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論文

Structural change of borosilicate glass by neutron irradiation

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08

中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。

論文

Hexagonal close-packed iron hydride behind the conventional phase diagram

町田 晃彦*; 齋藤 寛之*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.12290_1 - 12290_9, 2019/08

hcp金属Feは、地球の内核に相当する温度圧力条件を含む広い範囲の温度(T)および圧力(P)条件で安定に存在するが、hcp鉄水素化物FeHxは、従来のFe-H系の相図には存在しない。温度298-1073K、水素圧4-7GPaにおけるその場X線および中性子回折実験を行った結果、x$$<$$0.6の範囲でhcp鉄水素化物が生成されることを明らかにした。水素原子は、ホスト金属格子の八面体サイトを部分的にランダムにも占めていた。またHの侵入による体積膨張は、1水素当り2.48(5) $AA $^{3}$$であり、面心立方(fcc)鉄水素化物のものより大きかった。hcp水素化物は、fcc水素化物と異なり、その水素組成xは温度とともに増大した。本研究は、広範囲のx-T-P領域にわたるFe-H系のさらなる調査のための手引きを提供する。

論文

Proton chelating ligands drive improved chemical separations for rhodium

成田 弘一*; Nicolson, R. M.*; 元川 竜平; 伊藤 文之*; 森作 員子*; 後藤 みどり*; 田中 幹也*; Heller, W. T.*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; et al.

Inorganic Chemistry, 58(13), p.8720 - 8734, 2019/07

Current industrial practices to extract rhodium from virgin ores carry a heavy environmental burden. Improving the efficiency of the hydrometallurgical processes to separate and recover rhodium from other precious metals provides an opportunity to improve the materials and energy balances, but the presence of mixed chloride-rhodium species following leaching by acid chloride media complicates the recovery process. In this work we have applied a broad range of analytical techniques (FT-IR spectroscopy, X-ray diffraction, EXAFS, water-transfer analysis, small-angle neutron scattering, NMR spectroscopy, and electrospray mass spectrometry), which together show that the amino-amide reagent preferentially transports chlorido-rhodium species as a 1:2 neutral assembly from aqueous 2.0 M HCl phase into an organic phase. The extractants then ligate in the outer coordination shell of the chloride-rhodium anion, making this an efficient separation process. In this study, we found that protonation to the extractants induced to form a proton chelate ring, which pre-organises the ligand to present an array of charge diffuse C-H bonds. This templated arrangement of positive dipoles favors complexation to the charge diffuse chloride-rhodium anion over the more charge-dense chloride anion.

論文

Study on B$$_{4}$$C decoupler with burn-up reduction aiming at 1-MW pulsed neutron source

大井 元貴; 勅使河原 誠; 原田 正英; 池田 裕二郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(7), p.573 - 579, 2019/07

パルス中性子源において、減速材から放出される中性子パルスを細くして、エネルギー分解能を向上させるためにデカップラーと呼ばれる中性子吸収材が使用される。カドミウムとB$$_{4}$$Cはデカップラーとして広く使用されている。しかしながら、B$$_{4}$$Cは中性子吸収に伴うホウ素の燃焼とヘリウムガスの生成のために、MW級中性子源においては、その使用は困難であると考えられてきた。この問題を解決するために、B$$_{4}$$Cを別の中性子吸収材で挟むプレデカップラーの概念を導入し、B$$_{4}$$Cの中性子吸収の削減を目的として、簡易的なモデルを使用した計算により、プレデカップラーのB$$_{4}$$Cデカップラーの燃焼に対する影響について計算を行った。結果として、カドミウムプレデカップラーにより中性子強度の減少なしに、B$$_{4}$$Cの中性子吸収を60%削減する効果がみられた。また、プレデカップラーにより、B$$_{4}$$Cのガススウェリングは、三分の一に抑えられる。

論文

Performance of large volume LaBr$$_{3}$$ scintillation detector equipped with specially-designed shield for neutron resonance capture analysis

土屋 晴文; 小泉 光生; 北谷 文人; 原田 秀郎

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 932, p.16 - 26, 2019/07

A large-volume ($$phi$$12.0 cm$$times$$12.7 cm) LaBr$$_{3}$$ scintillation detector equipped with a specially-designed radiation shield was evaluated for neutron resonance capture analysis at the neutron time-of-flight (TOF) facility GELINA. By using the LaBr$$_{3}$$ detector with and without the shield, measurements were carried out at a 13-m TOF station with three metallic samples, namely, Ni, Cr, and Fe. In addition, Monte Carlo simulations with Geant4 were performed, and the results were compared with the measurements to analyze the observed energy spectra and TOF spectra. Energy spectra obtained with the shield showed that prompt $$gamma$$-ray peaks emitted from each sample can be used to identify the isotopes. Moreover, the signal-to-noise ratios of resonance peaks in a TOF spectrum with the shield were enhanced 1.5-2.5 in comparison with those without the shield. Furthermore, simultaneous measurements conducted using the three samples demonstrated that the shield employed herein was indispensable for identifying impurities in a composite sample such as particle-like fuel debris.

論文

Background issues encountered by cold-neutron chopper spectrometer AMATERAS

菊地 龍弥*; 中島 健次; 河村 聖子; 稲村 泰弘; 中村 充孝; 若井 大介*; 青山 和弘*; 岩橋 孝明*; 神原 理*

Physica B; Condensed Matter, 564, p.45 - 53, 2019/07

AMATERASはJ-PARC物質・生命科学実験施設に設置された冷中性子チョッパー型分光器である。この9年に亘る運用の中で得られたバッググラウンド(意図せずにデータ収集系に集積されるシグナル)についての知見をまとめた。それらは、ビームライン上にある物質から発生するガンマ線、ビームライン上にある機器から発生するブラッグ反射, 空気散乱, 電気ノイズ, 宇宙線などである。それらについてまとめると共に今後の可能な対策について述べる。これらは、同種の分光器にとっても役立つ情報となると期待する。

論文

High-pressure structure and electronic properties of YbD$$_{2}$$ to 34 GPa

Klotz, S.*; Casula, M.*; 小松 一生*; 町田 真一*; 服部 高典

Physical Review B, 100(2), p.020101_1 - 020101_5, 2019/07

イッテルビウム水素化物(YbH$$_{2}$$)はCaH$$_{2}$$型構造からYがhcp位置、Hが未知の位置にある高圧相へと16GPaで転移する。本研究では、34GPaまでの中性子回折実験により、Hを含めた構造の完全決定を行った。水素(重水素)は、空間群$$P6_{3}/mmc$$の2aおよび2d位置を占め、高対称な"崩れた"密な充点構造をとる。高圧相への転移はゆるやかに起こり、全水素のうちの半分が、波打った水素レイヤーからYbで作られる格子の格子間に移動するように見える。第一原理計算から、この相転移は、$$f$$電子の占有率の変化(完全に占有状態から、部分占有状態x$$approx$$0.75)を伴うことが分かった。この相転移に伴う$$f$$軌道から$$d$$軌道への電子遷移は、結晶のバンドギャップを閉じ、金属状態を生み出す。その金属の基底状態は、格子間水素の面外振動モードを含んだ大きな電子-格子相互作用を持っている。

論文

Development of a technique for high pressure neutron diffraction at 40 GPa with a Paris-Edinburgh press

服部 高典; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 阿部 淳*; 舟越 賢一*; 有馬 寛*; 岡崎 伸生*

High Pressure Research, 39(3), p.417 - 425, 2019/06

パリエジンバラプレスを用いた40GPaでの高圧中性子回折実験の手法の開発をJ-PARCのPLANETビームラインにおいて行った。実験可能圧力限界を拡大するために、焼結ダイヤモンドアンビルの上部にある試料装填のためのくぼみの直径を4.0mmから1.0mmに順に小さくしていった。その結果、最大発生圧力は上昇し、最終的に40GPaに到達した。この技術を、回折に寄与する試料領域を制限できる光学系と組み合わせることによって、そのような高い圧力で、広いdレンジを用いた構造解析を行うのに十分な回折パターンを取得できるようになった。

論文

コヒーレントQENSと時空相関解析による液体Biの異常構造の検出

川北 至信; 菊地 龍弥*

波紋, 29(2), p.91 - 94, 2019/05

ビスマスは結晶相ではパイエルス歪に基づいた二重層状構造を有する。液相では、単純な充填モデルでは解釈できない複雑な静的構造を示し、パイエルス歪が液体中にも残っているのではないかと考えられてきた。我々は、J-PARC物質・生命科学実験施設に設置されたBL14アマテラス分光器を用いて液体Biの中性子準弾性散乱(QENS)を測定し、そのコヒーレントQENSを解析した。時空相関関数から、長距離側に肩構造をもつ最近接分布が4つの成分からなり、30ピコ秒程度の長い緩和時間を示す長短2種類の相関と、ピコ秒以下の短い緩和時間をもつ中間的な距離の相関および最も長い距離をもつ相関があることが分かった。このことは、液体Bi中に層状構造が存在する直接的な証拠になる。本記事では、上記の成果とともに、時空相関関数によってコヒーレントQENSを解析する手法について報告している。

論文

Triplon band splitting and topologically protected edge states in the dimerized antiferromagnet

那波 和宏*; 田中 公人*; 栗田 伸之*; 佐藤 卓*; 杉山 晴紀*; 植草 秀裕*; 河村 聖子; 中島 健次; 田中 秀数*

Nature Communications (Internet), 10, p.2096_1 - 2096_8, 2019/05

固体物理学の分野において、現在、その省エネルギーの情報伝達や情報処理への応用もにらんで、トポロジカル物質の探索が精力的に行われている。近年の研究では、フェルミオンである電子にとどまらず、ボゾンにおいてもトポロジカルな状態が生まれることが示唆されている。ここで我々は、スピン1/2のダイマー反強磁性体Ba$$_{2}$$CuSi$$_{2}$$O$$_{6}$$Cl$$_{2}$$について中性子非弾性散乱実験を行い、トポロジカル的に重要と思われるトリプロンのバンドを測定した。実験結果は、ダイマー間相互作用の小さな交替により生じていると思われるトリプロンバンドの分裂を明瞭に捉えた。解析により、Ba$$_{2}$$CuSi$$_{2}$$O$$_{6}$$Cl$$_{2}$$については、初めてとなるボゾンによって実現した結合型Su-Schrieffer-Heeger模型を実現した系であると思われ、トポロジカルに保護された端状態が存在しているものと思われる。

論文

Highlight of recent sample environment at J-PARC MLF

河村 聖子; 服部 高典; Harjo, S.; 池田 一貴*; 宮田 登*; 宮崎 司*; 青木 裕之; 渡辺 真朗; 坂口 佳史*; 奥 隆之

Neutron News, 30(1), p.11 - 13, 2019/05

日本の中性子散乱施設の特徴のひとつとして、循環型冷凍機のように頻繁に使われる試料環境(SE)機器は各装置の担当者が整備していることが挙げられる。装置担当者は、ユーザー実験の際、装置自体だけでなく、これらのSE機器の運用も行う。このような運用には、SE機器を装置にあわせて最適化できユーザーの要求を直接きくことができるというメリットがある。一方で、MLFのSEチームは、より高度なSE機器を使った実験を可能にするため、共通のSE機器を整備している。本レポートでは、最近のMLFにおけるSE機器の現状が紹介される。中性子装置BL11, BL19, BL21, BL17で用いられるSE機器と、SEチームによって最近整備された機器に焦点をあてる。

論文

5.1.2 放射線の性質と特徴

高橋 史明

原子力のいまと明日, p.106 - 109, 2019/03

日本原子力学会では、一般向けの解説として、「原子力のいまと明日-東京電力福島第一原子力発電所事故の経験から」の出版を企図した。この解説書では、原子力発電所の概要、東京電力福島第一原子力発電所事故やその後の対応等とともに、放射線の基礎知識や利用についても解説を与える。本稿では、$$alpha$$線, $$beta$$線, $$gamma$$線及び中性子の各種類の放射線の性質として、電離や励起の相互作用の起こり方や物質中の透過等を解説する。また、これらの各種放射線の性質に起因して異なる被ばくの特徴とともに、その防護策について解説する。特に、東京電力福島第一原子力発電所事故後にサイト外で観測されたヨウ素131やセシウム137については、内部被ばくの特徴や事故後に進められた防護対策等を紹介する。

論文

Colossal barocaloric effects in plastic crystals

Li, B.*; 川北 至信; 河村 聖子; 菅原 武*; Wang, H.*; Wang, J.*; Chen, Y.*; 河口 沙織*; 河口 彰吾*; 尾原 幸治*; et al.

Nature, 567(7749), p.506 - 510, 2019/03

冷却は現代社会では、世界における25-30%の電力が空調や食料保存に用いられるように、重要である。従来の気化、圧縮で冷却を行う方法は、温暖化などの観点から限界が来ている。有望な代替手段として固体の熱量効果を用いた冷却方法が注目を集めている。しかしながら、この方法は、現在候補に挙げられている物質ではエントロピー変化の小ささや巨大な磁場を必要とするところなどから性能に限界がある。そこで我々は柔粘性結晶における圧力誘起の相転移で冷却が起こる巨大圧力熱量効果を報告する。柔粘性結晶の一つであるネオペンチルグリコールのエントロピー変化は室温近傍において単位キログラム、単位温度あたり、約389ジュールであった。圧力下の中性子散乱実験の結果から、そのような巨大圧力熱量効果は分子配向の非秩序化、巨大な圧縮率、極めて非線形性の強い格子ダイナミクスの組み合わせに由来することが明らかになった。我々の研究により、柔粘性結晶における巨大圧力熱量効果発現の微視的機構が明らかとなり、次世代の固体を使った冷却技術の確立に筋道を付けることができた。

論文

Ion hydration and association in an aqueous calcium chloride solution in the GPa range

山口 敏男*; 西野 雅晃*; 吉田 亨次*; 匠 正治*; 永田 潔文*; 服部 高典

European Journal of Inorganic Chemistry, 2019(8), p.1170 - 1177, 2019/02

2mol dm$$^{-3}$$ CaCl$$_2$$重水水溶液の中性子回折測定を常温常圧および常温1GPaで行った。イオン水和と会合および水溶液を原子レベルで明らかにするためS(Q)を経験ポテンシャル構造精密化(EPSR)モデリングにより解析した。2つの圧力において、Ca$$^{2+}$$イオンはCa-O距離2.44$AA$ $$、Ca-D距離3.70$AA$ $$で7つの水分子により囲まれており、陽イオンの水和に圧力は影響しないことを示している。一方でCl$$^{-}$$イオンは圧力に対し劇的な変化を示し、加圧によりCl-O距離の3.18$AA$ $$から3.15$AA$ $$の減少を伴い、Cl$$^{-}$$イオンへの酸素の配位数は7から14に変化した。しかしながらここで、Cl$$^{-}$$イオン周りの水素の配位数は、Cl-D距離が2.22から2.18$AA$ $$へ減少しつつも、6-6.7とあまり変わらなかった。また溶媒の水の圧力変化は大きく、O-O距離は2.79$AA$ $$から2.85$AA$ $$に減少し、酸素原子の配位数は4.7から10.3に増大する。一方、水素原子は、加圧によらずO-D距離1.74$AA$ $$、配位数も1.2のままであった。これらのことは、O$$cdots$$D結合が加圧により大きく曲がることを示している。この水素結合の変化が、Cl$$^{-}$$イオンまわりの酸素の配位数の大きな増大を引き起こしたものと思われる。

論文

$$beta$$ decay of $$^{133}$$In; $$gamma$$ emission from neutron-unbound states in $$^{133}$$Sn

Piersa, M.*; Korgul, A.*; Benito, J.*; Andreyev, A.; 他75名*

Physical Review C, 99(2), p.024304_1 - 024304_10, 2019/02

Excited states in $$^{133}$$Sn were investigated through the $$beta$$ decay of $$^{133}$$In at the ISOLDE facility. The ISOLDE Resonance Ionization Laser Ion Source (RILIS) provided isomer-selective ionization for $$^{133}$$In, allowing us to study separately, and in detail, the $$beta$$-decay branch of $$^{133}$$In $$J^{pi}$$ = (9/2$$^{+}$$) ground state and its $$J^{pi}$$ = (1/2$$^{-}$$) isomer. Thanks to the large spin difference of the two $$beta$$-decaying states of $$^{133}$$In, it is possible to investigate separately the lower and higher spin states in the daughter, $$^{133}$$Sn, and thus to probe independently different single-particle and single-hole levels. We report here new $$gamma$$ transitions observed in the decay of $$^{133}$$In, including those assigned to the deexcitation of the neutron-unbound states.

論文

"$$K^-pp$$", a $$bar K$$-meson nuclear bound state, observed in $$^3$$He($$K^-,Lambda p)n$$ reactions

橋本 直; 谷田 聖; 他67名*

Physics Letters B, 789, p.620 - 625, 2019/02

 パーセンタイル:100(Astronomy & Astrophysics)

$$^{3}{rm He}(K^-, , Lambda p)n$$における$$Lambda p$$不変質量分布において$$m_K + 2m_p$$、つまり$$K^-$$が2つの陽子に束縛する質量閾値以下に顕著なピークを観測した。$$q$$ = 350$$sim$$650MeV/$$c$$という比較的大きな運動量移行領域を選ぶことで、準弾性散乱($$overline{K}N rightarrow overline{K}N$$)に続いて残りの2各紙に吸収される反応($$overline{K}NN rightarrow Lambda N$$)をはっきり分離することができる。観測したピークの単純なフィットによってBreit-Wignerポール位置$$B_{rm {it Kpp}} = 47 pm 3 , (stat.) ,^{+3}_{-6},(sys.)$$ MeV、幅$$Gamma_{rm {it Kpp}} = 115 pm 7 , (stat.),^{+10}_{-20} ,(sys.)$$ MeV、そして$$S$$波ガウス形状因子パラメータ$$Q_{rm {it Kpp}} = 381 pm 14 , (stat.),^{+57}_{-0} ,(sys.)$$MeV/$$c$$という値が"$$K^-pp$$"というストレンジネスを含む新しい原子核束縛システムについて得られた。

報告書

加圧水型軽水炉炉内構造物用オーステナイト系ステンレス鋼の照射データに関する文献調査とデータ集の作成(受託研究)

笠原 茂樹; 福谷 耕司*; 藤本 浩二*; 藤井 克彦*; 知見 康弘

JAEA-Review 2018-013, 171 Pages, 2019/01

JAEA-Review-2018-013.pdf:6.89MB

軽水炉の炉内構造物については、構造材料であるオーステナイト系ステンレス鋼の中性子照射による経年劣化を評価・予測した上で、健全性評価を行う必要がある。そのためにはステンレス鋼の物性値の照射量依存性等の知見が不可欠である。照射材の物性の代表値や最確値等を議論するには既往データの整理が有効であり、その際、炉内構造物の使用条件が異なる加圧水型軽水炉(PWR)と沸騰水型軽水炉を明確に区別し取り扱うことが重要である。本調査では、照射ステンレス鋼の材料特性を評価した公開文献を網羅的に収集し、データ集を作成した。作成にあたっては、PWRに相応する温度や中性子照射等の条件をスクリーニングの基準として照射データを抽出するとともに、化学成分, 加工熱処理等の材料条件, 照射条件及び試験条件を調査した。これらのデータを物性値ごとにデータシートへ収録し、データ集として整備した。

論文

A Telescoping view of solute architectures in a complex fluid system

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁; Mu, J.*; Williams, C. D.*; Masters, A. J.*; Antonio, M. R.*; Heller, W. T.*; 長尾 道弘*

ACS Central Science, 5(1), p.85 - 96, 2019/01

We present a hierarchical aggregate model of an organic phase containing a coordination species that acts as a fundamental building unit of higher-order structures formed in the organic phase. We aimed to elucidate the fundamental aspects of the microscopic structure and phase separation occurring in ionic separation and recovery systems during solvent extraction. The coordination species aggregate through a hydrogen-bonding network formed by interaction between the hydrophilic part of the coordination species with extracted water and acid molecules. This reduces the hydrophilic surface area, resulting in subsequent formation of small primal clusters of 2 to 3 nm in diameter. The primal clusters further aggregate due to van der Waals interaction to form large aggregates of $$<$$ 10 nm in diameter. The size of the primal cluster does not depend on the concentration of the coordination species, whereas the size of the large aggregate increases as the aggregation number of the primal clusters increases. We conclude that hybrid interaction is a key driving force in the formation and growth of the hierarchical aggregate and the induction of phase separation of the organic phase.

論文

Magnetic, thermal, and neutron diffraction studies of a coordination polymer: bis(glycolato)cobalt(II)

中根 僚宏*; 米山 翔太*; 兒玉 健*; 菊地 耕一*; 中尾 朗子*; 大原 高志; 東中 隆二*; 松田 達磨*; 青木 勇二*; 藤田 渉*

Dalton Transactions, 48(1), p.333 - 338, 2019/01

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The two-dimensional quadratic lattice magnet, bis(glycolato)cobalt(II) ([Co(HOCH$$_{2}$$CO$$_{2}$$)$$_{2}$$]), showed anti-ferromagnetic ordering at 15.0 K and an abrupt increase in magnetisation at H = 22 600 Oe and 2 K, thereby acting as a metamagnet. Neutron diffraction studies suggested that the magnetic moment vectors of the Co(II) ions had an amplitude of 3.59 mB and were not aligned in a fully antiparallel fashion to those of their neighbours, which caused canting between the magnetic moment vectors in the sheet. The canting angle was determined to be 7.1deg. Canting induced net magnetisation in the sheet, but this magnetisation was cancelled between sheets. The magnetisations in the sheets were oriented parallel to the magnetic field at the critical magnetic field.

論文

Measurements of gamma-ray emission probabilities in the decay of americium-244g

中村 詔司; 寺田 和司*; 木村 敦; 中尾 太郎*; 岩本 修; 原田 秀郎; 上原 章寛*; 高宮 幸一*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(1), p.123 - 129, 2019/01

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

$$gamma$$線計測により同位体を定量したり、断面積を求める際に、正確な$$gamma$$線放出率のデータが、必要になってくる。$$^{243}$$Amは、重要なマイナーアクチノイド核種の一つであり、中性子捕獲後に$$^{244}$$Amを生成する。$$^{244}$$Amの基底状態から放出される744-keV$$gamma$$線は66%と比較的大きな$$gamma$$線放出率を持つけれども、その誤差は29%と大きい。$$gamma$$線放出率の誤差は、放射化法による中性子捕獲断面積測定において、系統誤差の主要因となる。そこで、放射化法と$$^{244}$$Cmのレベルを調べることにより、$$gamma$$線放出率を測定した。本研究により、744-keV$$gamma$$線の放出率を、66.5$$pm$$1.1%と、相対誤差29%から2%に低減して導出することができた。

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