フタル酸を用いて二酸化ウランへの吸着挙動を調べ、フタル酸が吸着した二酸化ウランの溶解挙動を調べた。その結果、フタル酸は二酸化ウランに強く吸着されるが、放射線の模擬として過酸化水素を用いた反応では、ウランの溶解挙動は炭酸塩水溶液と同等であった。この結果から、吸着フタル酸は二酸化ウランの表面で生じる酸化還元反応にはほとんど影響を与えないことが分かった。一方で、放射線照射による二酸化ウランの溶解反応は、フタル酸水溶液中では抑制された。この結果から、水の放射線分解で生じるラジカル種は水溶液中でフタル酸と反応し、二酸化ウランの酸化が進みにくくなることが示唆される。
永井 崇之; 下山 巖; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 有馬 立身*
Photon Factory Activity Report 2019 (Internet), 3 Pages, 2020/00
模擬HAWやガラス原料にU化合物を添加してU含有模擬廃棄物ガラスを作製し、U等の化学状態を硬X線領域のXAFS測定により評価した。その結果、U含有ガラスとU添加無ガラスのXAFS測定結果を比較し、廃棄物成分のCeの原子価がU共存により酸化する傾向を確認した。また、ラマン分光測定でガラス組成や作製条件によってSi-O構造が異なることから、軟X線領域のSiのK吸収端XAFS測定を試みた結果、Siの局所構造が組成によって僅かながら変化することを確認した。
studied by photoelectron spectroscopy藤森 伸一; 川崎 郁斗; 竹田 幸治; 山上 浩志; 仲村 愛*; 本間 佳哉*; 青木 大*
Journal of the Physical Society of Japan, 88(10), p.103701_1 - 103701_5, 2019/10
被引用回数：4 パーセンタイル：25.43(Physics, Multidisciplinary)The electronic structure of the unconventional superconductor 
was studied by resonant photoelectron spectroscopy (RPES) and angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES) with soft X-ray synchrotron radiation. The partial 
density of states of were imaged by the 
- 
RPES and it was found that the state has an itinerant character, but there exists an incoherent peak due to the strong electron correlation effects. Furthermore, an anomalous admixture of the states into the 
bands was observed at a higher binding energy, which cannot be explained by band structure calculations. On the other hand, the band structure of was obtained by ARPES and its overall band structure were mostly explained by band structure calculations. These results suggest that the states of have itinerant but strongly-correlated nature with enhanced hybridization with the states.
Te-NMR study on a single crystal of heavy fermion superconductor UTe徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 服部 泰佑; 比嘉 野乃花; 仲嶺 元輝*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 88(7), p.073701_1 - 073701_4, 2019/07
被引用回数：13 パーセンタイル：5.64(Physics, Multidisciplinary)最近新たに発見された重い電子系超伝導体UTeのTe-NMRによる研究について報告する。単結晶試料を用いTe-NMRのKnight shift 
およびスピン-格子緩和率
の測定を行なった。その結果、20K以上の常磁性相において静的および動的帯磁率のどちらもが弱いIsing型の異方性を持つことを確認した。一方、20K以下の低温ではa軸方向に磁場をかけた場合にスピン-スピン緩和率
の強い発散が見られることがわかった。このことは低温でa軸方向に強い縦型のスピン揺らぎが発達していることを示唆している。
followed by the formation of molecular poly-oxo cluster {
} containing hemimellitate uranium(IV)Dufaye, M.*; Martin, N. P.*; Duval, S.*; Volkringer, C.*; 池田 篤史; Loiseau, T.*
RSC Advances (Internet), 9(40), p.22795 - 22804, 2019/07
被引用回数：4 パーセンタイル：38.54(Chemistry, Multidisciplinary)4価ウラン(U(IV))のヘミメリット酸との配位化合物がアセトン+水溶媒中で2種類合成され、構造同定された。水分量を調整したアセトン溶媒中では、U(IV)の加水分解はゆっくりと起こり、その結果、{
}
や{}といった特異なポリオキソ-U(IV)クラスターが生成していることを確認した。
永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩
「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(平成30年度)(CD-ROM), P. 20181080_1, 2019/06
本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含まれる鉄(Fe)が2価と3価の混在状態を示す点に着目し、Feを共存させたガラス原料へウラン(U)を添加溶融し、ガラス中のU化学状態を放射光XAFS測定により評価した。Feを共存させたガラス中のUは、還元雰囲気での溶融処理後もガラス相内に4価状態で存在することを確認した。
中山 卓也; 野村 光生; 美田 豊; 米川 仁*; 分枝 美沙子*; 矢板 由美*; 村田 栄一*; 保坂 克美*; 杉杖 典岳
Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 8 Pages, 2019/05
金属廃棄物は、放射性廃棄物量最小化の観点から、クリアランスして資源化することが重要である。適用可能な除染技術の中で、金属廃棄物のように、形状・材質が多様であるものに対しては、湿式除染が有効な手法と考えられる。一方、一般的には、湿式除染は、廃液処理から生ずる二次廃棄物量が多くなる傾向がある。本件では、六フッ化ウランで汚染した鋼材をクリアランスするための目標レベル(0.04Bq/cm
)以下まで除染し、かつ二次廃棄物発生量を最小化することを目標とする。本試験では、除染液の液性に着目し、酸性電解水,塩酸,硫酸,オゾン水を試験した。その結果、酸性電解水は六フッ化ウランで汚染した鋼材の除染液として有効であることがわかった。
佐藤 和彦; 八木 直人; 中桐 俊男
Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 6 Pages, 2019/05
日本原子力研究開発機構人形峠環境技術センターは、2016年にウランと環境研究プラットフォームを公表し、その新しいコンセプトのもとにウラン廃棄物の処理処分に係る研究の一環として環境研究を開始した。環境研究は、廃棄物に含まれる主要な放射性元素であるウランの特徴を基に、環境中での分布及び挙動に関連する5つのテーマから構成される。環境研究の背景及び各研究テーマの状況について報告する。
熊谷 友多
放射線化学(インターネット), (107), p.77 - 78, 2019/04
過酷事故および直接地層処分における核燃料の化学変化を理解する基礎として、二酸化ウランの水溶液中での酸化的溶解反応を調べた。この反応は、使用済核燃料から発される放射線が周囲の水を分解し、過酸化水素などの酸化剤を発生されることから始まる。この酸化剤が二酸化ウランの表面を水溶性の高い6価の状態とすることで、核燃料の母材である二酸化ウランが溶解する。本研究では、この酸化と溶解の反応過程において、過酸化水素の反応が二酸化ウランの表面に反応中間体を形成する可能性を調べた。そのために、反応過程における過酸化水素濃度の減少とウラン濃度の増加を時間分解で測定した。その結果、過酸化水素を高濃度にすることで、二酸化ウラン表面での過酸化水素の分解が活性化されること、一方で反応速度が低下することが分かった。これらの結果は、二酸化ウランの表面の反応性の変化を示しており、反応中間体が表面に蓄積されることを示唆する。
induced by HO and -irradiation熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*
Journal of Physical Chemistry C, 123(15), p.9919 - 9925, 2019/04
被引用回数：4 パーセンタイル：38.13(Chemistry, Physical)ウランの酸化還元による化学的な変化は環境中のウランの動態を支配する重要な反応であり、特に4価の二酸化ウランが6価のウラニルイオンに酸化され水に溶けだす反応は使用済燃料等の環境中における化学的な安定性を評価する上で重要な反応である。この酸化による二酸化ウランの水への溶出について、二酸化ウランの過定比性の影響を調べるため、過酸化水素および線照射による反応を調べ、定比のUO
と過定比のUO
との間で反応挙動を比較した。その結果、定比のUOは酸化還元反応に高い活性を示し、表面の酸化反応は速やかに進み、酸化反応の進展とともに徐々にウランの溶出が加速されることが観測された。一方で、過定比のUOは反応性は低いものの、酸化反応が生じると速やかにウランが溶出することが分かった。また、過酸化水素による反応と線照射による反応を比較した結果、ウランの溶出ダイナミクスは酸化剤の濃度に依存して変化することが分かった。そのため、使用済燃料等で想定される放射線による酸化反応を検討する場合、高濃度の酸化剤を用いた試験では、ウランの溶出反応を過小評価する可能性があることを明らかにした。
-edge XANES to determination of U oxidation state in zircon田中 万也; 高橋 嘉夫*
Geochemical Journal, 53(5), p.329 - 331, 2019/00
被引用回数：0 パーセンタイル：100(Geochemistry & Geophysics)本研究では放射線量の異なる天然ジルコン3試料のウランM吸収端及びL
吸収端XANESスペクトルの測定を行った。最も線量が高いジルコン試料中では、M吸収端及びL吸収端ともにウランが四価であることを示す結果が得られた。残りの2試料は五価ウランの存在の可能性を残しつつも、四価と六価のウランが共存していることが示唆された。本研究は、ウランM吸収端XANESを天然試料に適用した初めての論文である。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*
Photon Factory Activity Report 2018 (Internet), 2 Pages, 2019/00
Feを含むガラス原料を用いてウラン含有ガラス試料を作製し、UとFeの化学状態を評価した。その結果、アルゴンー酸素混合ガス掃気の酸化性雰囲気で作製した場合、Feの共存による影響はなく、6価状態でガラス中に存在することを確認した。一方、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で作製した場合、Feが共存すると還元されたUが4価状態でガラス相に存在することを確認した。
日下 良二; 渡邉 雅之
Physical Chemistry Chemical Physics, 20(47), p.29588 - 29590, 2018/12
被引用回数：6 パーセンタイル：39.62(Chemistry, Physical)リン酸トリブチル(TBP)によるウラニルイオン(UO
)の溶媒抽出のメカニズムを理解することは、使用済核燃料の処理技術および廃棄技術の発展の一助になると考えられる。これまでに水相中のウラニルイオンは、TBPが多く存在する有機相と水相の界面に吸着され、界面でTBPと錯体を形成し、有機相に抽出されると考えられてきた。本研究では、振動和周波数発生(VSFG)分光法を用いることによってウラニル-TBP錯体が界面で形成しないことを示し、硝酸ウラニル(UO(NO))が、界面を通過した後に有機相においてUO(NO)(TBP)を形成して抽出が完了することを示唆した。
田口 茂郎; 宮内 啓成*; 堀籠 和志; 山本 昌彦; 久野 剛彦
分析化学, 67(11), p.681 - 686, 2018/11
表面電離型質量分析法において、フィラメント中の不純物を放出し、バックグラウンドの影響を最小限に抑えるために、脱ガスは重要な処理方法の1つである。本研究では、通電加熱処理によるタングステンフィラメントの表面変化が、ウラン同位体(
U/
U)測定へ与える影響について調査した。その結果、タングステンフィラメントの通電加熱処理は、フィラメント表面を平滑にする効果があり、試料固着状態の改善効果もあることが判明した。さらに、これに伴い、ウラン同位体(U/U)の測定精度も改善された。
山本 昌彦; 田口 茂郎; 堀籠 和志; 久野 剛彦
Proceeding IAEA Symposium on International Safeguards; Building Future Safeguards Capabilities (Internet), 8 Pages, 2018/11
使用済核燃料再処理施設におけるウラン(U)及びプルトニウム(Pu)の検認は、IAEAの保障措置査察行為として極めて重要である。本研究では、同位体希釈質量分析法(IDMS)による高レベル放射性廃液(HALW)中のU及びPuの保障措置査察検認分析のために、単一カラムによる抽出クロマトグラフィーに基づく分離方法を開発した。HALW中の核分裂性核種(FP)からUとPuを順次分離するための抽出クロマトグラフィーには、市販のTEVA
樹脂を選択した。試料中のUは、硝酸溶液によってFPからクロマトグラフ分離するとともに、Pu(IV)はTEVA樹脂上に吸着させた。その後、PuはPu(III)に還元することで樹脂上から溶離した。この方法によるU, Puの回収率,除染係数は分離後に実施するIDMSに必要十分なレベルであった。また、FP除去後のカラムの放射線量は、バックグラウンドレベルにまで低下した。本分離法を用いたIDMSの分析結果は従来の分離法による結果と良好に一致した。本法は従来法と比べて簡便かつ迅速に分離操作を行うことができ、IAEA/日本オンサイト分析所へ適用可能と考えられる。
