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伊藤 健吾*; 高橋 真*; 加藤 千図*; 福谷 哲*; 松村 達郎; 藤井 俊行*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 334, p.2467 - 2475, 2025/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)本研究では、スズ、特に高レベル廃液に含まれるSn-126について、6種類の抽出剤による硝酸溶液からの溶媒抽出挙動について評価した。試験を行った抽出剤のうちHAAは高い効率を示したが、現状では工業的な応用に十分なデータは得られていない。塩酸を硝酸に加えた軽では、TBPとTEDTAにおいて、スズの分配比が1以上となった。しかしながら、工業的な応用に向けた実用的な課題と言う観点では、特に0.0008Mと言った低いスズ濃度におけるHAAによる抽出は、スズの回収についてより効果的である可能性がある。
西原 健司
エネルギー・資源, 45(6), p.359 - 363, 2024/11
次世代の処理・処分技術として分離変換技術の研究開発が行われている。この技術は、現在の再処理施設から発生する高レベル放射性廃棄物を更に処理して、処分の安全性を高め、廃棄体量を減らし、処分場規模を小さくするとともに、有用資源を取り出し、放射線を利用することを目指している。廃棄物の中でも半減期が長く、体内に取り込まれた場合の影響が大きいMAを核変換するために、加速器駆動核変換システム(ADS)が開発されている。本稿ではADSの4つの構成要素(加速器、ターゲット、炉心、プラント)に対して概念設計を示し、現在の技術段階および実用化に至るために必要な開発について述べる。
西原 健司
原子力年鑑2025, p.75 - 80, 2024/10
分離変換技術に加え、資源化技術の目指すところと全体像を述べ、分離・変換・資源化のそれぞれに対して、最近の研究開発状況を交えて概説した。原子力機構ではNXR開発センターが新たに設立され、資源化の技術開発として、蓄電池、スピン熱電素子開発、貴重元素の分離などの開発が行われている。
伊藤 健吾*; 川上 貴大*; 加藤 千図*; 福谷 哲*; 松村 達郎; 藤井 俊行*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(10), p.5183 - 5189, 2024/10
被引用回数：1 パーセンタイル：57.00(Chemistry, Analytical)高レベル廃液からのウラン、プルトニウム、マイナーアクチノイド及び希土類元素の分離プロセスで使用される複数の抽出剤を用いて、硝酸溶液からのSe(VI)の溶媒抽出挙動を調べた。すべての抽出剤が分配比
1であったことから、プロセス中においてSeは残留水溶液中に残存することが明らかとなった。一方、希硝酸( 2M HNO
)、有機相としてオクタノール、濃硝酸(8M HNO)中において、抽出剤o-フェニレンジアミンではSeの分配比は1以上であった。濃硝酸(8M HNO)で逆抽出したところ、Seの新しい単一分離プロセスと回収の可能性が示唆された。
深澤 哲生*; 鈴木 晶大*; 遠藤 洋一*; 稲垣 八穂広*; 有馬 立身*; 室屋 裕佐*; 遠藤 慶太*; 渡邉 大輔*; 松村 達郎; 石井 克典; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(3), p.307 - 317, 2024/03
被引用回数：2 パーセンタイル：46.61(Nuclear Science & Technology)将来実用化されるMA分離変換技術を現在のHLLWに適用するため、柔軟な廃棄物管理システム(FWM)の開発を進めている。このFWMシステムは、MA分離変換技術が実現するまでの間、高レベル廃棄物(HLW)を顆粒体として貯蔵するシステムである。模擬HLLWからのロータリーキルンによる顆粒体製造と、現在のHLW貯蔵施設でのHLW顆粒体の一時貯蔵(約50年)のための基礎実験と予備的熱分析により、その主要プロセスの実現可能性をそれぞれ基本的に確認した。顆粒体製造実験では、ロータリーキルンによって比較的大きな粒子を製造できることが明らかになった。熱分析の結果、小さい直径のキャニスターを用いて、HLWよりも高い貯蔵密度で安全に貯蔵できることが示された。また、潜在的な放射性毒性及び処分場面積についてFWMシステムの有効性を評価し、FWMはこれらの要因を低減することができ、現行の再処理工場で発生するHLWの処分において大きなメリットがあることが示された。日本では軽水炉の燃料が長期間保管され、再処理工場の運転開始が間近とされているため、FWMシステムは高レベル放射性廃棄物処分の環境負荷低減に有効なシステムと考えられる。
前川 藤夫
量子ビーム科学の基礎と応用; NSAコメンタリーシリーズ, No.27, p.15 - 25, 2023/03
量子ビームの産業応用の中でも特に我々人類にとって有益と考えられる核変換技術について解説する。
原子力基礎工学研究センター; 燃料サイクル設計室; プルトニウム燃料技術開発センター; プラント技術イノベーション推進室; 高速炉サイクル研究開発センター; J-PARCセンター
JAEA-Review 2022-052, 342 Pages, 2023/02
JAEA-Review-2022-052.pdf:18.05MB
本報告書は、日本原子力研究開発機構が実施してきた分離変換技術に関する研究開発の現状について、特に第3期中長期計画期間(2015
2021年度)における研究開発成果を中心としてまとめたものである。分離技術に関しては溶媒抽出法と抽出クロマト法の研究開発を述べ、マイナーアクチノイド含有燃料技術に関して簡素化ペレット法を用いた酸化物燃料製造と、外部ゲル化法を用いた窒化物燃料製造および窒化物燃料の乾式再処理に関する研究開発成果をまとめた。核変換技術に関しては、高速炉と加速器駆動システムを用いた核変換技術に係る研究開発をまとめた。最後に今後の研究開発に必要な施設整備に言及した。
内野 聖子*; 成田 弘一*; 北 圭介*; 鈴木 英哉*; 松村 達郎; 長縄 弘親*; 坂口 幸一*; 大渡 啓介*
Solvent Extraction Research and Development, Japan, 30(1), p.39 - 46, 2023/00
トリアミドアミン, tris(N,N-di-2-ethylhexyl-ethylamide)amine (DEHTAA)による硝酸水溶液からの3価希土類イオン(RE
)の抽出について検討した。抽出メカニズムは、硝酸水溶液からのREの抽出挙動、原子番号と抽出割合(E%)の関係によって評価した。DEHTAA分子は、硝酸濃度1.0Mと平衡となった有機相においてDEHTAA-HNO錯体、硝酸濃度6.0Mと平衡となった有機相においてはDEHTAA(HNO)
錯体を主として形成した。このことにより、軽REのE%の硝酸濃度依存性は、0.5Mにおいて最小、2M HNOにおいて最大となるユニークな特性を示す。REの分配比のスロープアナリシスの結果は、硝酸濃度1.0Mでは主なRE錯体はRE(NO)DEHTAA(DEHTAA HNO)であることが示唆された。硝酸濃度1.0Mでは、E%はLaからLuに向かって減少したが、硝酸濃度0.25MではLaからNdに向かって増加、硝酸濃度6.0MではLaからSmに向かって増加した。
佐々 敏信
加速器, 18(4), p.233 - 240, 2022/01
鉛ビスマス共晶合金(LBE)は、長寿命放射性廃棄物の放射性毒性を低減する加速器駆動核変換システム(ADS)の核破砕ターゲットとして有望な選択肢である。LBEは重金属であり、核変換システムの核破砕ターゲットや冷却材として良好な性質を持つ。しかしながら、LBEは構造材の腐食性が高いことでも知られている。この論文では、腐食を抑制するための酸素濃度制御技術や高温での運転などのLBE利用における課題解決のための最新の技術開発をADSターゲットの概要とともに解説する。
深澤 優人*; 金子 政志; 中島 覚*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 329(1), p.77 - 84, 2021/07
被引用回数：1 パーセンタイル：10.00(Chemistry, Analytical)マイナーアクチノイドと希土類元素の分離メカニズム解明の一環として、クラウンエーテル型配位子のAm/Eu選択性について密度汎関数計算を用いて研究を行った。まず、異なるリングサイズを持つクラウンエーテル, 12C4, 15C5, 18C6とEuとの錯生成反応を比較した結果、18C6が最も安定に錯体を生成することが分かった。18C6によるAm/Eu選択性を見積った結果、Amに対する選択性が示され、溶媒抽出を用いた既報の研究結果と一致した。18C6の酸素ドナーを窒素及び硫黄ドナーに置換した配位子を用いて、Am/Eu選択性を予測した結果、18C6よりも高いAm選択性を示すことが期待された。化学結合解析の結果、Am-O結合と比較してAm-N及びAm-S結合の強い原子軌道間の相互作用が観測され、その高い共有結合性がクラウンエーテル型配位子によるAm/Eu選択性の起源であることが示唆された。
佐々 敏信; 斎藤 滋; 大林 寛生; 有吉 玄
JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011051_1 - 011051_6, 2021/03
マイナーアクチノイド核変換のための加速器駆動システム(ADS)実現のため、JAEAはJ-PARCに陽子ビーム照射施設の建設を提案している。施設は鉛ビスマス液体合金(LBE)を安全に利用するための技術課題の解決のために計画されている。LBE冷却ADSの運転温度域を包含する陽子・中性子ビーム照射が可能な施設として250kWのLBE核破砕ターゲットを設置する。施設建設に不可欠な酸素濃度制御技術や遠隔操作によるターゲット保守技術、核破砕ターゲット設計などの研究開発が行われており、ターゲットモックアップや材料腐食試験のための大型LBE試験ループが整備されている。最新の250kW鉛ビスマス核破砕ターゲットの開発状況を報告する。
深谷 裕司
Annals of Nuclear Energy, 144, p.107503_1 - 107503_7, 2020/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)軽水炉の高レベル廃棄物の廃棄シナリオは、廃棄物量と地層処分における処分場専有面積を削減するために最適化を行った。再処理が遅れる状況での既存技術及び実証技術のみを使用した最適化を実施した。一般に、使用済燃料が最小の冷却時間ですぐに再処理される状況において、発生する廃棄物パッケージ数を最小限に抑えることを目的として、分離変換シナリオが最適化れる。再処理の遅延を考慮すると、高充填ガラス固化体とコールドクルーシブルメルター技術を使用し、分離することなく、より簡素化された効果的な最適化が実施できた。最適化ケースでは、廃棄物発生体数と処分場専有面積を、分離変換を用いないケースに対し100年間の冷却で、半減できる大幅な減容効果を確認した。
金村 祥平*; 高橋 優也*; 大森 孝*; 野平 俊之*; 坂村 義治*; 松村 達郎
電気化学, 88(3), p.289 - 290, 2020/09
原子力発電所で発生する使用済燃料を再処理すると、高レベル廃液,ガラス固化体等の高レベル放射性廃棄物が発生する。高レベル廃棄物には、白金族元素,レアアース等のレアメタルが含まれる。これらレアメタルの一部は、Pd-107, Cs-135, Se-79, Zr-93といった半減期が数十万年以上の長寿命核分裂生成物(LLFP)であるため、現在は化学的、物理的に地層処分環境では長期間安定なガラス固化体として処分することとなっている。しかし、高レベル廃棄物からのレアメタル回収や、核変換処理による安定核種または短寿命核種への変換が実現すれば、原子力発電の長年の課題であった高レベル廃棄物の大幅な低減と、廃棄物の再資源化が実現できる。ImPACTプログラムにおいて、少量の試薬添加で元素の分離操作が実現でき、二次廃棄物量を低減可能な電気化学プロセスに着目し、電気化学的手法を用いた高レベル廃棄物からのLLFP分離回収プロセスを開発した。この成果が認められ、電気化学会技術賞(棚橋賞)を受賞した。電気化学会の依頼により、学会誌への解説記事を掲載する。本稿では、開発した手法について簡潔に解説した。
松村 達郎
機能材料, 40(1), p.60 - 71, 2020/01
原子力発電所の使用済燃料の長期放射性毒性は、原子力利用における本質的課題である。一つの解決法として、長半減期核種を分離し、短半減期あるいは安定核種に核変換する「分離変換技術」の開発を進めている。重要な開発要素の一つである高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離する溶媒抽出プロセスである「SELECTプロセス」を開発した。この研究開発では、SELECTプロセスを実現するために必要となる新しい抽出剤を開発し、分離プロセスの構成を検討して実高レベル廃液を用いた技術実証を行った。本稿では、これらの背景と開発の現状、各国の状況などを概説した。
森田 泰治; 西原 健司; 津幡 靖宏
JAEA-Data/Code 2018-017, 32 Pages, 2019/02
JAEA-Data-Code-2018-017.pdf:2.35MB
分離変換技術の適用対象であるアクチノイド元素の回収率目標値を設定するためのデータを整備することを目的とし、経口摂取した場合の被ばく線量として与えられる潜在的放射性毒性を元素ごとに評価し、経時変化及び各元素の毒性全体に対する割合から、潜在的放射性毒性の観点から見たアクチノイド元素の重要度の比較を行った。検討した4種の使用済燃料いずれにおいても、Amが最も重要で、例えば加圧水型軽水炉の使用済燃料から発生する高レベル放射性廃棄物において、核分裂生成物の潜在的放射性毒性が減衰した10
年後におけるAm潜在的放射性毒性はアクチノイド全体の93%を占める。また、再処理で99.5%回収した後の残留Puも無視できない寄与を示すことがわかった。軽水炉燃料で燃焼度が高くなった場合は燃焼度に比例するような形で潜在的放射性毒性が上昇するが、MOX燃料となった場合、及びマイナーアクチノイドリサイクル型の高速炉では、それ以上に潜在的放射性毒性が大きくなった。燃料が異なる場合のアクチノイド元素回収率の目標値設定には十分な考慮が必要であり、今後の課題である。
-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA) by using mixer-settler extractors in a hot cell伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00
被引用回数：25 パーセンタイル：65.64(Chemistry, Multidisciplinary)ホットセル内のミキサセトラ抽出器に-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ
98%及び86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。
西原 健司
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 25(2), p.131 - 134, 2018/12
高レベル放射性廃棄物の処分場設計と安全評価において放射線量のソースタームを減少させることの効果を考える。分離変換技術ではどのようにソースタームを減少させるかを示し、その処分場への影響を紹介する。また、分離変換技術の費用と開発段階を概観する。
金子 政志; 鈴木 英哉; 松村 達郎
Inorganic Chemistry, 57(23), p.14513 - 14523, 2018/12
被引用回数：24 パーセンタイル：79.73(Chemistry, Inorganic & Nuclear)マイナーアクチノイドの分離変換技術開発の一環として、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の分離が課題となっている。本研究では、AmとCmの分離メカニズム解明を目的として、異なる二つのジアミド型配位子であるジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm/Cm選択性の違いを、密度汎関数計算を用いて解析した。モデル錯体として[M(DGA)]と[M(ADAAM)(NO)(HO)]の分子構造探索、錯生成反応ギブズエネルギー計算を行った結果、DGA配位子のCm選択性とADAAM配位子のAm選択性を再現することに成功した。さらに、Am/CmとDGA/ADAAM配位子の化学結合解析を行った結果、結合解離エネルギーの差がAm/Cm選択性の違いに影響を及ぼしており、f軌道電子の共有結合性の違いがAmとCmの分離メカニズムの一因であることが示唆された。
大久保 成彰; 奥野 泰希; 喜多村 茜; 田口 富嗣*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 435, p.198 - 202, 2018/11
被引用回数：3 パーセンタイル：25.74(Instruments & Instrumentation)原子力機構で開発を進めている加速器駆動核変換システム(ADS)では、冷却材及び核破砕ターゲットとして液体鉛ビスマス共晶合金(LBE)を用いる。ADSでは、LBE中の酸素制御が重要な技術開発項目である。酸素センサ素子にはイットリア添加ジルコニア(YSZ)が用いられるが、ADSでは、放射化したLBEから
線照射を受けるため、線照射環境下での酸素センサの信頼性評価が必要である。本報告では、各種YSZの強度特性に及ぼす線照射の影響を調べた。イットリア添加濃度を3, 6, 8mol%と変えた3種類のYSZ曲げ試験片に対して、実機1年間運転後のLBEから受ける線量に相当する1及び2kGy/hの線量率にて、線照射を行った。照射後に、4点曲げ試験, XRD, SEM観察及びラマン分光による評価を行い、以下の結果を得た。8Y, 6Yでは、線照射による強度変化や破面の形態変化は見られず、一方、3Yでは、XRDにより、強度変化に影響を及ぼすほどではないが、照射量に依存した、正方晶から単斜晶への相変態を示す結果が得られた。これは、線照射により予め相変態が誘起されたことを示し、ラマン分光測定によっても、相変態を示す結果が得られた。
湊 和生; 辻本 和文; 田辺 博三*; 藤村 幸治*
日本原子力学会誌ATOMO
, 59(8), p.475 - 479, 2017/08
本稿は、日本原子力学会「放射性廃棄物の分離変換」研究専門委員会において、国内外における分離変換技術や関連する技術の研究開発状況について調査・分析してきた結果を基に、長寿命核種の分離変換技術の現状について、4回に分けて紹介するものである。第1回にあたる本稿では、分離変換の意義は何であるのかを解説するとともに、分離変換を効果的・効率的に行うために研究開発が進められている分離変換のシステムについて解説する。分離変換の意義については、放射性廃棄物を経口摂取した場合の被ばく線量で定義される潜在的有害度低減の観点から、使用済み燃料の潜在的有害度が原料とした天然ウランの潜在的有害度を下回るまでに要する時間はおよそ10万年であるが、再処理後は約1万年、分離変換後は数百年まで短縮されることを示した。また、潜在的な吸入摂取毒性の低減にはMAの分離変換の効果が顕著であることから、数十万年の超長期にわたる人間活動や地殻変動の予測等に相当の不確実性が伴うことから、分離変換は処分場影響の不確実性低減にも寄与すると考えられることを示した。分離変換システムについては、総合的なシステムとして分離変換技術を捉えた場合、比較的有望な概念として考えられている発電用の高速炉を用いたシステム(高速炉利用型)と核変換専用の小規模な燃料サイクルを商用発電サイクルに付加したシステム(階層型)を紹介するとともに、プルトニウムや核分裂生成物を核変換対象とするその他のシステムも紹介した。
