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論文

Anomalous radioisotope production for $$^{68}$$ZnO using polyethylene by accelerator neutrons

塚田 和明; 永井 泰樹*; 橋本 慎太郎; 湊 太志; 川端 方子*; 初川 雄一*; 橋本 和幸*; 渡辺 智*; 佐伯 秀也*; 本石 章司*

Journal of the Physical Society of Japan, 89(3), p.034201_1 - 034201_7, 2020/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

ポリエチレン遮へい中の$$^{68}$$ZnOに、50MeV重陽子と$$^{9}$$Beによる($$d,n$$)反応で生成した中性子を照射することで、$$^{67}$$Ga, $$^{66}$$Ga, $$^{rm 69m}$$Zn、並びに$$^{64}$$Cuの特異な生成を実験的に確認した。特に、ポリエチレン遮へい内で得られた収率は、遮へいなしの実験と比較して、約20倍の収量を示した。一方、鉛遮へい内の金属$$^{68}$$Zn試料の照射における$$^{67}$$Ga, $$^{66}$$Ga, $$^{rm 69m}$$Zn、並びに$$^{64}$$Cuの収量と、$$^{68}$$ZnO及び金属$$^{68}$$Zn試料の照射における$$^{67}$$Cu, $$^{65}$$Ni及び$$^{65}$$Znの収量は、遮へいによる影響はほとんど受けていない。この実験結果は、遮へい条件を調整することで、中性子反応に限らず陽子反応を含む多様で大量の放射性同位元素を、一度の照射で同時に合成できるという加速器中性子の注目すべき特性を示すものである。また、PHITSコードを利用した生成量予測を試み、本実験結果と比較することで、本生成量の特異性について評価した。

論文

部会・連絡会セッション,核データ部会「シグマ」特別専門委員会共催; 我が国における核データ計算コード開発の現状と将来ビジョン,3; 重陽子入射断面積計算コードDEURACSの開発

中山 梓介

核データニュース(インターネット), (120), p.19 - 25, 2018/06

高精度の重陽子核データファイルの作成に向け、重陽子入射反応に特化した計算コードDEURACSの開発を行っている。日本原子力学会2018年春の年会での核データ部会・「シグマ」特別専門委員会の合同セッションにおいてDEURACSの現在までの開発状況や今後の展望等について発表したので、その概説を「核データニュース」誌に寄稿した。これまでの研究から、中性子源評価で重要となる軽核に対する$$(d,xn)$$反応やトリチウム発生量評価で重要となる$$(d,xt)$$反応をDEURACSで精度良く予測できるようになったこと、また、今後の展望として、中重核に対する核種生成断面積についても精度の良い予測ができるようDEURACS内の理論モデルを改良していく予定であること、等を述べた。

論文

$$^{99}$$Mo yield using large sample mass of MoO$$_{3}$$ for sustainable production of $$^{99}$$Mo

塚田 和明; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*; 川端 方子*; 湊 太志; 佐伯 秀也*; 本石 章司*; 伊藤 正俊*

Journal of the Physical Society of Japan, 87(4), p.043201_1 - 043201_5, 2018/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:35.7(Physics, Multidisciplinary)

A neutron source from the C(d,n) reaction has a unique capability for producing medical radioisotopes like $$^{99}$$Mo with a minimum level of radioactive wastes. Precise data on the neutron flux are crucial to determine the best conditions for obtaining the maximum yield of $$^{99}$$Mo. The measured yield of $$^{99}$$Mo produced by the $$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo reaction from a large sample mass of MoO$$_{3}$$ agrees well with the numerical result estimated by the latest neutron data, which are a factor of 2 larger than the other existing data. This result provides an important conclusion towards the domestic production of $$^{99}$$Mo; about 50% of the MoO$$_{3}$$ sample mass with a single Mo in Japan would be met using a 100 g $$^{100}$$MoO$$_{3}$$ sample mass with a single accelerator of 40 MeV, 2 mA deuteron beams.

論文

Deuteron nuclear data for the design of accelerator-based neutron sources; Measurement, model analysis, evaluation, and application

渡辺 幸信*; 金 政浩*; 荒木 祥平*; 中山 梓介; 岩本 修

EPJ Web of Conferences, 146, p.03006_1 - 03006_6, 2017/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100

$$(d,xn)$$中性子源の設計のためには、重陽子入射反応に対する広範な核データが必要である。このため、我々はこれまでに、測定・理論モデルコード開発・断面積評価・医療用放射性同位体製造への応用、からなる重陽子核データに関する研究プロジェクトを立ち上げてきた。本プロジェクトの目標は重陽子ビームを用いた加速器中性子源の設計に必要となる200MeVまでの重陽子核データライブラリを開発することである。このプロジェクトの現状について報告する。

論文

Application of $$^{67}$$Cu produced by $$^{68}$$Zn($$n,n'p+d$$)$$^{67}$$Cu to biodistribution study in tumor-bearing mice

須郷 由美*; 橋本 和幸*; 川端 方子*; 佐伯 秀也*; 佐藤 俊一*; 塚田 和明; 永井 泰樹*

Journal of the Physical Society of Japan, 86(2), p.023201_1 - 023201_3, 2017/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:24.69(Physics, Multidisciplinary)

$$^{68}$$Zn($$n,n'p+d$$)$$^{67}$$Cu反応により合成した$$^{67}$$Cuを利用し、結腸直腸の腫瘍を有するマウスにおける$$^{67}$$CuCl$$_{2}$$の生体内分布を初めて観測した。その結果、$$^{67}$$Cuの高い取り込みが、腫瘍ならびに銅代謝のための主要な器官である肝臓と腎臓で観察された。これは腫瘍に対する$$^{67}$$Cuの蓄積を示す結果であり、$$^{67}$$CuCl$$_{2}$$が癌放射線治療のための潜在的な放射性核種薬剤であることを示唆している。また、現状で入手可能な強い中性子を用いた$$^{68}$$Zn($$n,n'p+d$$)$$^{67}$$Cu反応を利用することでもたらされた$$^{67}$$Cuの生成量の増加は、小動物を用いた治療効果について更なる研究の進展もまた約束するものである。

論文

SPECT imaging of mice with $$^{99m}$$Tc-radiopharmaceuticals obtained from $$^{99}$$Mo produced by $$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo and fission of $$^{235}$$U

橋本 和幸; 永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望*; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 太田 雅之; 今野 力; 落合 謙太郎; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 84(4), p.043202_1 - 043202_4, 2015/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.64(Physics, Multidisciplinary)

The distribution of $$^{99m}$$Tc-radiopharmaceutical in mouse was obtained with SPECT for the first time using $$^{99m}$$Tc, which was separated by thermochromatography from $$^{99}$$Mo produced via the $$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo reaction with accelerator neutrons. The SPECT image was comparable with that obtained from a fission product $$^{99}$$Mo. Radionuclidic purity and radiochemical purity of the separated $$^{99m}$$Tc and its aluminum concentration met the United States Pharmacopeia regulatory requirements for $$^{99m}$$Tc from the fission product $$^{99}$$Mo. These results provide important evidence that $$^{99m}$$Tc radiopharmaceutical formulated using the $$(n,2n)$$ $$^{99}$$Mo can be a promising substitute for the fission product $$^{99}$$Mo. A current and forthcoming problem to ensure a reliable and constant supply of $$^{99}$$Mo in Japan can be partially mitigated.

論文

Evaluation of energy responses for neutron dose-equivalent meters made in Japan

三枝 純; 吉澤 道夫; 谷村 嘉彦; 吉田 真; 山野 俊也*; 中岡 弘*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 516(1), p.193 - 202, 2004/01

 被引用回数:12 パーセンタイル:35.04(Instruments & Instrumentation)

国産レムカウンタ3機種のエネルギーレスポンスを、熱中性子,15.2MeVまでの単色中性子,$$^{252}$$Cf等のRI中性子線源について、モンテカルロ計算と実測により評価した。レスポンスの方向依存性及び線量当量レスポンスについても評価を行った。計算では、レムカウンタを構成する比例計数管,減速材,吸収材を詳細に模擬することにより、実測によるレスポンスとよく一致する結果が得られた。また、比例計数計数管内の$$^{3}$$He充填気圧とエネルギーレスポンスとの関係について考察を行った。広いエネルギー範囲について得られたレスポンスの計算結果を用い、さまざまな中性子作業場においてこれらのレムカウンタを使用した際の、指示値と真の線量当量との差異についても検討を加えた。

報告書

原研中性子科学研究センター構想における中性子散乱研究

山田 安定*; 渡辺 昇*; 新村 信雄*; 森井 幸生; 片野 進; 相澤 一也; 鈴木 淳市; 小泉 智; 長壁豊 隆

JAERI-Review 96-019, 43 Pages, 1997/01

JAERI-Review-96-019.pdf:1.96MB

日本原子力研究所では、従来研究用原子炉を中心として研究を行ってきた東海研究所の新しい将来を拓く目的で「中性子科学研究センター構想」を打ち出している。この小冊子は新しい施設での中性子散乱実験により進展すると期待される科学の諸分野をサーベイする作業を行った成果をまとめたものである。

口頭

Be(p,n)反応による高速中性子による医療用$$^{90}$$Yの合成研究

武田 晋作; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 永井 泰樹; 阪間 稔*

no journal, , 

核医学用放射性同位体(RI)は、高感度の診断(癌,脳神経疾患,心疾患等)及び治療(主に癌)のために世界中で重用されている。本研究では、治療用RIとして最近利用されてきた$$^{90}$$Yを、加速器で得られる高速中性子(数MeV以上)を用いて効果的に合成することを試みる。特に、本実験では、医療機関にPET等の医療用に導入されてきた小型サイクロトロンなどから得られる15-30MeVの陽子ビームに着目し、効果的に中性子が発生できるとの報告があるベリリウムを標的とし、実際に発生する高速中性子で生成する$$^{90}$$Yの合成試験を行うと共に、同時に生成する副生成物の影響について評価する。

口頭

$$^{nat}$$C(d,n)反応による高速中性子を利用したがん治療用$$^{67}$$Cuの製造

橋本 和幸; 川端 方子; 佐伯 秀也; 塚田 和明; 佐藤 望*; 本石 章司*; 永井 泰樹; 渡辺 智; 石岡 典子

no journal, , 

$$^{67}$$Cu(半減期62時間)は、がん治療に適した$$beta$$線と画像診断に適した$$gamma$$線を同時に放出するため、がん治療用核種として有望視されている。現状では、その製造方法として高エネルギー陽子(50-200MeV)による$$^{68}$$Zn(p,2p)$$^{67}$$Cu反応が最適と考えられているが、生成量が限られていることや副生成RIの多さ等の問題から、研究開発も限定的な状況である。そこで、従来法に代わる製造法として、$$^{nat}$$C(d,n)反応による高速中性子を用いて$$^{68}$$Zn(n,x)$$^{67}$$Cu反応(x=n'p, d)により製造した$$^{67}$$CuのZnターゲットからの分離・精製及び抗体標識に有用なモデル配位子であるDOTA, TETAへの標識を実施した。キレート樹脂+陰イオン交換樹脂2段カラム分離・精製法を用いて$$^{67}$$Cuを単離した結果、不純物RIは検出されず、放射性核種純度の高い$$^{67}$$Cu溶液が得られた。また、標識実験の結果、$$^{67}$$Cu-DOTAが99%以上、$$^{67}$$Cu-TETAが97%以上の収率で合成できた。以上の結果、$$^{nat}$$C(d,n)反応による高速中性子を用いて、放射性核種純度及び化学的純度の高い無担体$$^{67}$$Cuを製造することに成功した。今後は、大量製造化の検討及び遠隔操作を可能にする装置等の開発を通じて、高純度$$^{67}$$Cu大量製造法の確立を目指す。

口頭

加速器中性子によるがん治療用$$^{67}$$Cuの大量製造法の開発

橋本 和幸; 川端 方子*; 佐伯 秀也*; 佐藤 俊一*; 塚田 和明; 渡辺 智; 永井 泰樹

no journal, , 

$$^{67}$$Cu(半減期61.9時間)は、がん治療に適した$$beta$$線(平均エネルギー141keV)と画像診断に適した$$gamma$$線(185keV等)を同時に放出するため、がん治療用核種として有望視され30年余にわたりその有効な生成法開発が模索されている。従来、$$^{67}$$Cuを製造するには、高エネルギー陽子を用いた$$^{68}$$Zn(p,2p)$$^{67}$$Cuが最適であると考えられているが、生成量が限られていることや副生成RIの多さ等の問題から、研究開発も限定的な状況である。そこで我々は、従来法に代わる製造法として、加速器からの高速中性子を用いた$$^{67}$$Cu製造法[$$^{68}$$Zn(n,x)$$^{67}$$Cu反応(x=n'p, d)]の開発を行っており、ターゲット物質であるZn(5g ZnO)からの基本分離法を確立した。本研究では、実用化を目指す次のステップとして、副生成RIである$$^{65}$$Ni(半減期2.52h)を新たに分離する高純度化手法及び大量製造化のためのZnO試料増量(基本分離法の5倍以上の試料量)に対応した分離・精製法を検討した。$$^{65}$$Ni分離手法の開発では、既報の基本分離法において、8M HClの追加使用及び陰イオン交換樹脂カラムのサイズアップを図ることにより、最終$$^{67}$$Cu溶液中の$$^{65}$$Ni残量は検出限界以下であり、$$^{65}$$Ni分離手法を確立した。さらに、33g ZnO試料を用いた分離挙動を調べた結果、上記$$^{65}$$Ni分離を可能にした改良分離法により、CuとZnの分離は良好で、Cu最終溶液中に、$$^{65,69m}$$Znは検出されず、より高純度の$$^{67}$$Cuを製造する方法を確立した。

口頭

加速器中性子による$$^{99}$$Mo生成と$$^{99m}$$Tc熱分離

川端 方子*; 永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 佐藤 望*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 河内 幸正*; et al.

no journal, , 

$$^{99m}$$Tcは診断用RIとして広く利用されており、国内では年間約70万件、in vivo投与件数の過半数以上を占めている。原料となる親核種$$^{99}$$Moは現在海外の原子炉で製造されており、日本は長年海外からからの輸入に依存している。この$$^{99}$$Mo供給が原子炉運転停止などの影響で今後不安定になる恐れがあり、諸外国をはじめ日本でも国内での製造が検討されている。我々は、加速器中性子を利用して、$$^{100}$$Moから$$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo反応で$$^{99}$$Moを生成し、$$^{99m}$$Tcを効率的に熱分離する方法を開発し、実用化を視野に入れた研究を進めてきた。厚さ3mm-18mmの溶融MoO$$_{3}$$試料を用いて複数回分離試験を実施した結果、連続して高い分離効率(70-95%)を得ることに成功した。また、水蒸気を加えることにより効率が約10%向上することが明らかになった。回収した$$^{99m}$$Tcの純度は高く、SPECT画像によるマウス骨分布を調べた結果、市販の$$^{99m}$$Tcと差がないことが確認された。今後、本研究で開発した熱分離装置の大型化によって、まず大量生産を目指し、国内での実用化を視野に入れた分離精製装置の開発を発展させたい。

口頭

高速中性子照射の反跳効果を利用した放射性金属内包フラーレンの生成効率向上

宮下 由香*; 秋山 和彦*; 初川 雄一; 久冨木 志郎*

no journal, , 

金属内包フラーレンの放射薬品への利用を考えるとき、反跳反応を利用した製造法はほかにない高い比放射能試料が得られるので大きな優位性を有し注目される。しかし従来の研究では放射線損傷などのために低い収率に留まっておりその実用には困難であった。本研究では14MeVの加速器中性子核反応による$$^{86}$$Sr(n,2n)$$^{85}$$Sr反応を用いて$$^{85}$$Sr内包金属フラーレンの製造に成功した。この方法によって生成された$$^{85}$$Sr内包金属フラーレンは全$$^{85}$$Srに対して6.8%という高い生成収率を得ることができた。この値は一般の金属内包フラーレンの回収率が0.1%以下であることを考慮すると大変高い値を示している。

口頭

重陽子照射で発生する加速器中性子によるがん治療用$$^{67}$$Cuの大量製造に関する検討

橋本 和幸; 川端 方子*; 佐伯 秀也*; 佐藤 俊一*; 塚田 和明; 初川 雄一; 永井 泰樹; 渡辺 智; 石岡 典子

no journal, , 

$$^{67}$$Cu(半減期62時間)は、がん治療に適したベータ線(平均エネルギー141keV)と画像化に適した$$gamma$$線(185keV)を同時に放出するため、がん治療用核種として有望視されている。しかし、大量に高品質の$$^{67}$$Cuを製造する方法が限られているため、研究開発が限定的である。そこで我々は、AVFサイクロトロンにて重陽子ビームを炭素あるいはベリリウム標的に照射することで発生する高速中性子を$$^{68}$$ZnOに照射することにより$$^{67}$$Cuを製造する手法の開発を行っている。本研究では、動物実験が可能な放射能量の$$^{67}$$Cuを製造するための分離手法の検討を行った。まず、ターゲット物質であるZnO増量(5g$$rightarrow$$33g)に対応する分離手法の開発では、33g ZnO試料を用いた場合でも、既報の基本分離法を用いることにより、CuとZnの分離は良好であり、Cu最終溶液中に、$$^{65,69m}$$Znは検出されなかった。また、濃縮$$^{68}$$ZnOターゲットの回収方法として、キレート樹脂カラムから溶出されるZn溶液を水酸化物沈殿法により分離回収する方法を検討した結果、回収したZnOには、標識を阻害する新たな不純物の混入は認められなかった。以上の結果、既存加速器を用いて動物実験が可能な数百MBqの$$^{67}$$Cuを製造する手法の開発に目途が立った。

口頭

$$^{99}$$MoO$$_{3}$$から熱分離した$$^{99m}$$Tcの回収・精製法の開発

川端 方子*; 橋本 和幸; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 竹内 宣博*; 永井 泰樹

no journal, , 

$$^{99}$$Moを親核とする$$^{99m}$$Tcは、70-90万件/年の核医学診断で用いられているが、近年、海外からの輸入危機を経て、将来における国内安定供給への対策が議論されてきた。加速器中性子を利用した$$^{99}$$Mo製造と$$^{99m}$$Tc熱分離は、連続高効率分離が可能であり、我々は、国産化が可能な新製造法として研究を進めてきた。熱分離後の$$^{99m}$$Tcは、装置内石英管に凝縮しており、これを洗浄及び濃縮して少量の生理食塩水に溶解した化学形(TcO$$_{4}^{-}$$)にすることが必要である。これまでは濃縮に用いるアルミナへの$$^{99m}$$Tc吸着を要するため、低濃度(0.1mM)のNaOH水溶液で洗浄を行ってきたが、洗浄効率が不安定で収率に影響していた。そこで、本研究では、0.1M NaOH水溶液で$$^{99m}$$Tcの洗浄を行い、陽イオン交換カラムでNaOHを中和した後、アルミナカラムで$$^{99m}$$Tcを濃縮する方法を試みた。その結果、NaOH濃度を500-1000倍にしたことで、$$^{99m}$$Tcの洗浄効率が従来(50-90%)から向上し、安定的に95%以上を達成、アルミナカラムにおける濃縮回収と合わせて90%を得た。熱分離効率$$>$$90%と合わせて、本熱分離システムでの$$^{99m}$$Tc分離収率は、80%を超えることが明らかになり、熱分離システムとしての有効性が示された。

口頭

Improvement in production yield of $$^{85}$$Sr@C$$_{60}$$ using nuclear recoil

宮下 由香*; 秋山 和彦*; 初川 雄一; 久冨木 志郎*

no journal, , 

高い比放射能を持つ放射性金属内包フラーレンを得るため、これまで核反応の反跳効果を利用した多くの実験が行われてきた。しかし荷電粒子核反応を用いた場合標的フラーレン分子への放射線損傷が大きく金蔵内包フラーレンの生成率は極めて小さいことが知られている。一方高速中性子核反応では直接フラーレンケージを構成する炭素原子核に衝突する際の損傷のみを考慮すればよく、より効率的に放射性金属内包フラーレンの生成が期待される。本研究では14MeVの高速中性子による$$^{86}$$Sr(n,2n)$$^{85}$$Sr反応の反跳効果を用いて$$^{85}$$Sr@C$$_{60}$$の生成を試みた。標的とするストロンチウム塩としてそれぞれ密度の異なるSr(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(2.99g/cm$$^{3}$$)とSrC$$_{2}$$O$$_{4}$$(2.08g/cm$$^{3}$$)を用いて$$^{85}$$Sr@C$$_{60}$$の生成率を評価した。

口頭

原子力機構における加速器中性子を用いたRI製造

永井 泰樹

no journal, , 

原子力機構のFNS及びTIARA加速器施設で実施している核医学診断に多用されている$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc等医療用RIの研究開発の概要、現状について紹介する。我々が提案している加速器中性子で製造される$$^{99}$$Moの比放射能は、現在使用中の高濃縮ウランで得られる$$^{99}$$Moのそれと比較して$$sim$$1/10000と低い。この$$^{99}$$Moから高品質の$$^{99m}$$Tcを熱分離法で得ることに初めて成功した。また、高強度の加速器中性子を生成する回転型炭素標的装置を開発・製作した。これらの成果を報告する。

口頭

重陽子照射で発生する加速器中性子によって製造するがん治療用$$^{67}$$Cuの比放射能評価

橋本 和幸*; 川端 方子*; 佐伯 秀也*; 佐藤 俊一*; 塚田 和明; 須郷 由美*; 永井 泰樹*; 初川 雄一*; 石岡 典子*

no journal, , 

$$^{67}$$Cu(半減期62時間)は、がん治療に適したベータ線(平均エネルギー141keV)と画像化に適した$$gamma$$線(185keV)を同時に放出するため、がん治療用核種として有望視されているが、大量に高品質の$$^{67}$$Cuを製造する方法が限られているため、研究開発が限定的である。そこで我々は、高崎量子応用研究所AVFサイクロトロンにて重陽子ビームをベリリウム標的に照射することで発生する高速中性子を$$^{68}$$ZnOに照射することにより$$^{67}$$Cuを製造する手法の開発を行っており、これまでに、動物実験が可能な高品質$$^{67}$$Cuの分離精製法を確立した。講演では、製造した$$^{67}$$Cuの比放射能を、DOTA標識法により評価したので報告する。

口頭

重陽子入射断面積計算コードDEURACSの開発

中山 梓介

no journal, , 

重陽子は陽子と中性子が弱く結合した粒子であるため、他の原子核との反応の際に容易に分解し中性子を放出しやすい。この性質を利用し、重陽子加速器を高効率の中性子源として利用することが提案されている。これらの施設の工学的設計には包括的かつ高精度な重陽子核データが要求されるが、現状で唯一利用可能な重陽子核データファイルであるTENDLには実験値と乖離のある値が格納されているのが現状である。こうした状況の下、高精度の重陽子核データファイルの作成に向け、重陽子入射反応に特化した断面積計算コードDEURACSの開発を行っている。発表では、DEURACSの現在までの開発状況や今後の展望等を述べる。

口頭

加速器中性子を利用したMo-99の合成研究

塚田 和明; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*; 川端 方子*; 湊 太志; 佐伯 秀也*; 本石 章司*; 渡辺 智*; 伊藤 正俊*

no journal, , 

重陽子を炭素標的に照射し生成する高速中性子を利用して、医療用Mo-99の合成を試みた。生成量及び副生成物の評価や大量試料の照射試験等を行い、PHITSコード等を利用した計算結果と比較し、国内需要に対する供給の可能性を評価した。その結果、新たな加速器(40MeV, 2mAの重陽子ビーム)の設置と、既存のF-18(FDG)と同様の供給体制の構築によって、国内需要の50%がカバーできることを見出した。

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