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論文

Chemical characterization of a volatile dubnium compound, DbOCl$$_3$$

Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08

等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl$$_3 > $$ TaOCl$$_3 geq$$ DbOCl$$_3$$の関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。

論文

Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:24.18(Chemistry, Analytical)

等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOCl$$_2$$を用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期($$t_{1/2}$$)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は$$^{262}$$Db($$t_{1/2}$$=34秒)適用可能であることがわかった。

論文

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of niobium (Nb) and tantalum (Ta); Towards the gas-phase investigation of dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:25.63(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

トレーサー量のNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー($$Delta H_{rm ads}$$)は、-$$Delta H_{rm ads}$$(NbOCl$$_3$$) = 102 $$pm$$ 4 kJ/molおよび-$$Delta H_{rm ads}$$(TaOCl$$_3$$) = 128 $$pm$$ 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物について$$Delta H_{rm ads}$$$$Delta H^circ _{rm subl}$$間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物の$$Delta H^circ _{rm subl}$$から外挿してDbOCl$$_3$$について予想された$$Delta H^circ _{rm subl}$$(DbOCl$$_3$$)から、$$Delta H_{rm ads}$$(DbOCl$$_3$$)は135 $$pm$$ 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOCl$$_3$$の吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。

論文

Production of $$^{88}$$Nb and $$^{170}$$Ta for chemical studies of element 105, Db, using the GARIS gas-jet system

Huang, M.*; 羽場 宏光*; 村上 昌史*; 浅井 雅人; 加治 大哉*; 金谷 淳平*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 菊谷 有希*; 小森 有希子*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 304(2), p.845 - 849, 2015/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:32.48(Chemistry, Analytical)

ガスジェット搬送法と理研ガス充填型反跳イオン分離装置(GARIS)を組み合わせて、105番元素Dbの化学研究に使用する放射性のNbおよびTa同位体の生成・利用技術を開発した。$$^{262}$$Dbの合成と同じエネルギーの$$^{19}$$Fビームを用いて短寿命の$$^{88}$$Nbおよび$$^{170}$$Taを合成し、GARISを用いて分離したあと、ガスジェット搬送法を用いて化学実験室に引き出した。GARISの磁場を変更し、反跳核のエネルギー減速箔およびシャッターを挿入するだけで、他の実験条件は何も変更せずに、$$^{262}$$Db用の化学実験装置に$$^{88}$$Nbと$$^{170}$$Taを導入することに成功した。

口頭

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of Nb and Ta; Towards the gas-phase investigation of the Superheavy Element dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 富塚 知博; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

no journal, , 

The adsorption of single molecules (i.e., tracer-amount scale) of NbOCl$$_{3}$$ and TaOCl$$_{3}$$ on quartz surfaces was explored by applying an isothermal gas-chromatographic method. Thermochemical information was obtained, in good agreement with literature data. The future accomplishment of comparative studies with DbOCl$$_{3}$$ under the same experimental conditions will provide a direct information on the volatility trend in Group-5 elements, and hence, on the magnitude of relativistic effects on dubnium's electronic structure.

口頭

HF/HNO$$_{3}$$水溶液中におけるNb, Ta, Paの陰イオン交換実験; Dbフッ化物錯体の推定に向けて

安達 サディア*; 末木 啓介*; 豊嶋 厚史*; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 小森 有希子*; 横北 卓也*; 森 大輝*

no journal, , 

ドブニウムフッ化物錯体の化学種推定に向けた基礎実験として、HF/HNO$$_{3}$$水溶液でニオブ, タンタル, プロトアクチニウムの陰イオン交換実験を行なった。HNO$$_{3}$$濃度ごとに、フッ化物イオン濃度を変化させ陰イオン交換挙動を調べた。講演ではその分配係数の変化から錯形成について考察し、ドブニウムの化学種検討を行なう。

口頭

HF/HNO$$_{3}$$系におけるDbの陰イオン交換挙動

加藤 瑞穂*; 安達 サディア*; 豊嶋 厚史*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 羽場 宏光*; 横北 卓也*; 小森 有希子*; 重河 雄大*; 末木 啓介*

no journal, , 

これまで、超アクチノイド元素である105番元素Dbのフッ化物錯体に関し、HF系及びHF/HNO$$_{3}$$系における陰イオン交換樹脂への吸着挙動が調べられてきた。Dbの分配係数(Kd)は、同族元素であるNb, Ta及び擬同族元素のPaと比較してTa$$>$$Nb$$>$$Db$$>$$Paという順列であることが示されたが、その化学種までは分かっていない。最近、我々の研究グループではHF/HNO$$_{3}$$溶液系においてHF濃度の増加に伴うNbのKd値の急激な増加、化学種の変化を確認した。本研究では、Dbフッ化物錯体の化学種決定に向け、HF/1.0M HNO$$_{3}$$水溶液中での$$^{rm 88g}$$Nb, $$^{171}$$Ta及び$$^{262}$$Dbのオンライン陰イオン交換実験を行ったので報告する。

口頭

105番元素ドブニウムオキシ塩化物のオンライン等温ガスクロマトグラフ挙動

佐藤 哲也; Chiera, N. M.*; 富塚 知博; 床井 健運*; 鈴木 颯人*; 伊藤 由太; 浅井 雅人; 白井 香里*; 井上 浩樹*; 安達 サディア*; et al.

no journal, , 

原子番号が100を超える超重元素領域では、強い相対論効果の化学的性質への影響に興味がもたれている。我々は、105番元素ドブニウム(Db)の化学的性質を明らかにするため、5族元素オキシ塩化物を対象にオンライン等温ガスクロマトグラフ実験をおこなった。核反応で合成した短寿命核種と反応ガスN$$_2$$/SOCl$$_2$$(酸素濃度1%)との反応により生成した揮発性化合物は、揮発性に応じた効率で一定温度に保たれた分離カラムを通過し、等温ガスクロマトグラフ分離が行われる。その結果、分離カラム温度に対する収量変化として等温ガスクロマトグラフ挙動を観測することができる。実験は原子力機構タンデム加速器実験施設で行った。Dbの同族元素であるNbおよびTaの短寿命核種$$^{88}$$Nb(半減期$$T_{1/2}$$=14.5分)および$$^{170}$$Ta($$T_{1/2}$$=6.76分)を用いて、それぞれの等温ガスクロマトグラフ挙動から、石英表面におけるNbおよびTaオキシ塩化物の吸着エンタルピー($$Delta H_{ads}$$)を求めた。さらに同一の実験条件下で、$$^{262}$$Db($$T_{1/2}$$=33.8秒)の挙動をしらべ、Dbオキシ塩化物の$$Delta H_{ads}$$を得た。NbおよびTaの$$Delta H_{ads}$$と比較したところ、5族元素の揮発性が、Nb $$>$$ Ta $$geq$$ Dbとなることを実験的に明らかにすることができた。

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