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報告書

アクチノイドの潜在的放射性毒性の比較; 最適アクチノイド回収率導出のためのデータ

森田 泰治; 西原 健司; 津幡 靖宏

JAEA-Data/Code 2018-017, 32 Pages, 2019/02

JAEA-Data-Code-2018-017.pdf:2.35MB

分離変換技術の適用対象であるアクチノイド元素の回収率目標値を設定するためのデータを整備することを目的とし、経口摂取した場合の被ばく線量として与えられる潜在的放射性毒性を元素ごとに評価し、経時変化及び各元素の毒性全体に対する割合から、潜在的放射性毒性の観点から見たアクチノイド元素の重要度の比較を行った。検討した4種の使用済燃料いずれにおいても、Amが最も重要で、例えば加圧水型軽水炉の使用済燃料から発生する高レベル放射性廃棄物において、核分裂生成物の潜在的放射性毒性が減衰した10$$^{3}$$年後におけるAm潜在的放射性毒性はアクチノイド全体の93%を占める。また、再処理で99.5%回収した後の残留Puも無視できない寄与を示すことがわかった。軽水炉燃料で燃焼度が高くなった場合は燃焼度に比例するような形で潜在的放射性毒性が上昇するが、MOX燃料となった場合、及びマイナーアクチノイドリサイクル型の高速炉では、それ以上に潜在的放射性毒性が大きくなった。燃料が異なる場合のアクチノイド元素回収率の目標値設定には十分な考慮が必要であり、今後の課題である。

論文

Extraction of trivalent rare earths and minor actinides from nitric acid with ${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA) by using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm$$^{3}$$硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ$$>$$98%及び$$>$$86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。

論文

Theoretical elucidation of Am(III)/Cm(III) separation mechanism with diamide-type ligands using relativistic density functional theory calculation

金子 政志; 鈴木 英哉; 松村 達郎

Inorganic Chemistry, 57(23), p.14513 - 14523, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイナーアクチノイドの分離変換技術開発の一環として、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の分離が課題となっている。本研究では、AmとCmの分離メカニズム解明を目的として、異なる二つのジアミド型配位子であるジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm/Cm選択性の違いを、密度汎関数計算を用いて解析した。モデル錯体として[M(DGA)$$_{3}$$]$$^{3+}$$と[M(ADAAM)(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)]の分子構造探索、錯生成反応ギブズエネルギー計算を行った結果、DGA配位子のCm選択性とADAAM配位子のAm選択性を再現することに成功した。さらに、Am/CmとDGA/ADAAM配位子の化学結合解析を行った結果、結合解離エネルギーの差がAm/Cm選択性の違いに影響を及ぼしており、f軌道電子の共有結合性の違いがAmとCmの分離メカニズムの一因であることが示唆された。

論文

長寿命核種の分離変換技術の現状,1; 分離変換の意義と分離変換システム

湊 和生; 辻本 和文; 田辺 博三*; 藤村 幸治*

日本原子力学会誌, 59(8), p.475 - 479, 2017/08

本稿は、日本原子力学会「放射性廃棄物の分離変換」研究専門委員会において、国内外における分離変換技術や関連する技術の研究開発状況について調査・分析してきた結果を基に、長寿命核種の分離変換技術の現状について、4回に分けて紹介するものである。第1回にあたる本稿では、分離変換の意義は何であるのかを解説するとともに、分離変換を効果的・効率的に行うために研究開発が進められている分離変換のシステムについて解説する。分離変換の意義については、放射性廃棄物を経口摂取した場合の被ばく線量で定義される潜在的有害度低減の観点から、使用済み燃料の潜在的有害度が原料とした天然ウランの潜在的有害度を下回るまでに要する時間はおよそ10万年であるが、再処理後は約1万年、分離変換後は数百年まで短縮されることを示した。また、潜在的な吸入摂取毒性の低減にはMAの分離変換の効果が顕著であることから、数十万年の超長期にわたる人間活動や地殻変動の予測等に相当の不確実性が伴うことから、分離変換は処分場影響の不確実性低減にも寄与すると考えられることを示した。分離変換システムについては、総合的なシステムとして分離変換技術を捉えた場合、比較的有望な概念として考えられている発電用の高速炉を用いたシステム(高速炉利用型)と核変換専用の小規模な燃料サイクルを商用発電サイクルに付加したシステム(階層型)を紹介するとともに、プルトニウムや核分裂生成物を核変換対象とするその他のシステムも紹介した。

論文

Current status and future plan of research and development on partitioning and transmutation based on double-strata concept in JAEA

辻本 和文; 佐々 敏信; 前川 藤夫; 松村 達郎; 林 博和; 倉田 正輝; 森田 泰治; 大井川 宏之

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.657 - 663, 2015/09

原子力エネルギーを持続的に利用していくための最も重要な課題の一つは高レベル放射性廃棄物(HLW)の取扱である。分離変換技術は、HLWの潜在的有害度やHLWの地層処分に関する管理負担を低減有効であると考えられ、原子力機構ではHLW中の長寿命核種の核変換システムの一つとして加速器駆動核変換システム(ADS)を用いた階層型分離変換システムの各構成要素に対する研究開発を行ってきている。原子力機構が提案しているADSは、熱出力800MWの液体鉛ビスマス冷却システムであり、燃料にはマイナーアクチノイドを主成分とした窒化物燃料を想定している。ADS及び関連する燃料サイクル技術(MA分離、ADS用窒化物燃料の製造及び再処理)の実現には多くの解決すべき技術課題があり、これらの技術開発課題に関して、原子力機構では様々な研究開発を実施している。本発表では、原子力機構における研究開発の現状及び将来計画について報告する。

論文

Transmutation experimental facility for research and development of accelerator-driven system in JAEA

辻本 和文; 佐々 敏信; 西原 健司; 菅原 隆徳; 岩元 大樹; 武井 早憲

Proceedings of Joint IGORR 2014 & IAEA Technical Meeting (Internet), 10 Pages, 2014/00

原子力エネルギーを持続的に利用していくための最も重要な課題の一つは高レベル放射性廃棄物(HLW)の取扱である。分離変換技術は、HLWの潜在的有害度やHLWの地層処分に関する管理負担を低減有効であると考えられ、原子力機構ではHLW中の長寿命核種の核変換システムの一つとして加速器駆動核変換システム(ADS)の研究開発を行ってきている。原子力機構が提案しているADSは、熱出力800MWの液体鉛ビスマス冷却システムである。原子力機構では、ADSの実現に向けた課題解決のために、J-PARCにおいて核変換実験施設(TEF)の建設を計画している。TEFは、核変換物理実験施設(TEF-P)とADSターゲット試験施設(TEF-T)の2つの実験施設で構成される。TEF-Pは、臨界状態及び未臨界状態での実験が可能なゼロ出力の臨界集合体で、未臨界状態では陽子ビームを導入したADS模擬実験を実施する。TEF-Tは、液体鉛ビスマスターゲットを用いて、流動液体鉛ビスマス中でのADS用材料の照射試験とADSのビーム窓の部分モックアップを行う。原子力機構では、TEF建設に向けた様々な研究開発を実施しており、本発表では現在の研究開発の状況及び将来計画について報告する。

報告書

原研における長寿命核種の分離変換技術に関する研究開発の現状と今後の進め方

大井川 宏之; 西原 健司; 湊 和生; 木村 貴海; 荒井 康夫; 森田 泰治; 中山 真一; 片倉 純一

JAERI-Review 2005-043, 193 Pages, 2005/09

JAERI-Review-2005-043.pdf:16.13MB

原研では、2000年3月に原子力委員会・原子力バックエンド対策専門部会の取りまとめた「長寿命核種の分離変換技術に関する研究開発の現状と今後の進め方」に基づき、階層型核燃料サイクル概念に基づく分離変換技術の研究開発を進めてきた。階層型核燃料サイクルは、群分離プロセス,核変換用燃料製造プロセス,核変換プロセス、及び、核変換用燃料処理プロセスで構成される。本報告書は、各分野における5年間の研究開発成果と今後の展望、並びに、高レベル放射性廃棄物の処理処分をはじめとする廃棄物管理方策への分離変換技術の導入効果及び導入シナリオの検討状況について取りまとめたものである。

論文

第4世代の原子力システムに向けて

岩村 公道

エネルギーレビュー, 24(1), p.24 - 27, 2004/01

第4世代の原子力システムとしてはすでに幾つかの具体的概念が選定されている。しかし、まだ克服すべき課題が多く、これらが実用化するにはさらなる技術進歩が不可欠である。第4世代システムの実用化目標時期である2030年頃までにはまだかなりの時間があるので、今後の研究開発の動向如何では、これら以外の新しい展開もあり得る。より魅力あるシステムを目指して、研究開発の努力を絶やさないことが重要である。ここでは、既に研究開発の俎上にある技術を中心に、現在の第3世代から第4世代原子力システムへの移行期を含めてわが国の原子力利用の長期的な姿を展望するとともに、このような長期的ビジョンを実現するために、何が必要とされているかを考えてみたい。

論文

加速器駆動核変換システム(ADS)と「アジアADSネットワーク」構築

大井川 宏之

原子力eye, 49(7), p.74 - 77, 2003/07

原研は、平成15年3月24,25日に、京大,阪大,東工大,KEKと協力して国際シンポジウム「加速器駆動核変換システム(ADS)とアジアADSネットワーク構築」を開催した。シンポジウムでは、日本,米国,欧州,韓国,中国の代表者が各国におけるADSの研究開発状況と将来計画について講演を行い、今後の国際協力、特にアジア地域での交流活性化と、原子核物理学と原子力工学の分野間協力の促進について討論を行った。

論文

核変換研究開発の現状・展望,A; 高レベル放射性廃棄物の分離

森田 泰治

原子核研究, 47(6), p.21 - 30, 2003/06

長寿命放射性核種の核変換に必要な、高レベル廃棄物からの長寿命核種の分離(群分離)についての研究開発の現状と今後の展望について紹介する。主な内容は、高レベル放射性廃棄物の組成と分離対象元素,群分離の目的・意義、原研における群分離プロセス開発の現状と今後の展望等である。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,2; MA/Ln分離プロセス抽出系に関する検討

松村 達郎; 津幡 靖宏; ト部 峻一; 柴田 光敦; 市村 誠次; 萩谷 弘通*; 辻本 和文

no journal, , 

分離変換技術として、発電炉サイクルとは別に加速器駆動核変換システム(ADS)を中心とした核変換専用サイクルを設けるADS階層型概念の開発を進めている。本報告では、これを確立するためのMA分離プロセスの開発において、課題となっているMA/Ln分離プロセスに適用する抽出系の検討を行った。数種の有望な抽出剤についてAmとEuを使用したバッチ試験により分配比と分離係数を求め、有望な物質を検討した結果を述べる。

口頭

ADSによる核変換技術の概要

辻本 和文

no journal, , 

使用済み燃料を再処理した際に生じる高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核種の核変換システムとして提案されている加速器駆動核変換システムについて、加速器駆動核変換システムの原理を簡単に紹介するとともに、原子力機構で提案しているシステムの概要及び研究開発の概要について述べる。

口頭

分離変換(ADS階層型)技術開発の現状

森田 泰治

no journal, , 

原子力基礎工学研究センターで進められている加速駆動未臨界炉による階層型核変換システム、高レベル廃液よりマイナーアクチノイド(MA)等を分離する群分離プロセス、MA含有燃料製造、照射済みMA燃料処理の技術開発の現状を紹介する。

口頭

マイナーアクチニド(MA)の分離変換; SmARTサイクル試験の実施

中村 博文

no journal, , 

これまでの高速炉サイクル研究におけるマイナーアクチニド含有燃料の研究成果などをもとに2014年度から実施するSmARTサイクル試験(フィードストック型のMA分離変換サイクル研究)の計画を紹介する。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,3; ミキサセトラ抽出器によるMA・Ln分離回収試験

ト部 峻一; 津幡 靖宏; 鈴木 英哉; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 松村 達郎

no journal, , 

放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中の長寿命核種を分離後、核変換して短寿命化する分離変換技術の研究が進められている。原子力機構では、発電用サイクルに核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を付設した核変換専用サイクル型(階層型)概念の開発を行っている。MA・Ln分離回収のための抽出剤N,N,N',N'-テトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)は、3価のランタノイド、および3価のMAに対しての高い抽出容量と優れた抽出能を有している。また、TDdDGAは、C, H, O, N原子から構成されており焼却処理が可能であるため、二次廃棄物を削減することができる(CHON原則)。Sr, Y, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Cs, Ba, La, Nd, Eu, Np, Amの14元素を含む模擬HLLWを用いて、向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施した。抽出条件について十分な検討を行った結果、模擬HLLW中から高回収率でAmを分離回収することに成功した。

口頭

ADSによる分離変換技術の概要と高レベル廃液からの分離変換技術の詳細と現状について

松村 達郎

no journal, , 

HLW中に含まれる長寿命核種であるMAを分離・回収し、短寿命あるいは安定核種に変換する分離変換技術は、高レベル廃棄物ガラス固化体処分の負担軽減に寄与するものとして期待されている。分離変換技術を導入したMAリサイクルシステム概念は複数考えられているが、発電用核燃料サイクルとは別に小規模な核変換専用サイクルを設けてADSによる核変換を行う方法(ADS階層型)は、発電用核燃料サイクルの状況から独立して着実に核変換を進めることができることが大きな特徴である。ADSは原子炉に比べて燃料組成に対する許容範囲が広いことから、発電用核燃料サイクルからMAを分離・回収するプロセスに対する必要条件は、発電用高速炉にて核変換を行う概念(均質型)と比べて、達成しやすいものとなる。本講演では、ADSによる核変換技術の概要を説明し、MA分離技術の研究開発の詳細と現状を述べる。

口頭

マイナーアクチニド/希土類分離性能の高い乾式処理プロセスの開発,3; 溶融塩化物中における液体Ga電極上でのUの電気化学挙動

村上 毅*; 坂村 義治*; 飯塚 政利*; 野平 俊之*; 北脇 慎一; 小藤 博英

no journal, , 

使用済燃料の環境負荷低減を目指す分離・変換シナリオに適した新規なアクチニド回収方法として、液体金属電極上での"合金形成・脱合金化"反応を用いた新規な乾式処理プロセスを提案している。本研究では、"Ga-U合金形成・脱合金化"反応に関する基礎的知見として、電流効率や液体Ga中Uの活量係数を求めた。

口頭

微細構造を制御した高MA含有不定比酸化物燃料の物性予測手法に関する研究,1; 研究概要

田中 康介; 小山 真一; 松田 哲志*; 牟田 浩明*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物からのマイナーアクチニド(MA)の分離変換技術は、多様なMAリサイクル戦略の中の枢要技術であり、着実な研究開発の推進が求められている。本件は、文部科学省原子力システム研究開発事業の一環で実施している「微細構造を制御した高MA含有不定比酸化物燃料の物性予測手法に関する研究」であり、高濃度のMAを含有する酸化物燃料における製造技術の最適化を図るとともに、各種物性データに及ぼすMA含有の影響を明らかにすることを目的としている。本報告では、シリーズ発表の1件目として、研究概要を述べる。

口頭

MA核変換を目的とした加速器駆動未臨界システムの概念検討,1; 全体概要

辻本 和文; 西原 健司; 武井 早憲; 菅原 隆徳; 岩元 大樹; 大泉 昭人; 佐々 敏信

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物中に含まれる長寿命核種であるマイナーアクチノイド(MA)を分離・回収し、短寿命核種あるいは安定核種に変換する分離変換技術を導入したMAリサイクルシステム概念の一つとして、発電用核燃料サイクルとは別に小規模の核変換専用サイクルを設けて、その中で加速器駆動核変換システム(ADS)を用いてMAの核変換を行う方法(ADS階層型)が考えられている。本研究開発プログラムは、平成25年度から4年計画で、液体鉛ビスマス冷却ADSを対象に、ADSの技術的課題に対する解あるいは解に対する技術的見込みを得ることを目的に研究開発を実施している。本発表では、これまでの研究開発成果を報告する。

口頭

新規抽出剤を用いたマイナーアクチノイド分離プロセスの開発

松村 達郎; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 佐川 浩

no journal, , 

高レベル廃液中に含まれる長寿命核種であるマイナーアクチノイド(MA)を分離・回収し、短寿命あるいは安定核種に変換する分離変換技術は、高レベル廃棄物ガラス固化体処分の負担軽減に寄与するものとして期待されている。本研究では、廃棄物の発生量が少なく抽出性能が高いTDdDGA抽出剤によってMAを希土類元素(RE)と共に回収(MA・RE一括回収)し、さらに新規に開発を進めているソフトドナー抽出剤またはハイブリッド型抽出剤によって相互に分離(MA/RE相互分離)する2段階の分離プロセスの開発を進めている。現在、MA・RE一括回収プロセスは、TDdDGA抽出剤による模擬高レベル廃液の連続抽出試験により3価MAであるAmを検出限界以下まで回収できることを示し、MA/RE相互分離プロセスの開発では、複数の新規抽出剤のMA/RE相互分離性能を確認し、プロセス構築の検討を進めている。

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