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論文

Quantum beats on triplet-positronium reactions in water

平出 哲也

JPS Conference Proceedings (Internet), 25, p.011021_1 - 011021_2, 2019/03

水中の放射線分解では非常に強い反応性をもつOHラジカルなどが形成される。OHラジカルは水分子のイオン化直後にカチオンと水分子の反応で形成される。一方、水に陽電子を入射するとそのトラックの最後で水分子をイオン化し過剰電子を作り、その過剰電子と入射陽電子がポジトロニウム(Ps)を形成できる。ここで、OHラジカル中の不対電子とPs中の電子はイオン化前には同じ軌道にいた電子対であり、イオン化の時刻には一重項である。これらの電子は一方はOHラジカル上の超微細結合定数を、もう一方はPs上の超微細結合定数をもち、電子のスピン状態は変化していく。このスピンの相関から、PsとOHラジカルの反応において、スピン交換反応の収率が時間に依存することとなり、長寿命の三重項Psの反応では量子ビートが観測される。この量子ビートの周期からOHラジカルの超微細結合定数を見積もることができ、超微細結合定数はOHラジカルの周囲の環境、つまり、水分子が作り上げる構造に依存することとなる。これらの方法により、水の構造、構造の中のOHの反応などを議論できるようになりつつある。

論文

Reaction between spin-correlated triplet positronium and OH radical in water

平出 哲也

JPS Conference Proceedings (Internet), 25, p.011022_1 - 011022_3, 2019/03

水中では放射線分解で反応性の大きいOHラジカルが形成する。OHラジカルの挙動は材料の腐食や生体中の反応において重要である。最近、陽電子を入射した際に陽電子トラックの末端で形成されるOHラジカルと、OHラジカル形成とともに形成した過剰電子が熱化陽電子と反応することで形成されたポジトロニウム(Ps)の間で起こる反応に、スピン相関により量子ビートが起こることを報告した。この量子ビートはOHラジカルの超微細結合定数に依存した周期をもっていると考えられる。量子ビートの周期と強さが温度に依存すると考えられ、これらの変化はOHラジカルの周囲の状態を反映していると考えられる。このスピン相関のあるOHラジカルと三重項ポジトロニウムの反応により検出される量子ビートの温度依存性から、液体構造についてどのような研究が可能になるか解説する。

論文

The Bystander cell-killing effect mediated by nitric oxide in normal human fibroblasts varies with irradiation dose but not with radiation quality

横田 裕一郎; 舟山 知夫; 武藤 泰子*; 池田 裕子; 小林 泰彦

International Journal of Radiation Biology, 91(5), p.383 - 388, 2015/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:33.59(Biology)

本研究ではバイスタンダー効果の線量及び線質依存性と関連する分子メカニズムを調べるため、$$gamma$$線あるいは炭素イオンビームで照射したヒト線維芽細胞を非照射細胞と共培養した。その結果、照射細胞に曝露する線量の増加につれて非照射細胞の生存率は低下し、一酸化窒素(NO)ラジカルが酸化して生じる培養液中の亜硝酸イオン濃度は上昇した。それらの線量応答は$$gamma$$線と炭素イオンの間で類似していた。また、NOラジカルの特異的消去剤で処理することで非照射細胞の生存率低下は抑制された。さらに、非照射細胞の生存率と培養液中の亜硝酸イオン濃度は負に相関した。以上の結果から、ヒト線維芽細胞においてNOラジカルが媒介するバイスタンダー効果は放射線の線量に依存するが線質には依存しないことが明らかになった。NOラジカルの産生は$$gamma$$線及び炭素イオンが誘発するバイスタンダー効果の重要な決定因子の一つかもしれない。

論文

Bystander effect mediated by nitric oxide depends on irradiation dose but not on radiation quality

横田 裕一郎; 舟山 知夫; 池田 裕子; 坂下 哲哉; 鈴木 芳代; 小林 泰彦

JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 75, 2015/03

本研究では、異なる線量の$$gamma$$線あるいは炭素イオンビームによって誘発されるバイスタンダー効果の線量及び線質依存性と、一酸化窒素(NO)ラジカルの役割について調べた。ヒト正常繊維芽細胞を実験に用い、$$gamma$$線あるいは炭素イオンを照射した細胞と非照射細胞を多孔性メンブレンの上側と下側で24時間培養した。培養後、非照射細胞の生存率は照射細胞に曝露した線量の増加とともに低下し、0.5Gy以上では下げ止まった。このことから、バイスタンダー効果は照射細胞に曝露した放射線の線量に依存するが、線質には依存しないことが明らかになった。さらに、NOラジカルの特異的消去剤であるc-PTIOをあらかじめ培養液に加えておくと、非照射細胞の生存率の低下が抑制された。以上の結果から、$$gamma$$線や重イオンビームによって誘発されるバイスタンダー効果にNOラジカルが重要な役割を果たすことが示された。

論文

Yield of OH radicals in water under high-density energy deposition by heavy-ion irradiation

田口 光正; 小嶋 拓治

Radiation Research, 163(4), p.455 - 461, 2005/04

 被引用回数:23 パーセンタイル:41.56(Biology)

OHラジカルとの反応速度定数の大きなフェノールを選び、その水溶液に220MeV C及び350MeV Neイオンを照射し、生成物の定性・定量分析を行った。3種類の構造異性体を持つ酸化反応生成物(ハイドロキノン,レソルシノール及びカテコール)について、その生成収量を、水中で進行方向に連続的に減弱するイオンエネルギーの関数として微分解析し、各生成物の収率(微分G値)を求めた。トラック内に生成した水素原子や水和電子とフェノールとの反応ではこれらの反応生成物は生じないので、生成物収率との比例関係からOHラジカルの微分G値を求めた。この結果、微分G値は、水中における重イオンの比エネルギーが減少するに伴い小さくなることがわかった。また、同じ比エネルギーでは原子番号が大きくなるにつれて、小さくなることがわかった。

報告書

Decomposition of $$it p$$-nonylphenols in water by $$^{60}$$Co $$gamma$$-ray irradiation

木村 敦; 田口 光正; 小嶋 拓治; 平塚 浩士*; 南波 秀樹

JAERI-Research 2004-018, 49 Pages, 2005/01

JAERI-Research-2004-018.pdf:6.6MB

毒性が高くかつ難分解性である内分泌撹乱化学物質は動物に対して悪影響を及ぼすといわれている。その一つである$$it p$$-ノニルフェノールは、プラスチック及び合成洗剤の原料に用いられ、広く水環境中に排出されている。$$^{60}$$Co-$$gamma$$線照射によって水分子から生成するOHラジカルは非常に高い酸化力を有し、オゾン等の他の処理法では分解が困難な化学物質の分解を可能とする。近年、このOHラジカルを用いた処理法は水環境の保全において非常に注目を集めている。本研究は、水中汚染化学物質の処理法の開発の一環として、$$gamma$$線誘起OHラジカルによる$$it p$$-ノニルフェノールの分解の機構解明を行った。$$it p$$-ノニルフェノール,$$it p$$-クレゾール及び4-エチルフェノールをOHラジカルによって酸化分解し、アルキル鎖の長さの違いによる分解機構の差異について考察した。

論文

"$$In situ$$" observation of guanine radicals induced by ultrasoft X-ray irradiation around the K-edge regions of nitrogen and oxygen

横谷 明徳; 赤松 憲; 藤井 健太郎; 鵜飼 正敏*

International Journal of Radiation Biology, 80(11-12), p.833 - 839, 2004/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:52.27(Biology)

窒素及び酸素の内殻励起と、これに引き続き起こるオージェ過程により引き起こされるDNA塩基損傷のメカニズムを明らかにするため、SPring-8のアンジュレータービームラインに新たに設置された電子常磁性共鳴(EPR)装置を用いて、グアニンラジカルを調べた。この装置は、軟X線の照射とこれにより試料中に生じるラジカル測定を同時に行うことが可能である。このようなユニークな装置の特性を生かすことで、グアニンペレット中に極めて短寿命のラジカルが生じることが明らかにされた。このラジカルは、ビーム照射を止めても77kで安定に存在するグアニンカチオンラジカルとは、明らかに異なるスペクトルを示した。この短寿命ラジカルは、特に酸素の1S$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{*}$$共鳴励起により強く観測され、窒素のK殻励起ではほとんど生じなかった。以上のことからグアニンラジカルの生成には、分子中のカルボニル酸素が重要と結論された。

論文

重イオン照射における水中OH ラジカル生成収率

田口 光正; 小嶋 拓治

JAERI-Review 2004-025, TIARA Annual Report 2003, p.139 - 140, 2004/11

重イオンにより水溶液中に誘起される化学反応は、おもに水から生成したOHラジカルの量や空間分布により支配される。本研究では、OHラジカルとの反応速度定数の大きなフェノールを選び、その水溶液に220MeV Cイオンを照射し、生成物の定性・定量分析を行った。3種類の酸化反応生成物(ハイドロキノン,レソルシノール及びカテコール)について、その生成収量を、水中の進行方向に連続的に減弱するイオンエネルギーの関数として微分解析し、各生成物の収率(微分G値)を求めた。トラック内に生成した水素原子や水和電子とフェノールとの反応ではこれら反応生成物は生じない。ここで、トラック内再結合しなかったOHラジカルが$$gamma$$線と同じ反応機構で酸化反応に寄与すると仮定し、OHラジカルの微分G値を求めた。微分G値は、水中における重イオンの比エネルギーが減少するに伴い小さくなることがわかった。さらに、フェノール濃度を0.5から100mMと変えることにより、すなわち平均反応時間を1.5から300nsと変えた場合、微分G値は、イオン照射直後では比較的大きな値を示したが、時間経過に伴い小さくなった。これは、$$gamma$$線や電子線などでも観測される一般的な現象である、照射により生成した水素原子や水和電子との反応によりOHラジカルが消滅したと考えられる。

論文

フォトンカウンティング法を利用した重イオン光吸収測定技術の開発

田口 光正; 小嶋 拓治

JAERI-Review 2004-025, TIARA Annual Report 2003, p.141 - 142, 2004/11

本研究では、シングル重イオン照射によって生成する活性種挙動の時間変化を追跡することにより化学反応メカニズムを解明することを目的として、照射による活性種を反応初期から動的に観測する測定法の開発を行った。セル内の試料水溶液の上面にモニター光を発するための薄膜シンチレーターを設置し、イオンビーム下流側から発光を観測する、高時間分解能な分光測定法を開発した。水溶液試料上面のシンチレーターを通過したイオンからの発光は水溶液を通過し光ファイバーに集光される。この時の特定波長での発光強度(I0)はイオン入射直後に最大値を示し減衰する。また、シンチレーターを通過し水溶液中に入った重イオンは水分子と反応し、OHラジカルや水和電子などの活性種を生成する。これら活性種と水溶液中の溶質分子とが反応してできた反応中間体はシンチレーターからの特定波長の光を吸収するため、その分減衰した発光強度(I)が観測される。KSCN水溶液に220MeV Cイオン照射した場合、照射直後の数10ナノ秒の発光強度に差異が観測された。これは照射初期に生成するOHラジカルとの反応で生成した(SCN)$$_{2}$$$$^{-}$$ラジカルの吸収に由来すると考えられる。

論文

Differential analyses of transient species initially produced in single heavy ion track; Nuclear and specific energy dependence

田口 光正; 小嶋 拓治

JAERI-Review 2003-033, TIARA Annual Report 2002, p.141 - 142, 2003/11

酸素飽和フェノール水溶液への重イオン照射の結果、OHラジカルが付加置換反応した3種類の構造異性体を持つ生成物(ハイドロキノン,レソルシノール及びカテコール)がd同定された。これらの生成収率は入射エネルギーに対して一次以上の増加率であった。この生成収量を、水中で進行方向に連続的に減弱するイオンエネルギーの関数として微分解析して得られた各生成物の収率(微分G値)は、$$gamma$$線照射により得られるG値の1/2から1/10の範囲であった。$$gamma$$線照射の場合では、これら生成物の総G値は、OHラジカルの生成G値の90%以上であることから、イオン照射では高密度に生成したラジカルの再結合反応が酸化反応よりも速く起こるため微分G値が小さくなると考えられる。また、C及びNeイオンともにOHラジカルの微分G値は比エネルギーが減少するに伴い小さくなることがわかった。さらに、同一比エネルギーでは、微分G値はCイオンの方が大きかった。このように微分G値は核種と比エネルギーに依存することがわかった。なお、Cイオンに関しては、LaVerneが低エネルギーCイオンで求めたG値とよく整合した。

論文

Primary process of radiation chemistry studied by ion pulse radiolisys

吉田 陽一*; Yang, J.*; 関 修平*; 佐伯 昭紀*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 南波 秀樹

JAERI-Review 2003-033, TIARA Annual Report 2002, p.145 - 146, 2003/11

AVFサイクロトロンからのCイオンを、試料液面上に設置したシンチレータを通過させ、水溶液試料に照射した。Cイオンがシンチレータを通過する際に発する光を、分析光として用い、試料容器底面に設けたレンズ集光機能を持つ光ファイバーを通して、光測定系に導いて生成物の吸光特性を調べた。吸光度は、溶質の存在する場合と、無い場合の光強度の差を用いて算出した。Cイオン照射により生成したOHラジカルとの反応により生成した(SCN)$$_{2}$$$$^{-}$$の過渡吸収時間プロファイルを480nmで測定した。この結果得られた吸光度は20nsで立ち上がることがわかった。これは、システムの時間分解能に等しい。また、吸光度の減衰は、10ns程度の速い減衰過程とそれに続く遅い減衰過程が観測された。この速い減衰過程は高密度励起に起因するものと考えられる。

論文

Positronium formation in low temperature polymers

平出 哲也

Radiation Physics and Chemistry, 68(3-4), p.375 - 379, 2003/10

 被引用回数:17 パーセンタイル:24.23(Chemistry, Physical)

分子性固体や高分子中では低温で陽電子消滅寿命測定を行うと捕捉電子や負イオンによってポジトロニウムの形成が増加する。この手法を用いることで捕捉電子や負イオンの挙動を研究することが可能である。この方法の利点はあらゆる捕捉電子負イオンに適用できることである。被照射ポリメチルメタアクリレート(PMMA)中で240K付近で見られる発光はCHラジカルが捕捉した電子が熱運動で開放され、再結合に伴って発行するものであることを明らかにした。

論文

Decomposition of phenolic endocrine disrupting chemicals by potassium permanganate and $$gamma$$-ray irradiation

阿部 康弘*; 瀧上 眞知子; 杉野 公二*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 梅村 智也*; 角田 欣一*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 76(8), p.1681 - 1685, 2003/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:72.28(Chemistry, Multidisciplinary)

フェノール,ブチルフェノール(BuP),ビスフェノールA(BPA)等のフェノール系内分泌攪乱物質(P-EDCs)50$$mu$$M水溶液の分解を過マンガン酸カリウム(KMnO$$_{4}$$)を用いて行い、$$^{60}$$Co$$gamma$$線照射により生成したOHラジカルによるP-EDCsの分解と比較した。種々の有機酸及び無機炭素が、KMnO$$_{4}$$及びOHラジカルによるP-EDCsの分解で生成した。KMnO$$_{4}$$処理では、有機酸及び無機炭素は芳香族環の直接開裂で形成され、OHラジカル処理の場合にはOHラジカルの芳香族環への付加・置換反応に続く芳香族環の開裂により形成される。一方、BuP及びBPAを完全に取り除くために必要とされる電子数で分解効率の比較を行うと、KMnO$$_{4}$$はOHラジカルとほぼ同等であったが、フェノールの100%分解では、KMnO$$_{4}$$はOHラジカルの3倍量必要であった。しかし、フェノールを完全に有機酸及び無機炭素に変化させるために必要な電子数は720$$mu$$Mであり、両処理で同等であった。

論文

Chemical effects of heavy ion beams on organic materials

小泉 均*; 市川 恒樹*; 田口 光正; 小林 泰彦; 南波 秀樹

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 206, p.1124 - 1127, 2003/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:51.51(Instruments & Instrumentation)

アラニン,アジピン酸及びポリジメチルシロキサンについて重イオン照射効果を調べた。アラニン及びアジピン酸に$$gamma$$線,220MeV C,350MeV Ne、及び175Mev Arイオンを照射したところ、生成したラジカルのG値は、この順で減少した。$$gamma$$線照射の場合、これらラジカルのG値は高線量照射で減少する。トラック内の局所的な高線量領域が、重イオン照射でのG値の減少の原因と考えられる。一方、ポリジメチルシロキサンにおいては、この高線量領域においてゲル化が起こり、重イオン飛跡に沿った細線ができることが確認された。

論文

Decomposition of gas-phase diphenylether at 473 K by electron beam generated plasma

Kim, H.*; 箱田 照幸; 小嶋 拓治

Journal of Physics D; Applied Physics, 36(5), p.473 - 481, 2003/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:70.29(Physics, Applied)

電子ビーム照射によるごみ燃焼排ガス中のダイオキシンの分解機構を明らかにする研究の一環として、ダイオキシンのモデル物質としてビフェニルエーテル(DPE)を数ppmv含む473Kの高温ガスに電子ビーム照射を行い、線量に対するDPEの分解率や分解生成物の濃度変化から、その分解機構を調べた。その結果、DPEの分解初期には、含水ガス中であってもOHラジカルは関与せず、主にO原子が寄与することがわかった。また分解したDPEは、90%の収率でハイドロキノン,二酸化炭素及び一酸化炭素となることがわかった。

論文

Emission spectrum of the C$$_{2}$$ radical embedded in superfluid helium around 1.5 K

和田 晃; 荒殿 保幸

Chemistry Letters, 32(2), p.200 - 201, 2003/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:68.49(Chemistry, Multidisciplinary)

超流動ヘリウム中において炭素分子ラジカル(C$$_{2}$$)のレーザー蒸発により誘起された発光(d$$^3$$$$Pi$$$$_u$$-a$$^3$$$$Pi$$$$_g$$, スワンバンド)を観測した。観測された発光はa状態の振動基底状態を始状態とする遷移のみであり、超流動ヘリウム中において速い振動緩和が起こっていることを示唆している。

論文

Electron paramagnetic resonance induced by K-shell resonance excitation in DNA bases in solid state

横谷 明徳; 赤松 憲; 藤井 健太郎

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 199, p.366 - 369, 2003/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:71.11

DNA損傷の生体機構の物理化学的初期過程を解明することを目的とし、SPring-8の原研軟X線ビームラインの生物ステーションに電子常磁性共鳴装置を設置し放射光照射によりDNA構成分子に生じるラジカル種を測定している。本研究ではグアニンとチミンというふたつの代表的な核酸塩基を試料とし、酸素のK殻励起波長の軟X線を照射した時に現れるEPRシグナルを測定した。その結果、ビーム照射中にのみ現れる短寿命の不安定ラジカルと、ビーム照射によりしだいに蓄積してゆく安定ラジカルのふたつの成分が存在することを見いだした。酸素のK殻励起により電子がひとつ失われたカチオンラジカルがこの短寿命のシグナルであると推測され、これらが次第に安定なラジカルに固定されてゆくと考えられる。

論文

Electron-beam decomposition of vaporized VOCs in air

廣田 耕一; 箱田 照幸; 新井 英彦; 橋本 昭司

Radiation Physics and Chemistry, 65(4-5), p.415 - 421, 2002/11

 被引用回数:25 パーセンタイル:15.92(Chemistry, Physical)

空気雰囲気において、脂肪族系及び芳香族系揮発性有機化合物(VOC)に電子ビームを照射し、その分解挙動を調べた。脂肪族系では、クロロエテンがClラジカルによる連鎖反応を起こす一方、クロロメタンは熱電子によって分解することがわかった。また、主な生成物は一酸化炭素と二酸化炭素であった。芳香族系では、キシレンが最も分解しやすく、次いでクロロベンゼン,ベンゼンの順になった。これには、OHラジカルとの速度定数の大小関係のほか、分解によって生成する粒子状物質が関与していることがわかった。また、ガス状の分解生成物はカルボン酸やエステルなどの酸化物であることがわかった。

論文

「電子ビームを用いた排煙中ダイオキシンの分解法」の開発

小嶋 拓治

産業と電気, (602), p.13 - 18, 2002/11

ごみ焼却炉などから出る排煙中のダイオキシンを電子ビーム照射により90%以上分解する技術を開発した。これは、排煙の主成分である空気に電子ビームにより生成するラジカルを利用して、これによりダイオキシンやその合成・再合成につながる有機物を分解し無害化する技術である。電子ビーム法に関する基礎的な解説とともに、高浜クリーンセンターにおいて行った技術開発の結果を紹介する。

論文

Degradation characteristics of humic acid during photo-Fenton processes

福嶋 正巳*; 辰巳 憲司*; 長尾 誠也

Environmental Science & Technology, 35(18), p.3683 - 3690, 2001/09

 被引用回数:116 パーセンタイル:7.5(Engineering, Environmental)

陸域環境に存在する高分子電解質の有機物である腐植物質(フミン酸とフルボ酸)は、放射性核種や微量元素の土壌中での移行あるいは土壌から河川への移行動態を支配する要因の1つと考えられている。そのため、腐植物質の特性を把握し、微量元素との錯体特性あるいはその安定性を調べる必要がある。本研究では、光照射によるフミン酸の安定性及び分解されるフミン酸の構造特性を各種の分析法により検討した。なお、光照射の効果を促進させるために、鉄と少量の過酸化水素を添加した。5時間の光照射の間に、(1)フミン酸の有機炭素濃度と紫外域の吸光度は光フェントン反応により最大20%減少、(2)フミン酸の分子量が照射時間の増加にともなって低分子側へシフトした。また、光フェントン反応時において、添加した鉄はフミン酸の高分子部分と選択的に錯形成していることが明らかとなった。以上の結果は、フミン酸の高分子部分が鉄と錯形成することにより、光照射によるフミン酸の分解が高分子部分で選択的に進行したことが考えられる。

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