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論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method, 2

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.

KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)による$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べて$$^{rm 99m}$$Tc溶離効率の向上、$$^{99}$$Mo脱離量の減少が確認された。これは、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速による$$^{rm 99m}$$Tc溶離および$$^{99}$$Mo脱離に与える影響を調べる。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、$$^{98}$$Mo濃縮率の異なる3種類のMoO$$_{3}$$ペレットを照射して、生成される$$^{99}$$Mo比放射能を比較した。その結果、$$^{99}$$Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、$$^{rm 99m}$$Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶離量が最も多いことを明らかにした。$$^{98}$$Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。

論文

Separation of Ru(III), Rh(III) and Pd(II) from nitric acid solutions using ion-exchange resins bearing carboxylic betaine

鈴木 智也; 森田 圭介; 佐々木 祐二; 松村 達郎

Separation Science and Technology, 51(17), p.2815 - 2822, 2016/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:85.86(Chemistry, Multidisciplinary)

カラボキシルベタイン型イオン交換樹脂のRu(III), Rh(III), Pd(II)に関する吸着挙動について検討し、白金族元素の分離に適した条件を明らかにした。この条件に基き、クロマトグラフィーによる分離試験を行った。その結果、硝酸溶液中の白金族元素すべてを吸着し、その後、80%の白金族元素の溶離が確認された。溶離に関するさらなる改善は必要であるが、本成果より、AMP03が高レベル廃液からの白金族元素分離に資する性能を有することが明らかになった。

論文

研究用原子炉により$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化を目指した$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータ開発

福光 延吉*; 土谷 邦彦; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*

Isotope News, (742), p.20 - 24, 2016/02

医療診断用アイソトープである$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法(放射化法)を用いた$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化が検討されている。日本はこの$$^{99}$$Moを全量海外からの輸入に依存しているため、産学官の共同で放射化法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化のための研究開発が行われている。その中で、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造はウランを用いて製造する核分裂法と比較して、$$^{99}$$Moの放射能濃度が低いという技術的な課題があり、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータで使用される高性能Mo吸着剤の開発が必要である。本解説は、高性能Mo吸着材の開発に係る現状とアルミナ系Mo吸着剤の高性能化についてまとめたものである。

論文

D$$_{2}$$/He混合ガスの室温連続分離実験

丹澤 貞光; 廣木 成治; 阿部 哲也

真空, 46(3), p.154 - 157, 2003/03

吸着剤を充填した配管中に混合ガスを通過させ、吸着親和力の違いによって通過速度に差が出現することを利用して、混合ガスを各成分ごとに分離し、そのガス成分を、バルブ操作によって適時抜き出すという方法を開発(連続循環クロマト法,Continuous Circulation Chromatograph method,C$$^{3}$$法)し、それを軽水素とヘリウムの混合ガス分離に適用し、99%以上の純度で各成分に分離できることを報告した。今回は、本技術の核融合実燃料へ適用できることを実証するため、D$$_{2}$$/Heの混合ガスを用いて実験を行ったので、その結果を報告する。

論文

全フッ素化化合物の連続循環ガスクロマトグラフによる分離基礎実験

丹澤 貞光; 廣木 成治; 阿部 哲也; 二ツ木 高志*; 田嶋 義宣*

真空, 46(1), p.44 - 48, 2003/01

半導体製造工場では、ドライエッチング工程や薄膜形成工程などにおいて、全フッ素化化合物であるPFC(PerFluoroCompound)ガスを作業ガスとして使用している。PFCガスについては、地球温暖化防止を目的とした京都議定書の結果を踏まえ、自主的排出削減が半導体業界などで行われつつある。そのため、排出にあたっては種々の方法によって無害化処理が試みられているが、(1)完全に分離・無害化することは難しい,(2)回収再利用が難しい,(3)処理設備の建設費あるいは運転経費が非常に高くなる、という問題がある。筆者らは、これまで核融合炉の排気ガスを構成する未反応燃料成分(水素同位体)とヘリウム燃焼灰を選択的に分離し、未反応燃料成分を燃料として再利用することを目的として吸着材入分離カラムを用いた連続循環クロマト法(Continuous Circulation Chromatograph method,以下C$$^{3}$$法と略記)を研究してきた。今回、このC$$^{3}$$法を沸点が僅差(沸点差0.6K)のため、通常使われている深冷蒸留分離方式では分離が非常に困難といわれているCF$$_{4}$$/NF$$_{3}$$混合ガスに適用し両成分の選択分離を試みた。その結果、吸着剤として活性炭を充填した分離カラムを用いることによって、室温及び大気圧以下の条件下で各々99%以上の純度を持つCF$$_{4}$$及びNF$$_{3}$$に分離することができた。また同時に、連続分離処理を行うために必要な装置の運転制御用基礎データも取得した。

論文

Study on gaseous effluent treatment for dissolution step of spent nuclear fuel reprocessing

峯尾 英章; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵

Proceeding of International Waste Management Symposium 2002 (WM '02) (CD-ROM), 9 Pages, 2002/00

29及び44GWdt$$^{-1}$$の使用済燃料の溶解をベンチスケール試験装置において行い、放出される放射性ヨウ素及び炭素14の挙動を調べた。銀シリカゲル吸着剤による溶解オフガス中ヨウ素129の除染係数は36,000以上と測定され、吸着剤が有効に働くことを確認した。ヨウ素129の移行率を測定したところ、溶解液へ0.57%,ヨウ化物として残渣に2.72%,残りがオフガスへ移行することがわかり、ヨウ素131トレーサを用いた既往の試験結果にほぼ一致した。KIO$$_{3}$$によるヨウ素追い出し法が通常のNO$$_{2}$$による追い出し法より効果的であることを示した。また、キュリウム244等の自発核分裂によるヨウ素131生成量は燃焼度に依存した。溶解時に二酸化炭素となった炭素14は溶解中にKr-85などの希ガス放出とほぼ同時にオフガス中へ放出され、その挙動は酸濃度に依存する可能性が示唆された。炭素14放出量から生成源の窒素14の新燃料中濃度は数ppmと推定され、既往の報告の範囲内であった。

論文

H$$_{2}$$/He混成ガスの連続分離基礎実験

丹澤 貞光; 廣木 成治; 阿部 哲也; 猪原 崇*

真空, 44(7), p.667 - 670, 2001/07

重水素(D)-トリチウム(T)を燃料とする核融合炉(D+T$$rightarrow$$He+n)では、反応灰物質としてヘリウム(He)が炉心プラズマ部で生成する。このHe不純物が炉心部に蓄積すると燃料濃度の低下による核融合出力の低下を引き起こし、正常な炉の運転が阻害される。そのため、炉心部のHe不純物を炉外に真空ポンプで排気除去する必要がある。一方、連続排気ができ、He等の特定ガスのみを連続排気(選択排気)できるポンプは実用化されていない。そのため、現有の真空ポンプではHe不純物と未反応燃料の混合ガス(未反応燃料$$>$$90%)を排気することになり、燃料利用効率を向上させるうえで、排気ガス中から未反応燃料を分離回収し、再使用することが是非とも必要である。ここでは、H$$_{2}$$/He混合ガスを例として、選択排気技術についての基礎実験を行ったので報告する。

報告書

イオン交換法によるFBR燃料再処理の研究

韋 悦周*; 新井 剛*; 熊谷 幹郎*

JNC-TJ9400 2000-002, 80 Pages, 2000/02

JNC-TJ9400-2000-002.pdf:4.67MB

本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、溶媒抽出法以外の湿式分離法として、イオン交換法による再処理プロセスの成立可能性を検討することを目的としている。そのため、これまでの基礎研究で得られている知見を基に、FBR燃料サイクルの特徴を踏まえたイオン交換法を中心とする再処理プロセスを策定した。本プロセスは、高速アニオン交換体を用いるイオン交換分離主工程および高選択性含浸吸着剤を用いる抽出クロマト法によるマイナーアクチニド分離工程より構成されている。策定したプロセスについて、処理規模200tHM/yの再処理プラントにおける分離工程のケミカルフローシート、物質収支図、主要機器のリストおよび各設備の配置概念図を作成することにより、主要工程における主要物質(含主要試験、廃棄物)の物流/物量、主要機器の概念/大きさおよび数量等を明らかにした。また、経済性、資源の有効利用性、環境負荷低減性および核拡散抵抗性の観点から本プロセスと簡素化ピュレックスプロセスとの概略比較を行い、それぞれの得失を評価した。さらに、実用化プロセスとしての成立性を高めるための技術的課題を摘出した。

報告書

人工バリア材料の変質に関する研究-硝酸塩およびセメントからの浸出物の影響-(研究委託内容報告書)

入矢 桂史郎*; 加藤 忠男*; 藤田 英樹*; 久保 博*

JNC-TJ8400 2000-034, 212 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-034.pdf:7.91MB

TRU廃棄物の処分システムの構成材料としてコンクリートや圧縮成型したベントナイトが考えられる。コンクリートは処分場内外の地下水と接することによってその成分が溶出し、周辺地下水を高アルカリ性溶液に変え、その高アルカリ性浸出液によって、ベントナイトのゼオライト化および周囲の岩石が溶出する等の影響を与えると考えられている。また、コンクリートの施工時に添加される有機系混和剤の浸出や一部の廃棄体に含まれる硝酸塩の溶出等によって核種の移行が加速されるなどの影響が考えられる。これまでの研究によって、コンクリートの模擬浸出液を用いた短期的な浸漬試験によって、pHが10.5以下の条件では岩石およびベントナイトの変質が抑制されることが示されている。また同様に、pHを11.0以下に保つセメントとして、シリカフュームおよびフライアッシュを多量添加したセメントを開発し、その性能を確認してきた。しかし、ベントナイト等の変質については、条件によってゼオライト化やイライト化が報告されているため、長期変質試験による確認が必要である。また、開発した低アルカリ性セメントについては、そのベントナイト等への影響抑制効果が実証されていないため、実験的に確認する必要がある。有機物の影響については、初期のコンクリートから浸出する有機物量が実験的に把握されたが、核種の溶解度への影響を把握することにおいて、重要なその量や形態の変遷による影響については確認されていない。また硝酸塩の影響については、処分初期の高濃度の硝酸塩溶液ではコンクリートの変質はほとんど加速されないことが示されているが、硝酸塩濃度が次第に下がった場合には、硝酸イオンの化学形態にともなってコンクリートの変質が加速される可能性が懸念されている。本年度は、これまでの知見をふまえ、核種移行特性への影響評価に資するため、材料の変質特性等を詳細に把握する。そのため、コンクリートからの浸出液によるベントナイトの長期的変質を実験的に確認するとともに、低アルカリ性コンクリートからの浸出液によるベントナイトの変質試験を行う。また、コンクリートから浸出する有機成分の量と形態の変遷を調べる。さらに、硝酸塩濃度の変遷を考慮し、コンクリートが硝酸塩によってさらに長期にわたり変質を受けたときのコンクリートの変質特性を把握する。

報告書

人工バリア材料の変質に関する研究-硝酸塩およびセメントからの浸出物の影響-(研究概要)

入矢 桂史郎*; 加藤 忠男*; 久保 博*; 藤田 英樹*

JNC-TJ8400 2000-033, 95 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-033.pdf:11.11MB

TRU廃棄物の処分システムの構成材料としてコンクリートや圧縮成型したベントナイトが考えられる。コンクリートは処分場内外の地下水と接することによってその成分が溶出し、周辺地下水を高アルカリ性溶液に変え、その高アルカリ性浸出液によって、ベントナイトのゼオライト化および周囲の岩石が溶出する等の影響を与えると考えられている。また、コンクリートの施工時に添加される有機系混和剤の浸出や一部の廃棄体に含まれる硝酸塩の溶出等によって核種の移行が加速されるなどの影響が考えられる。これまでの研究によって、コンクリートの模擬浸出液を用いた短期的な浸漬試験によって、pHが10.5以下の条件では岩石およびベントナイトの変質が抑制されることが示されている。また同様に、pHを11.0以下に保つセメントとして、シリカフュームおよびフライアッシュを多量添加したセメントを開発し、その性能を確認してきた。しかし、ベントナイト等の変質については、条件によってゼオライト化やイライト化が報告されているため、長期変質試験による確認が必要である。また、開発した低アルカリ性セメントについては、そのベントナイト等への影響抑制効果が実証されていないため、実験的に確認する必要がある。有機物の影響については、初期のコンクリートから浸出する有機物量が実験的に把握されたが、核種の溶解度への影響を把握することにおいて、重要なその量や形態の変遷による影響については確認されていない。また硝酸塩の影響については、処分初期の高濃度の硝酸塩溶液ではコンクリートの変質はほとんど加速されないことが示されているが、硝酸塩濃度が次第に下がった場合には、硝酸イオンの化学形態にともなってコンクリートの変質が加速される可能性が懸念されている。本年度は、これまでの知見をふまえ、核種移行特性への影響評価に資するため、材料の変質特性等を詳細に把握する。そのため、コンクリートからの浸出液によるベントナイトの長期的変質を実験的に確認するとともに、低アルカリ性コンクリートからの浸出液によるベントナイトの変質試験を行う。また、コンクリートから浸出する有機成分の量と形態の変遷を調べる。さらに、硝酸塩濃度の変遷を考慮し、コンクリートが硝酸塩によってさらに長期にわたり変質を受けたときのコンクリートの変質特性を把握する。

論文

$$alpha$$ bearing waste treatment by electrochemical oxidation technique

杉川 進; 梅田 幹

Proceedings of 2nd International Conference on Safewaste 2000, Vol.1, p.357 - 364, 2000/00

NUCEFから発生する$$alpha$$汚染廃棄物の処理のため、銀電解酸化技術の適用を検討してきた。三種類のベンチスケールの電解槽を用いて、$$alpha$$廃液処理用の不溶性タンニン吸着剤及びウラン/プルトニウム抽出剤用のTBP/ドデカンについての分解・無機化、$$alpha$$汚染固体廃棄物の模擬物質での除染に関する実験を行った。その結果、不溶性タンニンは、高電流効率、速い分解速度で二酸化炭素に分解することができた。また、TBP/ドデカンも高電流効率、比較的速い分解速度で二酸化炭素とリン酸に分解することができた。ステンレス模擬物質での溶解速度は、電流よりも、模擬物質表面の流速の方が支配的であった。

報告書

インキャン式高周波加熱を用いた焼却溶融設備の確証試験

菅谷 敏克; 堂野前 寧; 加藤 徳義; 宮崎 仁; 谷本 健一

JNC-TN9410 2000-002, 149 Pages, 1999/12

JNC-TN9410-2000-002.pdf:23.51MB

建設計画を進めている固体廃棄物処理技術開発施設(LEDF)では、高線量$$alpha$$廃棄物である可燃物、PVC、ゴム、使用済イオン交換樹脂及び不燃物の処理方法として、「インキャン式高周波加熱」を用いた焼却溶融設備(セラミック製の廃棄物収納容器を高周波による誘導加熱で昇温し、容器内の廃棄物を対象物によって焼却・溶融する設備)を計画している。試験は、焼却溶融設備の設備設計の最適化を目的として、処理対象廃棄物に対する処理性能(処理能力、処理条件など)や運転条件及び処理中に発生するオフガス中の放射性核種の除去性能条件、また、焼却溶融後の生成物である溶融固化体の性状(核種、主要構成成分の均一性、固化体の強度など)の確認を行った。試験装置は、LEDFで実際に使用される規模の焼却溶融装置(パイロット装置)を用いた。また、放射性核種を使用したホット試験を要するものについては、実験室規模の機器を用いて行った。以下に、主な試験結果を要約する。(1)パイロット装置を用いて処理能力を確認した結果、可燃物・難燃物に対して6.7kg/h、樹脂に対して13.0kg/h、石膏以外の不燃物に対し30.0kg/hであった。また、このときの処理条件は幾つかのパラメータの中から選定し、運転温度については、可燃物・難燃物が1000$$^{circ}C$$、樹脂が1300$$^{circ}C$$、不燃物は1500$$^{circ}C$$、燃焼空気については、空気量は90Nmの3乗/h、空気温度は300$$^{circ}C$$、吹き込み速度は約20m/sが最適であった。(2)焼却溶融設備に必要な処理量が得られる一日の運転時間を確認した結果、可燃物、PVCやゴムなどの焼却対象廃棄物の焼却時間は5時間、焼却前後のキャニスタ昇温、残燃時間は各30分必要であった。不燃物などの溶融時間は、焼却灰の保持時間と石膏の溶融時間を考慮して5時間、キャニスタ昇温時間30分が必要であった。(3)パイロット装置により焼却溶融炉からセラミックフィルターまでの系統除染係数を確認したところ、実廃棄物の主要非揮発性核種(Co、Cs、Ce)に対し、10の5乗以上であった。(4)実験室規模の機器を用いて、高温オフガス中の揮発性ルテニウムを除去する高温Ru吸着塔の設計条件を確認した結果、粒径0.8から1.7mmの鉄担持シリカゲルに対して、滞留時間3秒以上を確保することで、除染係数10の3乗が得られるとともに、吸着材寿命は約1年であることがわかっ

報告書

ラジウムの吸着剤の開発研究

杉原 陽一郎*; 二宮 一郎*; 向井 克之*

PNC-TJ6357 98-002, 43 Pages, 1998/02

PNC-TJ6357-98-002.pdf:1.09MB

ラジウム吸着性能に優れたTi型吸着剤について詳細な製造方法を検討した。吸着剤の樹脂母体としては、吸着剤の水分率が50%程度になるポーラス型のイオン交換樹脂が処理性能の面で最も優れており、酸安定性を向上させる水熱処理条件は、95$$^{circ}C$$で1時間以上であった。通液条件については、通液速度、水温、ラジウム濃度、樹脂充填高の影響等について検討を行い、ラジウム吸着量は通液速度、樹脂充填高の影響が大きいことを明らかにした。繰り返し使用に関しては、吸着および塩酸-塩化マグネシウム混合液を使用した再生の過程で酸化剤、酸等の複合的な要因でラジウム吸着性能が低下し、再吸着するとラジウムが漏洩した。Ti-Zr型吸着剤は10-4Bq/mレベルの廃液を使用すると管理目標値を満足することができた。また、再生に塩酸と四塩化チタンの混合液を使用すると、10-3Bq/mの廃液を良好に処理できることが明らかになった。

報告書

ラジウム吸着材の開発研究

杉原 陽一郎*; 向井 克之*; 二宮 一朗*

PNC-TJ6357 97-001, 40 Pages, 1997/03

PNC-TJ6357-97-001.pdf:1.52MB

ダム廃水に含まれる微量のラジウムを対象として、高選択高性能ラジウム吸着剤の開発を行った。金属担持型の吸着剤数種を調整し、ラジウム吸着性能を比較した結果、従来のTi型吸着剤が最も優れていることが確認された。このためTi型吸着剤の詳細な製造条件の検討を実施した。吸着剤の母体としては、ポーラス型樹脂が廃水の処理速度の面でゲル型樹脂より優れていた。ポーラス型樹脂ベースのTi型吸着剤では、SV40の高流速条件下でも安定したラジウムの除去が可能で、破過容量も7500l/l-R以上であり、従来のゲル型と比べ3倍以上まで増加した。また、Ti型吸着剤を水熱処理することにより、吸着剤の酸安定性が著しく向上することを見出した。この結果、水熱処理した吸着剤の場合、脱離液として希塩酸とアリカリ土類金属塩の混合溶液を使用すると、Tiの溶出が1%以下になりラジウムを選択的に脱離することが可能となった。その他、ラジウムの吸着条件についても検討した結果、無機塩、pH及び通液速度の影響等が明らかとなった。

論文

Development of an integrated transuranic waste management system for a large research facility:NUCEF

峯尾 英章; 松村 達郎; 竹下 功; 西沢 市王; 杉川 進; 辻野 毅*

Nuclear Technology, 117(3), p.329 - 339, 1997/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.72(Nuclear Science & Technology)

NUCEFは、TRU(超ウラン)元素を用いた実験を行う大型の複合研究施設である。施設で発生するTRU廃棄物に対する合理的な管理は非常に重要な課題である。TRU元素を含む液体及び固体廃棄物は、主として臨界実験のための核燃料調製設備及びホットセル($$alpha$$$$gamma$$セル)やグローブボックスで行われる再処理やTRU廃棄物管理の実験から発生する。NUCEFにおけるTRU廃棄物管理は区分管理を基としており、廃棄物の減容及び液体廃棄物に含まれるTRU元素の再利用を最大限に行おうとするものである。廃棄物管理システムの確立には、固体廃棄物の区分管理のための測定技術、濃縮廃液からのアメリシウム回収及び安定化技術、並びに有機廃液及びその他の廃液の減容技術の開発が必要である。これらの技術は、NUCEFで行われる研究開発の成果を応用して開発される。

論文

新吸着剤を利用した高性能$$^{99m}$$Tcジェネレータの開発

棚瀬 正和; 長谷川 良雄*; 蓼沼 克嘉*

Isotope News, 0(509), p.6 - 9, 1996/10

$$^{99}$$Mo(Mo)に対し大きな吸着能を持つ新しい吸着剤を合成し、$$^{99m}$$Tcの溶離性に優れた高性能の$$^{99m}$$Tcジェネレータを開発した。Zr化合物とイソプロピルアルコールを加熱して得られるその吸着剤は、1gで200mgの$$^{99}$$Mo(Mo)を吸着することができた。また、この吸着剤で作製したジェネレータから$$^{99m}$$Tcが2~3mlの生理食塩水で、約200時間後でも80%溶離され、親核種$$^{99}$$Moの混入も0.1%以下と極めて優れた性能を示した。この開発により、現在一般に行われているウランを使った$$^{99}$$Moの製造法が、非常に簡単な工程で実施できる天然のMoからの製造への転換が期待できる。

論文

RIジェネレータとしてのMo吸着剤の合成

長谷川 良雄*; 西野 瑞香*; 竹内 剛敏*; 石川 幸治*; 蓼沼 克嘉*; 棚瀬 正和; 黒沢 清行

日本化学会誌, 0(10), p.888 - 894, 1996/00

$$^{99m}$$Tcは核医学の分野で診断のため世界で幅広く利用されている。その$$^{99m}$$Tcは、通常、親核種である$$^{99}$$Moを吸着させたジェネレータから得られる。ここでは、その吸着剤として、低い比放射能の$$^{99}$$Moにも使用できるMo吸着能の極めて高いジルコニウム系無機高分子吸着剤の合成を試みた。ジルコニウム系無機高分子として、四塩化ジルコニウムのみ、および四塩化ジルコニウムとポリビニルアルコール、イソプロピルアルコールなどとの反応により五種類合成した。これらをアルゴン中で熱処理して吸着剤とした。熱分解過程の検討から各吸着剤の構造を推定した。また、これら吸着剤のMo吸着能は、その構造中のジルコニウム原子に結合した塩素原子数に依存することを明らかにし、吸着剤中で隣接する2個のZr-Cl結合とMoO$$_{42-}$$の反応で生成する化学結合によるものと推定した。特に四塩化ジルコニウムとイソプロピルアルコールから合成した吸着剤は高い吸着能(200mg/g吸着剤)を示すことが分かった。

報告書

不溶性タンニンによる廃液処理プロセス開発-バッチ式Pu吸着基礎試験-

沼田 浩二; 高橋 芳晴; 根本 剛; 都所 昭雄

PNC-TN8430 93-001, 37 Pages, 1993/04

PNC-TN8430-93-001.pdf:0.34MB

プルトニウム第二、第三開発室等のプルトニウム燃料施設から発生する硝酸プルトニウム及びウラニルを含む放射性廃液は、現在プルトニム廃液処理設備において凝集沈殿処理(Fe共沈法)、キレート樹脂吸着法等の併用で処理を行っている。しかし、本処理に伴って発生するスラッジ、廃樹脂等の副生物は、乾固物の形としたのち放射性固体廃棄物として貯蔵しているため、その最終処理には未だ手をつけていない。長期的展望に立てば、このような副性物の発生しない或いは発生しても最小限度に留めるような処理プロセスの開発が望まれており、今回その一環として不溶性タンニンを用いたノンスラッジ廃液処理プロセスの基礎試験に着手した。本試験では、一般に金属イオンに対する吸着性が良く、かつ焼却処理の容易な不溶性タンニンを用いてプルトニウムの吸着率に及ぼす廃液のpH依存性、最大プルトニウム吸着率、不溶性タンニンに対するプルトニウム飽和吸着量等の基礎試験を行った。その結果次のようなことが明らかになった。1)吸着率に及ぼす廃液のpH依存性が少ない。2)廃液中の$$alpha$$放射能濃度が640Bq/ml以下の場合、不溶性タンニン100mgに対する吸着率は99%以上である。3)不溶性タンニン100mgあたりの最大吸着$$alpha$$線放射能量は、1.85x10/SUP8/Bqであり、プルトニウムに換算すると17.5mgである。このように、本設備のノンスラッジ廃液処理プロセス化を進める上での不溶性タンニンに対する基礎データが得られた。今後、カラム試験を通して具体的なフローシートスタディを行う計画である。

報告書

放射性廃棄物の環境中での物理・化学形態変化に与える因子に関する研究(3)

松本 史朗*

PNC-TJ1609 93-002, 14 Pages, 1993/03

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多孔質体における気固反応を伴うガス吸着は、排ガス中の環境汚染物質の除去に広く利用されている。被吸着物質は多孔質体における拡散や反応などの複数の移動過程を経て固定化される。多孔質体の細孔構造は吸着速度にもっとも大きな影響を与える因子の一つであり、細孔構造の制御は吸着性能の向上にとって重要である。本研究は、気固反応を伴う多孔質吸着体のガス吸着について、細孔構造のガス吸着性能への影響を評価することを目的としている。ここでは、多孔質体のスチレン-ジビニルベンゼン共重合体(SDB)に硝酸銀を添着した疎水性銀添吸着剤を用いヨウ素、有機ヨウ素の吸着を例として研究を行なった。ヨウ素の除去は初期の段階から重要視され、数々の除去プロセスが検討されてきた。ヨウ素除去プロセスには吸収液を用いる湿式法と吸着剤を用いる乾式法とに大別できる。DOG(溶解オフガス)中にはヨウ素ばかりでなく有機ヨウ素も含まれている為、有機ヨウ素も同時に除去することが必要になる。しかし従来の湿式法では有機ヨウ素の除去は不可能である。そこで乾式法の開発が行われるようになり、銀ゼオライト吸着剤(ゼオライトに銀イオンをイオン交換したもの)が開発された。この吸着剤はヨウ素、有機ヨウ素を効率的に除去できるが、オフガス環境化では銀の利用率が30%と低い値であることに問題点が残った。70年代になると、多孔質の非結晶シリカに硝酸銀を添着した銀添シリカゲル吸着剤が開発された。この吸着剤は、オフガス環境下においても銀利用率90%以上の優れた特性を示し、有機ヨウ素もヨウ素とほぼ同様の性能で除去できるようになった。しかしこの吸着剤は担体が親水性であるために長期間にわたりオフガス中の水蒸気にさらされた場合には、水蒸気の凝縮等によって吸着性能の低下が懸念されている。そこでオフガス中に含まれるNOxや水蒸気によって影響を受けない吸着剤として疎水性のスチレン-ジビニルベンゼン共重合体(SDB)を担体とした吸着剤が用いられるようになった。このスチレン-ジビニルベンゼン共重合体(SDB)に銀を添着した疎水性銀添着剤により、耐水性ばかりでなくオフガス環境でのヨウ素の吸着性能の低下もほぼ妨げられるようになった。

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