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論文

FT自動計測装置を用いたアパタイトFT密度測定作業時間と結果

島田 耕史; 末岡 茂

フィッション・トラックニュースレター, (33), p.19 - 21, 2020/10

もんじゅ敷地内の花崗岩から分離したアパタイト粒子と、新たに作成した標準試料(Durango産アパタイト)のフィッション・トラック(FT)密度を、FT研究の初心者である筆頭著者がFT自動計測装置で計測した結果および作業時間を報告する。本自動計測装置は本邦初の導入であり、測定作業時間は大幅に低減した。また得られたFT密度は共著者による既往報告と調和的であり、熟練者の専門的経験に基づく適切な指導があれば、初心者でも熟練者と遜色のないデータを短時間で得られる可能性が示唆された。

論文

Analysis of ion-irradiation induced lattice expansion and ferromagnetic state in CeO$$_{2}$$ by using Poisson distribution function

山本 優輝*; 石川 法人; 堀 史説*; 岩瀬 彰宏*

Quantum Beam Science (Internet), 4(3), p.26_1 - 26_13, 2020/09

CeO$$_{2}$$セラミックスに高エネルギーイオン(200MeV Xeイオン)照射を行うと格子膨張及び強磁性の変化が起きる。イオントラック損傷の寸法で記述できるポアッソン分布関数を利用すると、それらの変化の照射量依存性がうまく記述でき、容易に予測できるようになることを示した。具体的には、ポアッソン分布関数を利用すると、イオントラックの寸法が決定できること、また、高照射量領域でのイオントラックのオーバーラップ効果も直感的に理解できるようになる。また照射によって発現する強磁性のふるまいも、同じ枠組みで理解できるようになることを示し、物性変化に対しても応用可能である利点を提示した。

論文

FE-SEM observation of chains of nanohillocks in SrTiO$$_{3}$$ and Nb-doped SrTiO$$_{3}$$ surfaces irradiated with swift heavy ions

喜多村 茜; 石川 法人; 近藤 啓悦; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 460, p.175 - 179, 2019/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:66.48(Instruments & Instrumentation)

高速重イオン(SHI)がセラミックスに真上から入射すると、SHI一つに対してヒロック(ナノメートルサイズの隆起物)が一つ表面に形成される。一方で近年、SHIがチタン酸ストロンチウム(SrTiO$$_{3}$$)や酸化チタン(TiO$$_{2}$$)の表面をかするように入射した場合、表面にはイオンの飛跡に沿って連続的に複数個のヒロックが形成されると報告された。これらは原子間力顕微鏡(AFM)を用いて観察されており、観察結果にはAFMのプローブ寸法由来の測定誤差を含んでいる。そこで本研究では、ヒロックのサイズより十分小さい分解能(1.5nm)を有し、非接触で観察可能な電界放出形走査電子顕微鏡(FE-SEM)を用いて連続ヒロックを観察する手法を検討した。本発表では成功した連続ヒロックのFE-SEM観察結果とともに、AFM観察との比較を通して連続ヒロックの形状を報告する。

論文

FE-SEM observations of multiple nanohillocks on SrTiO$$_{3}$$ irradiated with swift heavy ions

喜多村 茜; 石川 法人; 近藤 啓悦; 藤村 由希; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 44(3), p.85 - 88, 2019/06

高速重イオンがセラミックスに真上から入射すると、イオン一つに対してヒロック(ナノメートルサイズの隆起物)が一つ表面に形成される。一方で近年、SHIがチタン酸ストロンチウム(SrTiO$$_{3}$$)や酸化チタン(TiO$$_{2}$$)の表面をかするように入射した場合、表面にはイオンの飛跡に沿って連続的に複数個のヒロックが形成されると報告された。これらは原子間力顕微鏡(AFM)を用いて観察されており、観察結果にはAFMのプローブ寸法由来の測定誤差を含んでいる。そこで本研究では、ヒロックのサイズより十分小さい分解能(1.5nm)を有し、非接触で観察可能な電界放出形走査電子顕微鏡(FE-SEM)を用いて連続ヒロックを観察し、形状の違いを検討した。SrTiO$$_{3}$$はNbを添加することで電気伝導性が発現する。SrTiO$$_{3}$$(100)とNbを0.05wt%添加した単結晶SrTiO$$_{3}$$(100)に対し、350MeVのAuビームを、単結晶表面に対するイオンの入射角が2度以下となるよう照射した。照射後のFE-SEM観察によって、SrTiO$$_{3}$$(100)表面には長さ数百nmにわたって直径20nmのヒロックが連続的に形成されていた一方で、Nbを添加したSrTiO$$_{3}$$(100)表面では、ほぼ同じ長さで凹状に溝が形成されていることがわかった。これらの形状の違いは電気伝導性とそれによる熱伝導性の違いが起因し、イオントラックの温度が融点付近になるSrTiO$$_{3}$$(100)ではヒロックが、昇華温度にまで上昇するNb添加SrTiO$$_{3}$$(100)では溝ができると考えられる。

論文

Hillocks created for amorphizable and non-amorphizable ceramics irradiated with swift heavy ions; TEM study

石川 法人; 田口 富嗣*; 大久保 成彰

Nanotechnology, 28(44), p.445708_1 - 445708_11, 2017/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:33.78(Nanoscience & Nanotechnology)

近年、照射材料工学研究グループは、高速重イオン照射したセラミックスの表面ナノ構造(ヒロック)を透過型電子顕微鏡で直接観察できる手法を初めて開発した。この手法を用いた観察の結果、非晶質化する材料であるY$$_{3}$$Fe$$_{5}$$O$$_{12}$$(YIG)ではヒロックも非晶質化していること、一方、非晶質化しないCaF$$_{2}$$等のフッ化物ではヒロックも非晶質化せず結晶性を有していることを発見した。さらに、YIGではヒロックの直径とイオントラック損傷の直径が同じであるのに対して、フッ化物ではヒロックの直径がイオントラック損傷の直径より常に大きいことを見出した。非晶質化する/しないという材料特性が、照射で形成されるナノ構造の寸法に影響を与えるという結果は、イオンの飛跡に沿って局所的に融解した後の再結晶化プロセスの有無が最終的な損傷形態を決定しているというシナリオで全て説明できる。

論文

Temperature of thermal spikes in amorphous silicon nitride films produced by 1.11 MeV C$$_{60}^{3+}$$ impacts

北山 巧*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 松田 誠; 左高 正雄*; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; 木村 健二*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 354, p.183 - 186, 2015/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:75.68(Instruments & Instrumentation)

According to an inelastic-thermal-spike (i-TS) model, which is regarded as the most promising among several models proposed to explain the formation of an ion track, a part of the energy deposited to electrons in a solid by a swift heavy ion is gradually transferred to target atoms via electron-phonon coupling. The temperature of target atoms rises along the ion path and consequently an ion track is formed when the temperature exceeds the melting point. Therefore, the temperature of target atoms along the ion path is regarded as a key parameter for the i-TS model; however, such a spatiotemporally-localized temperature is difficult to measure because the processes involved occur in a very short period ($$<$$ 10$$^{-10}$$ s) and in a very localized area. In this study, the temperature of target atoms along the ion path is estimated experimentally with transmission-electron-microscope (TEM) observation of desorption of Au nanoclusters (the melting point $$sim$$1300 K) on an amorphous Si$$_{3}$$N$$_{4}$$ thin film under 1.1-MeV C$$_{60}^{3+}$$-ion irradiation to the fluence of $$sim$$5$$times$$10$$^{10}$$ ions/cm$$^{2}$$. TEM images show that Au nanoclusters, deposited at the areal density of 1.16$$times$$10$$^{12}$$ particles/cm$$^{2}$$, disappear in a surface area with a diameter of $$sim$$20 nm around each ion track, whose diameter is $$sim$$4 nm, after irradiation. This indicates that the temperature at the film surface rises locally to at least 1300 K by the ion bombardment.

論文

Identifying uranium particles using fission tracks and microsampling individual particles for analysis using thermal ionization mass spectrometry

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 間柄 正明

Analytical Chemistry, 87(5), p.3107 - 3113, 2015/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:56.51(Chemistry, Analytical)

個々の粒子の同位体比分析はその粒子の発生源を推定する上で重要な情報を与える。特に原子力施設で採取された試料中のウラン粒子の分析は、核兵器開発につながるような原子力活動の検知の上で重要である。一般的に個々のウラン粒子の分析には、表面電離質量分析法とフィッショントラック法を組み合わせた方法が用いられているが、複数粒子を同時に測定してしまうという問題があり、場合によっては誤った解釈を引き起こしてしまう可能性があった。本研究では、上記の方法に電子顕微鏡観察下での個々の粒子の微小サンプリングの工程を組み込み、同位体組成の異なる混合ウラン粒子の分析に適用したところ、複数粒子分析の問題をほぼ解決することに成功した。

論文

Immunofluorescence observation of oxidative damage of DNA induced by heavy ions from TIARA

北畠 里実*; 後田 藤太*; 平山 亮一*; 古澤 佳也*; 舟山 知夫; 横田 裕一郎; 岡畑 恵雄*; 伊藤 敦*

JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 86, 2015/03

高LETイオンビームの特異な生物作用は、その飛跡に沿ったエネルギー付与分布のトラック構造が原因であると言われている。そこで、トラック構造を構成するコア領域とペナンブラ領域それぞれの生物作用を明らかにするために、それらがDNAに誘発する損傷の可視化を行った。本研究では、不溶性DNAシートの作製プロトコルを確立すると共に、高LETイオンビームで照射した後に生じる代表的なDNA酸化損傷である8-ヒドロキシグアニンの分布の可視化を試みた。実験では、不溶性DNAシートを原子力機構TIARAのプロトンおよびネオンイオンビームで照射した後、8-ヒドロキシグアニン特異的抗体と蛍光二次抗体で処理することで損傷の可視化を試みた。予備的な実験の結果では、照射したDNAシート上にドット状の蛍光が観察され、これがイオン照射で生じたDNA損傷由来である可能性が示唆された。

論文

Atomic structure of ion tracks in Ceria

高木 聖也*; 安田 和弘*; 山本 知一*; 松村 晶*; 石川 法人

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 326, p.140 - 144, 2014/05

 被引用回数:30 パーセンタイル:4.37(Instruments & Instrumentation)

透過型電子顕微鏡を利用した観察技術を駆使して、高エネルギー重イオン(200MeV Xe)を照射したCeO$$_{2}$$に形成された柱状欠陥集合体(イオントラック)の原子配列構造を詳細に調べた。高分解能Z(原子番号)コントラスト像(HAADF像)の観察結果によると、イオントラック内部のCe副格子の結晶構造は照射後も保持されていること、ただし、Ce副格子に起因する信号強度が減少している4-5nm径の領域が形成されていることが分かった。さらに、環状明視野(ABF)法による観察結果によると、O副格子の方がCe副格子よりも顕著に乱れていること、O副格子が乱れている4nm径領域が形成されていることが分かった。

論文

Microstructure and atomic disordering of magnesium aluminate spinel irradiated with swift heavy ions

山本 知一*; 島田 幹夫*; 安田 和弘*; 松村 晶*; 知見 康弘; 石川 法人

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 245(1), p.235 - 238, 2006/04

 被引用回数:11 パーセンタイル:35.72(Instruments & Instrumentation)

高速重イオン(200MeV Xe$$^{14+}$$及び350MeV Au$$^{28+}$$)を照射したマグネシア-アルミナ系スピネル(MgO${it n}$Al$$_{2}$$O$$_{3}$$(${it n}$=1.1及び2.4))の微細構造変化と原子配列の不規則化過程について調べた。透過型電子顕微鏡による明視野像と高分解能像、及び高角度分解能電子チャンネリングX線分光法(HARECXS)を用いて照射誘起構造変化の定量分析を行った。イオン入射面の明視野像では、直径4$$sim$$7nmの円柱状の黒いコントラストが観測された。複数のイオントラックが隣接して生成された場合には強い歪コントラストが見られた。また高分解能像では、イオントラック内においても鮮明な格子像が観測された。このことは、スピネル結晶はイオントラックに沿って部分的に不規則化しており、アモルファス化していないことを示している。HARECXS法による定量分析では、陽イオンの不規則化がイオン照射量に伴って進行しており、不規則化領域はイオントラックに沿った直径12$$pm$$2nmの範囲に広がっていることがわかった。これは明視野像や高分解能像で観測されたイオントラックの大きさより広範囲である。

論文

原研・高崎研の重イオンマイクロビームの現状

小林 泰彦; 舟山 知夫; 和田 成一; 坂下 哲哉; 柿崎 竹彦; 浜田 信行*; 横田 裕一郎; 古澤 佳也*

KEK Proceedings 2005-5, p.6 - 8, 2005/10

環境ラドン被曝や銀河宇宙線など極低フルエンス率の高LET重イオンによる生物影響を明らかにするためには、マイクロビームを用いた細胞照射実験が有効な手段となる。そこで、原研・高崎研では、個別の培養細胞に照準して正確な個数の重イオンを照射し、その影響を経時的に観察する実験システムを開発している。今回、照射前に試料を自動スキャンして細胞を検出するオフライン顕微鏡及び取得した座標データに従ってビーム位置に標的細胞を移動するオンライン顕微鏡の各々の試料ステージを更新し、従来は$$pm$$10$$mu$$m以上の誤差があった試料移動の位置再現精度が$$pm$$1$$mu$$mに向上した。これによって、多数の標的細胞を次々に自動照準して連続的にシングルイオン照射することが可能になった。併せて、最近の細胞照射実験の結果についても報告する。

論文

フィッショントラック法の保障措置環境試料分析への応用

井口 一成

日本写真学会誌, 68(1), p.56 - 59, 2005/02

日本原子力研究所(原研)では、原子力関連施設における未申告活動検知を目的とする保障措置環境試料の分析技術の開発を行っている。保障措置環境試料分析法には、核物質を含む個々の粒子を分析するためのパーティクル分析があり、二次イオン質量分析法(SIMS)が有効であるが、粒径1$$mu$$m以下の粒子ではその検出限界から分析は困難である。そこで原研では、フィッショントラック(FT)法を応用した分析法の開発を進めており、本報告ではその分析法の概要について述べる。

論文

保障措置環境試料分析のためのFT-TIMS法の開発状況

Lee, C. G.; 井口 一成; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和

第26回核物質管理学会(INMM)日本支部年次大会論文集, p.171 - 178, 2005/00

フィッショントラック(FT)-表面電離質量分析(TIMS)法によるパーティクル分析法は、二次イオン質量分析計では測定が難しい粒径1$$mu$$m以下の核分裂性物質を含む微細粒子に対しても同位体比分析が可能であることから、保障措置上有効な分析手法とされている。われわれがこれまでに開発したFT-TIMS法では、核分裂性物質を含む粒子をFT検出器の中に閉じこめるので、高い検出効率,試料調製の簡便さ,ウラン濃縮度別検出の可能性などの長所がある。しかし、検出器のエッチングの際、ウラン粒子の一部が溶解することがある。そこで、粒子保持層とFT検出器部を分離した2層式FT試料調製法の開発を行っている。この方法では粒子層と検出器の一端を固定することにより、従来の2層式試料で見られた検出器のFTと目的粒子との位置ずれを解決し、目的粒子の検出効率を向上させた。最近のFT-TIMS分析法の開発状況について紹介する。

論文

Current status and newly introduced analytical techniques for safeguards environmental samples at JAERI

間柄 正明; 臼田 重和; 桜井 聡; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 河野 信昭; 伊奈川 潤; et al.

Proceedings of INMM 46th Annual Meeting (CD-ROM), 8 Pages, 2005/00

原研では、国際保障措置制度の堅持に貢献するため、環境試料分析のための極微量核物質の分析法を開発している。スワイプ試料のバルク及びパーティクル分析の基本技術については開発を終了し、2003年にIAEAからIAEAネットワーク分析所として認証され、現在ネットワーク分析所の一員として活動している。今回、マイナーアクチノイドや核分裂生成物,フィッショントラック法を用いたパーティクル分析法の開発を行い、ICP-TOFMAを使った効率的なパーティクル分析法,蛍光エックス線を用いたスクリーニング法の開発を開始したので、その概要と現状について報告する。

論文

水中での重イオン放射線化学反応

田口 光正

放射線化学, (77), p.2 - 7, 2004/05

近年、高エネルギー重イオンの利用は原子核物理研究に留まらず、材料開発や生物学,医療などさまざまな分野へと拡大している。これら応用研究の基礎として、単一イオンについて、高エネルギー重イオンと物質との相互作用における物理過程(線量分布),物理化学過程(初期活性種の挙動)及び化学過程(ラジカルによる反応収率)について明らかにすることは非常に重要である。本論文では、水中での重イオン誘起化学反応について、これまでに行われてきた研究成果を、線量分布,平均反応収率,微分反応収率及び初期活性種挙動の4つテーマに分けて、それぞれ現状や動向,今後の研究課題等について展望を述べる。

論文

保障措置のための個々のウラン粒子の同位体比分析法

江坂 文孝; 渡部 和男; 福山 裕康; 小野寺 貴史; 江坂 木の実; 伊奈川 潤; 井口 一成; 鈴木 大輔; Lee, C. G.; 間柄 正明; et al.

第25回核物質管理学会日本支部年次大会論文集, p.128 - 135, 2004/00

原研は、保障措置環境試料分析のためのパーティクル及びバルク分析法の開発を行い、2003年1月にIAEAネットワーク分析所の一員として認定された。パーティクル分析法では、原子力施設内で拭き取りにより採取された試料(スワイプ試料)中の個々の粒子中に含まれる核物質の同位体比を測定できるためより詳細な情報を得ることができる。まず、二次イオン質量分析法(SIMS)をパーティクル分析に適用するとともに、試料中の粒子を試料台上にインパクター方式で回収し全反射蛍光X線分析法でスクリーニングを行う方法を開発し、一連の技術として確立した。現在、本法により国内及びIAEA保障措置スワイプ試料の分析を定常的に行っている。さらに、SIMSでは分析が困難な粒子径1マイクロメートル以下の粒子の分析を可能とするために、フィッショントラック法と表面電離質量分析法を組合せたより高感度なパーティクル分析技術の開発も開始している。

論文

Differential analyses of transient species initially produced in single heavy ion track; Nuclear and specific energy dependence

田口 光正; 小嶋 拓治

JAERI-Review 2003-033, TIARA Annual Report 2002, p.141 - 142, 2003/11

酸素飽和フェノール水溶液への重イオン照射の結果、OHラジカルが付加置換反応した3種類の構造異性体を持つ生成物(ハイドロキノン,レソルシノール及びカテコール)がd同定された。これらの生成収率は入射エネルギーに対して一次以上の増加率であった。この生成収量を、水中で進行方向に連続的に減弱するイオンエネルギーの関数として微分解析して得られた各生成物の収率(微分G値)は、$$gamma$$線照射により得られるG値の1/2から1/10の範囲であった。$$gamma$$線照射の場合では、これら生成物の総G値は、OHラジカルの生成G値の90%以上であることから、イオン照射では高密度に生成したラジカルの再結合反応が酸化反応よりも速く起こるため微分G値が小さくなると考えられる。また、C及びNeイオンともにOHラジカルの微分G値は比エネルギーが減少するに伴い小さくなることがわかった。さらに、同一比エネルギーでは、微分G値はCイオンの方が大きかった。このように微分G値は核種と比エネルギーに依存することがわかった。なお、Cイオンに関しては、LaVerneが低エネルギーCイオンで求めたG値とよく整合した。

論文

Crossliking of polymers in heavy ion tracks

小泉 均*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 市川 恒樹*

JAERI-Review 2003-033, TIARA Annual Report 2002, p.143 - 144, 2003/11

数平均分子量60,000のポリジメチルシロキサンに220MeV C$$^{5+}$$,350MeV Ne$$^{8+}$$、及び460MeV Ar$$^{13+}$$イオンビームをそれぞれ照射した。試料はイオンの飛程より十分厚くした。照射後の試料をヘキサンに溶解し、メンブレンフィルターでろ過し、不溶分の重量を測定した。ポリジメチルシロキサンの$$gamma$$線照射ではゲル化線量以下においてゲルは生成せず、ゲル化線量以上から重量が急激に増加し、ゲル分率は1に近づく。一方、イオンビーム照射の場合は、イオンのそれぞれの飛跡に沿ってゲル細線が生成するため重量はフルエンスに比例する。ゲル細線一つあたりの収量はC$$^{5+}$$,Ne$$^{8+}$$,Ar$$^{13+}$$イオンそれぞれ1.1x10$$^{-14}$$ g ion$$^{-1}$$, 4.8x10$$^{-14}$$ g ion$$^{-1}$$,2.0x10$$^{-14}$$ g ion$$^{-1}$$となる。ここでゲル細線を円筒であると仮定すると、その半径はそれぞれ1.1nm,4.8nm、 及び6.0nmであった。

論文

Irradiation of single mammalian cells with a precise number of energetic heavy ions; Applications of microbeams for studying cellular radiation response

小林 泰彦; 舟山 知夫; 和田 成一; 田口 光正; 渡辺 宏

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 210(1-4), p.308 - 311, 2003/09

重イオンマイクロビームは、放射線の生物作用研究のための新しいツールとして極めて有望である。原研・高崎研では、銀河宇宙線のような極低フルエンス高LET重粒子線の生物影響の解明、特にトラック構造の局所的エネルギー付与分布による影響をダイレクトに解析することを目指して、サイクロトロンから得られる比較的高エネルギーの重イオンマイクロビームを用いて哺乳動物培養細胞を個別に照射・観察する実験系を開発した。その結果、ArやNeなどの重イオン1個のヒットで細胞の増殖が強く抑制されることを見いだした。

論文

Characterization of hot particles in surface soil around the Chernobyl NPP

柳瀬 信之; 磯部 博志*; 佐藤 努*; 眞田 幸尚*; 松永 武; 天野 光

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 252(2), p.233 - 239, 2002/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:69.08(Chemistry, Analytical)

チェルノブイル事故炉の周辺土壌中に多く含まれるホットパーティクル(HP)の特徴を研究した。用いた手法は、$$alpha$$トラック法,$$gamma$$線スペクトロメトリー,選択的抽出法,電子顕微鏡分析である。事故炉周辺には約11年経過した時点においても、燃料起源のUO$$_{2}$$形のHPが存在しており、HPが占める放射能の割合が10~20%であることがわかった。選択的抽出法の結果、土壌中Uのかなりの部分が有機物相及びHP成分に含まれていることがわかった。しかし、湖畔のような湿潤な環境では、吸着成分が多くなっていた。チェルノブイルのような事故の場合、放射性核種の長期の移行挙動を予測するには、HPの変質・溶解の速度及び機構を明らかにすることが重要である。

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