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報告書

晶析法におけるPu(IV)挙動把握試験

矢野 肇*; 半沢 正利*; 近沢 孝弘*; 西村 建二*

JNC-TJ8400 2000-061, 92 Pages, 2000/03

JNC-TJ8400-2000-061.pdf:8.79MB

晶析法は不純物を含む大量のU溶液から、Uのみを部分的に回収するのに適しておりPUREX法を基盤とする新しい再処理施設の要素技術として適合すると思われる。昨年度までに、溶解液へ晶析法を適用した再処理プロセスは十分なメリットを有することが確認されている。しかし晶析法適用プロセスの検討に必要なデータのうちPuの析出に関するデータは乏しい。そこで本年度は、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下でのPu(IV)の挙動を把握するためのビーカ試験を英国AEA Technology Harwell研究所にて実施し、結果の評価を三菱マテリアルが実施した。試験内容は、想定する晶析供給液濃度付近でのPu(IV)単身でのPu結晶又は凝固温度の測定であり、以下の6パラメータについての試験を実施した。試験結果は以下の通りである。・硝酸プルトニウムの結晶が生成する可能性が高いと想定された200gPu/l,6M HNO3及び200gPu/l,4M HNO3で硝酸プルトニウムの結晶は生成せず、H2Oの固体及びHNO3・3H2Oの結晶混合物が生成している。・残りのPu濃度が低い溶液についても同様である。・従って、Puの原子価が4価の場合には、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下で硝酸プルトニウムの結晶の生成の可能性はないと言える。・試験結果から、Pu(NO3)4-HNO3-H2O系の溶解度データを作成した。

報告書

イオン交換法によるFBR燃料再処理の研究

韋 悦周*; 新井 剛*; 熊谷 幹郎*

JNC-TJ9400 2000-002, 80 Pages, 2000/02

JNC-TJ9400-2000-002.pdf:4.67MB

本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、溶媒抽出法以外の湿式分離法として、イオン交換法による再処理プロセスの成立可能性を検討することを目的としている。そのため、これまでの基礎研究で得られている知見を基に、FBR燃料サイクルの特徴を踏まえたイオン交換法を中心とする再処理プロセスを策定した。本プロセスは、高速アニオン交換体を用いるイオン交換分離主工程および高選択性含浸吸着剤を用いる抽出クロマト法によるマイナーアクチニド分離工程より構成されている。策定したプロセスについて、処理規模200tHM/yの再処理プラントにおける分離工程のケミカルフローシート、物質収支図、主要機器のリストおよび各設備の配置概念図を作成することにより、主要工程における主要物質(含主要試験、廃棄物)の物流/物量、主要機器の概念/大きさおよび数量等を明らかにした。また、経済性、資源の有効利用性、環境負荷低減性および核拡散抵抗性の観点から本プロセスと簡素化ピュレックスプロセスとの概略比較を行い、それぞれの得失を評価した。さらに、実用化プロセスとしての成立性を高めるための技術的課題を摘出した。

報告書

無配管化を目指した湿式再処理プロセスの合理化検討

半沢 正利*; 森岡 信男*; 麓 弘道*; 西村 建二*; 近沢 孝弘*

JNC-TJ9400 2000-001, 112 Pages, 2000/02

JNC-TJ9400-2000-001.pdf:6.67MB

本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、配管施工に係わるコストを大幅に削減できるパイプレスプラントの概念を導入し、且つ溶媒抽出法以外の湿式分離法も考慮した新しいプロセスの可能性を探ることを目的としている。そのため、まず、沈殿法、晶析法、イオン交換法及びパイプレスプラントについて文献調査を行い、これを基に、以下の湿式分離法を採用したプロセス要件に適合するプロセスフロー案の検討を実施した。(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセス(2)シュウ酸沈殿法プロセス(3)マイルドな条件の再処理法プロセス(晶析+沈殿法)(4)晶析+イオン交換法プロセス(5)晶析+溶媒抽出法プロセス上記検討プロセス及び従来プロセスについて、パイプレスプラントへの適合性、安全性、経済性、資源の有効利用性、核不拡散性及び運転・保守・補修性の観点から得失評価を行い、最も合理的なプロセスとして(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセスを選定した。選定プロセスについて、臨界安全評価を行うとともに物質収支図、プロセスフローダイアグラム、主要機器リスト及び移動槽・ステーションの配置概念図を作成することにより、主要物質の物流/物量、主要機器の概念/大きさ及び数量等を明らかにした。

論文

Dissolution tests of spent fuel in the NUCEF $$alpha$$$$gamma$$ cell including dissolver off-gas treatment

峯尾 英章; 木原 武弘; 中野 雄次*; 木村 茂; 高橋 昭*; 八木 知則; 内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; et al.

JAERI-Conf 99-004, p.498 - 507, 1999/03

燃焼度8000MWd/tの使用済燃料約1.5kgをNUCEF $$alpha$$$$gamma$$セルで溶解した。本試験では溶解の他、銀シリカゲル(AgS)吸着剤によるヨウ素処理、清澄、抽出試験への給液調整と発生するC-14捕集を行った。Uは開始後100分程度で溶解がほぼ終了し、ほかの接種もUとほぼ同様な溶解挙動を示した。二段階操作で追い出された溶解液中ヨウ素のAgS吸着材での捕集量は約210kBqで、ORIGEN計算によるI-129推定量の約63%に相当した。C-14捕集量は約2MBqで、燃料にN-14が少なくとも数ppm含まれていたことが示唆された。不溶性残渣分析では、Ru,Mo,Pd及びZrが主成分で、特にMoとZrのモル比とX線回折結果から溶解中でのモリブデン酸ジルコニウムの沈殿が示唆された。使用済燃料中Uの約94%が溶解工程において回収された。

報告書

異材簡管継手の長期信頼性評価(1)-フィールド試験体の中間検査結果-

竹内 正行; 永井 崇之; 石橋 祐三; 武田 誠一郎; 根本 健志*; 藤咲 和彦*; 大橋 和夫*

PNC-TN8410 98-116, 147 Pages, 1998/08

PNC-TN8410-98-116.pdf:8.6MB

(1)目的熱間圧延法、HIP法,爆接法により製作した管継手を酸回収蒸発缶小型モックアップ試験設備へ装着し、長期信頼性の評価を行う。(2)方法酸回収蒸発缶小型モックアップ試験設備のプロセス系(硝酸凝縮液、濃縮液、供給液ライン)とユーティリティ系(計装用圧空、加熱用蒸気、冷却水ライン)に、管継手試験体を装着し耐久性試験を行い、中間検査として、耐圧試験、染色浸透探傷試験、外観観察、破壊検査を行った。(3)結果【1】熱間圧延管継手については、プロセス系の濃縮液および供給液ライン、ユーティリティ系の計装用空気、加熱用蒸気、冷却水ラインに装着した試験体は、約21,000時間の耐久性試験を行っても健全な状態を維持していた。しかし、プロセス系の硝酸凝縮ラインに装着した試験体は、耐圧試験において漏れが認められた。【2】HIP管継手については、プロセス系の濃縮液および供給液ライン、ユーティリティ系の計装用空気、加熱用蒸気、冷却水ラインに装着した試験体は、約18,000時間の耐久性試験を行っても健全な状態を維持していた。しかし、プロセス系の硝酸凝縮液ラインに装着した試験体は、耐圧試験中に破断が認められた。【3】爆接管継手については、すべての装着位置において漏れおよび破断等は認められなかった。しかし、プロセス系の硝酸凝縮液ラインに装着した試験体は、ステンレス鋼側に肌荒れが認められた。以上、中間検査の結果から、再処理プロセスへ適用する場合、ユーティリティ系(計装用空気、加熱用蒸気、冷却水ライン)は、十分適用が可能と考えられる。プロセス系では、硝酸凝縮液のようにステンレス鋼にとって厳しい試験環境では、適用が困難と考えられる。しかし、濃縮液および供給液の温度の低い環境であれば、適用可能と考えられる。

論文

A Test line newly installed in NUCEF and research program on advanced reprocessing process by utilizing it

朝倉 俊英; 内山 軍蔵; 木原 武弘; 宝徳 忍; 高橋 昭*; 渡辺 眞樹男; 中野 雄次*; 亀井 一成; 八木 知則; 藤根 幸雄; et al.

Proc. of 5th Int. Nucl. Conf. on Recycling, Conditioning and Disposal (RECOD '98), 1, p.746 - 753, 1998/00

原研では、高度化再処理プロセス(PARCプロセス)についての研究を行っている。このプロセスの研究を使用済燃料を用いて行うため、NUCEFに再処理プロセス試験設備を整備した。この設備は、溶解工程、共除染工程、U/Pu分離工程、U逆抽出工程、溶媒洗浄工程、高レベル廃液濃縮工程を模擬するものである。プロセス研究の目的である、再処理による環境汚染のリスク低減、経済性向上のために、精密溶解、核種分離機能の向上、ソルトフリー技術の適用、プロセスの最適化の研究を行う。既に、使用済燃料を用いた試験を開始している。

論文

回転ドラム式アルファモニターの改良とその性能試験

臼田 重和; 安田 健一郎; 桜井 聡; 高橋 俊行; 軍司 秀穂*

第18回核物質管理学会 (INMM)日本支部年次大会論文集, p.142 - 148, 1997/11

原研NUCEFに設置されている回転ドラム式$$alpha$$モニターを一部改良して、濃縮ウラン溶液を利用してSi検出器とZnS(Ag)/NE102Aホスウィッチ検出器による性能試験を行った。$$alpha$$線のみを測定対象としたSi検出器による試験では、4桁にわたる濃度範囲において、優れた相関関係が得られた。感度が高く、低レベル$$alpha$$放射能溶液の濃度モニタリングに適していることがわかった。一方、ホスウィッチは発表者らが開発中の検出器であり、$$alpha$$線と$$beta$$($$gamma$$)線双方の同時計測が可能である。この検出器による試験では、$$alpha$$線の測定についてはSi検出器とほぼ同等の性能が得られたばかりでなく、$$beta$$($$gamma$$)線強度の監視によりFP等の混入の程度も推定できることを確認した。

報告書

再処理プロセス中のヨウ素の挙動; 研究と調査

桜井 勉; 高橋 昭

JAERI-Review 97-002, 62 Pages, 1997/02

JAERI-Review-97-002.pdf:2.51MB

使用済燃料溶解時に発生する放射性ヨウ素は環境に漏洩し易く、有害なため、再処理プロセス内での厳重な管理が必要である。古くから多くの研究者により閉じ込め方法が研究されているが、再処理プロセス中のヨウ素の挙動を総合的に検討した報告書は極めて少ない。日本原子力研究所物理化学研究室の研究成果を含め基礎研究を総括し、再処理プロセス中のヨウ素の複雑な挙動を化学反応を用いて説明した。再処理施設からの最近の報告を紹介するとともに、これらを基礎研究結果と比較検討し、再処理プラント中のヨウ素の流れを考察した。

論文

研究を開始したNUCEF

竹下 功

エネルギー, 28(10), p.63 - 66, 1995/00

核燃料サイクル関係でアクチニドリサイクル、乾式再処理と並んでNUCEFの紹介である。内容は、現行再処理の安全性実証と次世紀に向けた高度化研究がNUCEFのねらいであること、この為の種々の実験設備の概要をSTACY、TRACY、BECKYについてそれぞれ紹介する。さらに、ホット試験を開始した現在の状況を説明した後、NUCEFの利用に関して内外協力を積極的に推進していくことを述べている。

報告書

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)における研究計画

NUCEF実験計画検討グループ

JAERI-M 94-066, 67 Pages, 1994/03

JAERI-M-94-066.pdf:2.36MB

本報告書は、原研のNUCEF実験計画検討グループが行ったNUCEFにおける研究計画に関する検討結果等をまとめたものであり、実験設備の概要、研究の基本的考え方と進め方、研究内容、実験計画、協力の進め方、協力システム等について述べている。NUCEFにおいては、核燃料サイクルバックエンドにおける安全性の確保、21世紀に向けた技術の高度化及び技術基盤の強化を目指し、臨界安全性、高度化再処理プロセス、TRU廃棄物管理、TRU化学及びNUCEF関連要素技術に関する研究開発を行う。これらの研究開発を進めるにあたっては、国、大学、関係機関との協力及び国際協力を積極的に進め、研究の効果的推進を図るとともに、NUCEFを我が国の核燃料サイクルバックエンドに関する中核的研究拠点として、有効に活用していくこととする。

論文

Catalytic effect of silver-impregnated silica-gel(AgS) on reaction of methyl iodide with nitrogen dioxide

桜井 勉; 高橋 昭

Journal of Nuclear Science and Technology, 31(1), p.86 - 87, 1994/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:37.25(Nuclear Science & Technology)

再処理プロセスで銀添着シリカゲル(AgSまたはAC6120)は無機及び有機ヨウ素の秀れた吸着材として知られている。この吸着材は、さらに、二酸化窒素による有機ヨウ素の分解に、触媒的に作用することがわかった。このため、AgSを充填したカラムにヨウ化メチルと二酸化窒素を含む模擬オフガスを供給すると、AgS中の銀がヨウ素と反応した後もヨウ化メチルの分解が続き、ヨウ素が析出する。ガスクロマトグラフなどでAgSの吸着量を測定する場合、吸着容量を過大評価するおそれがあるので注意が必要である。

報告書

TRUリサイクル研究に関する検討報告書

岸本 洋一郎; 上村 勝一郎; 檜山 敏明

PNC-TN8420 93-003, 35 Pages, 1992/12

PNC-TN8420-93-003.pdf:3.39MB

本ワーキンググループは、平成4年9月17日に検討を開始し、平成4年12月3日までの約3ヶ月間に亘り、TRU核種をリサイクルするため、新しいいくつかの核燃料サイクルプロセス概念とそのための施設、再処理を始めとする各プロセスから発生する廃棄物の量とその処理及びTRU燃料の形態、仕様、規格、核不拡散性の評価等について検討を行った。本報告書は、ワーキンググループでの議論と検討結果についてまとめたものである。検討を通して、TRUリサイクルに必要な、再処理、燃料製造、炉心特性、廃棄物等技術的側面と核不拡散性等政策的な側面からその特質のいくつかは明らかにしたが、多くの今後開発すべき課題を有しており、これらの整合性を図った、或いは最適なリサイクルシステムはどうあるべきか、今後より総合的な検討、議論を進める必要があると考える。

口頭

Development of the thermogravimetric analysis method using microwave heating and its application

瀬川 智臣; 濱場 大周*; 吉田 英人*; 福井 国博*

no journal, , 

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。マイクロ波を用いた金属硝酸塩水溶液の脱硝反応機構を明らかにするため、新たにマイクロ波熱重量分析装置を開発した。試料の両端に設置した電力計により、マイクロ波吸収エネルギーの計測、また、温度変化及び重量変化を連続的に測定することを可能とする。本装置により、硝酸銅水溶液を用いたマイクロ波脱硝法による金属酸化物粉末の生成プロセスを調査した。本研究の結果、マイクロ波加熱においては、従来の外部加熱と類似した反応経路をとることが明らかとなった。

口頭

マイクロ波加熱重量分析装置の開発とその利用

濱場 大周*; 瀬川 智臣; 深澤 智典*; 吉田 英人*; 福井 国博*

no journal, , 

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法が用いられている。様々な温度における物質の誘電損失を計測・推算することを目的とし、試料として酸化銅ペレットを用い、マイクロ波加熱時におけるマイクロ波吸収量の測定及び数値シミュレーションによるマイクロ波吸収効率の解析を行った。実験及び解析の結果、マイクロ波吸収効率の測定値は数値計算結果とほぼ定量的に一致し、マイクロ波吸収効率から誘電損失を簡易的に推算可能であることを確認した。

口頭

Recent progress on R&D of reprocessing and minor actinide separation process with innovative extractants in CHON principle

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香

no journal, , 

原子力機構では、廃棄物の減容化、低減化を目指し、CHON原則に合致した抽出剤による再処理及びマイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスの開発を進めている。新規な抽出剤は、分子構造にリンなどの固体廃棄物となる元素を含まず、再処理及びMA分離の各分離プロセスに適切な分離性能を有するものを開発した。これらの抽出剤による分離プロセスは、ミキサセトラ型多段抽出器を用いて模擬廃液及び実液による向流多段抽出試験を実施し、その分離性能を確認している。本発表では、これらの開発の現状を紹介する。

口頭

Current status of R&D on reprocessing and minor actinide separation process with CHON ligands in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.

no journal, , 

PUREX法再処理は実用再処理工場に採用されており、MAを高レベル廃液から分離するために開発されたTRUEX法及び4群群分離法は、実高レベル廃液からの分離性能を実証している。しかし、これらの分離プロセスに採用されている抽出剤は、分子中にリンを含み、これは分離プロセスからの二次廃棄物の発生源となる。分離プロセスからの発生廃棄物の低減化のため、CHON原則に合った抽出剤による再処理及びMA分離プロセスの開発を進めた。再処理にはモノアミド、MA分離プロセスにはTDdDGA, HONTA, ADAAMを開発し、これらを採用した再処理及びMA分離プロセスについて、トレーサーを含む模擬液による連続抽出試験及び実廃液を用いた試験を実施し、その性能を確認した。

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