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論文

Nanoscale structural analysis of Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$

米田 安宏; 野口 祐二*

Japanese Journal of Applied Physics, 59(SP), p.SPPA01_1 - SPPA01_7, 2020/11

 被引用回数:0

放射光全散乱を利用してBi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$ (BNT)のナノスケール構造解析を行った。BNTは脱分極温度が低いという問題があるものの、非鉛で優れた圧電特性を持つ物質として期待されている。脱分極はリラクサー同様の散漫的な振る舞いであるため、局所構造解析が必要である。局所構造解析によって化学量論的不均一性と構造不均一性の両方を明らかにした。特に局所構造領域においてはTiのランダムネスが構造の平均化を強く促進していることがわかった。

論文

Nature of structural instabilities in superconducting Sr$$_3$$Ir$$_4$$Sn$$_{13}$$

金子 耕士; Cheung, Y. W.*; Hu, Y.*; 今井 正樹*; 谷奥 泰明*; 金川 響*; 村川 譲一*; 森山 広大*; Zhang, W.*; Lai, K. T.*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 30, p.011032_1 - 011032_6, 2020/03

A quantum critical point appears as a second-order phase transition which takes place at zero temperature. In contrast to heavy-fermion systems in which magnetism often plays a vital role, recent studies revealed that structural instabilities can drive a system to a quantum critical point as well. In quasi-skutterudite (Ca,Sr)$$_3T_4$$Sn$$_{13}$$ ($$T$$=Rh, Ir), Sr$$_3$$Ir$$_4$$Sn$$_{13}$$ exhibits superconductivity around $$T_{rm sc}$$$${sim}$$5 K and a structural transition at $$T^*{simeq}$$147 K. Applying physical or chemical pressure on Sr$$_3$$Ir$$_4$$Sn$$_{13}$$ suppresses $$T^*$$ rapidly, and a quasi-linear $$T$$ dependence of electrical resistivity, signature of non-Fermi liquid behavior, was observed where $$T^*$$ extrapolates to 0 K. The isomorphs (Ca$$_x$$Sr$$_{1-x}$$)$$_3$$Rh$$_4$$Sn$$_{13}$$ exhibits similar behavior, where the criticality can be reached by $$x{sim}$$0.9 without external pressure. Neutron scattering experiments in Sr$$_3$$Ir$$_4$$Sn$$_{13}$$ evidences the second order nature of the structural transition at $$T^*$$ by the observation of a continuous evolution of superlattice peak below $$T^*$$ and a gradual increase of critical scattering upon approaching to $$T^*$$ by cooling. Increase of $$x$$ in (Ca$$_x$$Sr$$_{1-x}$$)$$_3$$Rh$$_4$$Sn$$_{13}$$ toward the quantum critical point leads to the systematic variation of the critical exponents of the order parameter. In addition, this substitution induces the phonon softening around the M point towards zero energy revealed by inelastic X-ray scattering experiment. We will present systematic variations in both elastic and inelastic channels upon approaching to the quantum critical point.

論文

最先端放射光ナノ計測・解析共用拠点(日本原子力研究開発機構)

米田 安宏; 吉越 章隆; 竹田 幸治; 塩飽 秀啓; 松村 大樹; 菖蒲 敬久; 田村 和久

まてりあ, 58(12), p.763 - 769, 2019/12

文部科学省ナノプラットフォーム委託事業において、微細構造解析プラットフォームに属する各実施機関の提供している装置紹介である。

論文

グラフェンの結晶成長の熱放射光によるその場顕微観察

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 小幡 誠司*; 斉木 幸一朗*; 保田 諭; 朝岡 秀人

Vacuum and Surface Science, 62(10), p.629 - 634, 2019/10

sp$$^{2}$$炭素原子で構成される単原子厚さのシートであるグラフェンは、この10年間で最も魅力的な材料である。グラフェンの特性の多くは単層の場合に顕著である。化学気相成長法(CVD)は、大面積で単層グラフェンを選択的に製造するために広く使用される。ここでは、グラフェンのCVD成長のその場観察を実現するために開発した「熱放射光学顕微鏡」を紹介する。熱放射像においてグラフェンをCu基板上の明るいコントラストとして観察する方法を示し、続いてその場観察によって明らかにされた成長機構、すなわち核形成点や律速過程を紹介する。最後に、Au基板上でのグラフェンのCVD成長において前処理手順によるグラフェンの放射率が変調を受けたという研究を紹介する。熱放射光学顕微鏡は、グラフェンの成長を観察するだけでなく、グラフェンの熱放射特性を明らかにするための方法としても期待される。

論文

Effect of hydrogen on chemical vapor deposition growth of graphene on Au substrates

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 保田 諭; 小幡 誠司*; 斉木 幸一朗*; 朝岡 秀人

Japanese Journal of Applied Physics, 58(SI), p.SIIB17_1 - SIIB17_6, 2019/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Applied)

CuやAuなどのC固溶度が低い基板上への化学気相成長(CVD)は、単層グラフェンを大面積に選択的に成長させることが期待されている。Cu上においてはグラフェンのドメインサイズを制御するためにH$$_{2}$$がしばしば添加されるが、一方、Arは酸化に対して不活性であるため、AuはH$$_{2}$$を必要としない。そこでAu上のグラフェンの質を改善するためには、H$$_{2}$$の効果が明らかにされるべきである。ここでは熱放射光学顕微鏡を用いて、Au基板上のグラフェンのCVD成長に及ぼすH$$_{2}$$の影響を報告する。その場観察およびラマン分光法は、H$$_{2}$$が供給されたか否かがAu上のグラフェンの成長速度、熱放射コントラスト、および圧縮歪みに強く影響することを明らかにした。これらの効果は、H$$_{2}$$供給に依存したAu(001)の表面再構成によるものと考えた。我々の結果は将来の応用のためにAu上で高品質のグラフェン成長を達成するために不可欠である。

論文

放射光リアルタイム光電子分光で観る半導体表面の酸素分子の吸着反応

吉越 章隆

放射光, 32(4), p.185 - 198, 2019/07

放射光軟X線光電子分光は、固体表面の化学状態の精密分析に適した手法である。SPring-8の軟X線放射光を使うと気体孤立分子の固体表面との間で起きる化学反応を実時間"その場"観察する放射光リアルタイム光電子分光が可能となる。酸素分子による表面酸化は、半導体絶縁膜の形成などの表面機能化や燃料電池の電極反応、三元触媒反応や錆(腐食現象)などナノテクノロジー, 環境・エネルギー, 物質・材料のさまざまな研究分野に関係する重要な反応である。本稿では、シリコン単結晶の表面酸化における酸素吸着反応に焦点を当てる。著者が進めてきた一連の研究の紹介を通して、固体表面における分子吸着反応研究の重要性とそのメカニズム解明あるいは新規反応探索に対する放射光リアルタイム光電子分光の有用性を述べるとともに将来展望を試みた。

論文

Mass transport in the PdCu phase structures during hydrogen adsorption and absorption studied by XPS under hydrogen atmosphere

Tang, J.*; 山本 達*; 小板谷 貴典*; 吉越 章隆; 徳永 拓馬*; 向井 孝三*; 松田 巌*; 吉信 淳*

Applied Surface Science, 480, p.419 - 426, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:68.36(Chemistry, Physical)

他のPd合金よりも水素拡散係数が高く経済的に低コストなPdCu合金の水素吸着および吸収プロセス中の物質移動を調べた。この研究では、bcc構造の規則相(B2相)とfcc構造およびB2構造の混合相との比較が行われた。放射光を用いたその場超高真空X線光電子分光法および雰囲気X線光電子分光法を実施し、温度に対するPdおよびCu原子の化学状態を追跡した。初期吸着過程と吸収過程は2相で類似していたが、バルクへの水素拡散速度は混合相よりも規則相の方が高かった。水素吸着/吸収過程におけるPdとCu原子のダイナミクスは温度に大きく依存した。水素雰囲気では、Pd原子は373Kより下では表面偏析し、Cu原子は373Kより上で表面偏析した。本結果は理論計算とよく一致し水素透過材料の開発に向けた有益な情報となる。

論文

光電子分光法によるSi表面酸化プロセス反応速度と酸化誘起歪みの同時観察

小川 修一*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Vacuum and Surface Science, 62(6), p.350 - 355, 2019/06

シリコン基板の熱酸化は、シリコンデバイスの作成に不可欠である。酸化膜が薄くなると酸化によって引き起こされる歪の影響が無視できなくなる。放射光リアルタイム光電子分光による酸化誘起歪と酸化速度の同時計測によって、酸化誘起歪の酸化反応に及ぼす効果を調べた。急激な酸化温度上昇による熱歪が、界面酸化速度を増加させることが明らかとなった。この結果は、歪発生に伴う点欠陥がSiO$$_{2}$$/Si基板界面の反応サイトとするモデルによって説明できる。

報告書

モックアップ試験流下ガラス試料の放射光XAFS分析(受託研究)

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓; 狩野 茂; 姫野 晴行*; 小林 大志*; 中谷 三喜雄*

JAEA-Research 2018-013, 18 Pages, 2019/03

JAEA-Research-2018-013.pdf:1.98MB

模擬廃液を利用したガラス固化体モックアップ試験のうち、高レベル模擬廃液供給20バッチ分の流下ガラス試料中の元素の化学状態および局所構造を、放射光XAFS分析によって調べた。セリウム元素の分析の結果、バッチが進むにつれて、緩やかに酸化が進む傾向が確認された。マンガン, 鉄, 亜鉛については、バッチ間の違いはほとんど認められず、ガラスの骨格構造に入り込んで安定化しているものとみられた。EXAFS解析の結果では、白金族元素を除き、明らかに結晶性と思われる元素は無かった。イメージング分析の結果、ジルコニウムやモリブデンでは、目立った析出はほとんど観察されなかった。白金族元素では、筋状の析出が認められたが、いずれも小さなものであった。

論文

セシウムを含む粘土鉱物のナノスケール化学状態分析によりセシウム除去プロセスの開発を探る; 軟X線放射光光電子顕微鏡の絶縁物観察への応用

吉越 章隆

放射光利用の手引き, p.130 - 138, 2019/02

次世代放射光利用に関する啓蒙書の分担執筆を行う。2018年出版の論文[Appl. Phys. Lett.112 (2018) 021603]の内容を解説するとともに、次世代放射光を光源とする光電子顕微鏡の発展と環境試料や絶縁性機能性材料分析への可能性を記述する。

論文

Biodegradability of disulfide-organosilica nanoparticles evaluated by soft X-ray photoelectron spectroscopy; Cancer therapy implications

銘苅 春隆*; 吉越 章隆; 中村 教泰*; 堂浦 智裕*; 玉野井 冬彦*

ACS Applied Nano Materials (Internet), 2(1), p.479 - 488, 2019/01

シリカナノ粒子は、標的薬を可能にするためにドラッグデリバリーシステムとして魅力的である。リスクを最小限に抑えるために、理想的には、薬物送達後体内でナノ粒子が分解する必要がある。しかし、シリカナノ粒子の生分解に関する研究は十分でない。本研究では、X線光電子分光と電界放射型走査電子顕微鏡を用いて、細胞中に見られるペプチドであるグルタチオンによるシリカナノ粒子の分解を調べた。我々の結果は間接的にグルタチオンがナノ粒子中のジスルフィド結合の減少(ナノ粒子の解離)を引き起こすことを示した。解離したナノ粒子は、特定の条件下で大きな楓葉形状の構造物を形成する。これらの対称構造の形成機構を検討した。

論文

放射光分析技術によるガラス固化技術高度化への貢献; 廃棄物ガラスの化学状態分析から、健全性を証明する構造解析への展開

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓

溶融塩および高温化学, 62(1), p.11 - 17, 2019/01

高レベル放射性廃液の廃棄物形態であるガラス固化体は、多くの種類の元素が含まれる多成分系物質である。放射光XAFSは、高い元素選択性を有することから、固化体中の元素の分析に適している。XAFS分析からは、化学状態や局所構造が明らかにされる。XAFS分析の拡張版であるイメージングXAFSは、ガラス中の元素分布に基づく分析だが、ガラスへの溶解度の低い白金族元素やモリブデンの分析に特に有効である。たとえば、ロジウムとルテニウムの2元素同時測定分析から、ロジウムの化学形がルテニウムとの分布相関に強く支配されていることを明らかにした。我々は、XAFS分析に広角散乱、PDF解析及び小角散乱を加えたマルチスケールの構造解析を行い、固化体の健全性まで評価可能な構造情報の取得を目指している。

論文

放射光時分割X線光電子分光法と超音速酸素分子ビームを組み合わせた表面反応のダイナミクス研究への応用

吉越 章隆

X線光電子分光法, p.271 - 282, 2018/12

高桑雄二編著「X線光電子分光法」(講談社サイエンティフィク)の第5.10章に放射光時分割X線光電子分光と超音速酸素分子線を使ったSi単結晶表面酸化の酸素分子の吸着反応ダイナミクスに関する著者の研究を中心に解説する。

報告書

模擬廃棄物含有バナジウム添加ホウケイ酸ガラス試料の評価研究

永井 崇之; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 廣野 和也*; 本間 将啓*; 小林 博美*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2018-007, 87 Pages, 2018/11

JAEA-Research-2018-007.pdf:61.21MB

本研究は、資源エネルギー庁の「放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業」における、高レベル放射性廃液の充填率を高められる原料ガラス組成の開発として実施した。候補組成であるバナジウム(V)添加ガラス原料カレットへ模擬高レベル放射性廃液を混合溶融して作製した模擬廃棄物ガラス試料を対象に、レーザアブレーション(LA)法ICP-AES分析, ラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価を実施した。

論文

Evidence of a structural quantum critical point in (Ca$$_x$$Sr$$_{1-x}$$)$$_3$$Rh$$_4$$Sn$$_{13}$$ from a lattice dynamics study

Cheung, Y. W.*; Hu, Y. J.*; 今井 正樹*; 谷奥 泰明*; 金川 響*; 村川 譲一*; 森山 広大*; Zhang, W.*; Lai, K. T.*; 吉村 一良*; et al.

Physical Review B, 98(16), p.161103_1 - 161103_5, 2018/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:50.71(Materials Science, Multidisciplinary)

Approaching a quantum critical point has been an effective route to stabilize superconductivity. While the role of magnetic QCPs has been extensively discussed, similar exploration of a structural QCP is scarce. Using inelastic X-ray scattering, we examine the phonon spectrum of the nonmagnetic quasi-skutterudite (Ca$$_x$$Sr$$_{1-x}$$)$$_3$$Rh$$_4$$Sn$$_{13}$$, which represents a precious system to explore the interplay between structural instabilities and superconductivity by tuning the Ca concentration x. We unambiguously detect the softening of phonon modes around the M point on cooling towards the structural transition. Intriguingly, at x = 0:85, the soft mode energy squared at the M point extrapolates to zero at -5.7 K, providing the first compelling microscopic evidence of a structural QCP in (Ca$$_x$$Sr$$_{1-x}$$)$$_3$$Rh$$_4$$Sn$$_{13}$$. The enhanced phonon density-of-states at low energy provides the essential ingredient for realizing strong-coupling superconductivity near the structural QCP.

論文

硬X線光電子分光の開発現状と今後の展開

小畠 雅明; 岡根 哲夫; 小林 啓介*

分光研究, 67(4), p.161 - 162, 2018/08

放射光施設で急速に導入・開発されている硬X線光電子分光法について紹介する。特に、絶縁体の硬X線光電子分光による電子状態分析を実現するために、開発した電荷中和法について技術開発のトピックスとして取り上げた。その一例として、福島第一原子力発電所事故を想定したセシウムの原子炉構造への吸着挙動について示した。最後に、硬X線光電子分光法の今後の展望について述べる。

論文

廃棄物低減を目指すガラス固化技術高度化のための放射光利用

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓

放射光, 31(4), p.274 - 280, 2018/07

ガラス固化技術は、放射性廃棄物の処理法として有望であるが、多くの種類の元素をガラス原料内に安定に閉じ込めることが要求されており、それらを確認する必要がある。我々は、元素選択性を有する放射光XAFS分析を利用し、様々なガラス固化試料における各元素の挙動を明らかにしてきた。さらに、イメージングXAFSの活用、XAFSデータの積み重ねにより、ガラス固化技術の高度化へ貢献する活動へと展開している。ここでは、それらの中から、高温スラグ融体の高エネルギーXAFS、高温ガラス融体のイメージング観察、およびイメージングXAFSによるホウケイ酸ガラス中の白金族元素分析の成果を紹介する。

論文

SiO$$_{2}$$/AlON stacked gate dielectrics for AlGaN/GaN MOS heterojunction field-effect transistors

渡邉 健太*; 寺島 大貴*; 野崎 幹人*; 山田 高寛*; 中澤 敏志*; 石田 昌宏*; 按田 義治*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, 57(6S3), p.06KA03_1 - 06KA03_6, 2018/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:31.97(Physics, Applied)

AlGaN/GaN MOS-HFETの高性能化・ノーマリオフ化には、高品質なゲート絶縁膜が必要である。これまで我々はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$に窒素を添加したAlON膜がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$膜よりも電子注入耐性および界面特性に優れることを明らかにしている。本研究では、その良好な界面特性を維持しつつ、更に絶縁性の向上を図るため、薄いAlON界面層上にバンドギャップの広いSiO$$_{2}$$膜を積層したSiO$$_{2}$$/AlON/AlGaN/GaN構造について検討した。その結果、AlON界面層の厚さが約3.3nmと薄い場合でも、SiO$$_{2}$$/AlON積層構造はAlON単層の場合と同等の容量-電圧特性を示し、良好な界面特性を示した。また、絶縁破壊電界はAlON単層と比べて2倍以上の約8MV/cmを示した。以上の結果は、SiO$$_{2}$$/AlON積層構造が優れた界面特性と絶縁特性を両立するGaN MOSデバイス向けゲート絶縁膜として有望であることを意味している。

論文

Implementation of atomic layer deposition-based AlON gate dielectrics in AlGaN/GaN MOS structure and its physical and electrical properties

野崎 幹人*; 渡邉 健太*; 山田 高寛*; Shih, H.-A.*; 中澤 敏志*; 按田 義治*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, 57(6S3), p.06KA02_1 - 06KA02_7, 2018/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:27.96(Physics, Applied)

MOSゲート構造の採用によるAlGaN/GaN-HFETの高性能化のためにはリーク電流が少なく、かつ界面特性が良好なゲート絶縁膜が必要である。Al$$_{2}$$O$$_{3}$$膜は比較的高い誘電率と広いバンドギャップを持つことから有望視されているが、界面特性向上技術の開発や電子注入耐性の低さによる閾値電圧変動等の課題を抱えている。本研究ではALD法によるAlON成膜を検討した。MOSキャパシタのC-V特性には界面欠陥応答に起因する周波数分散がほとんど見られておらず、AlON/AlGaN界面が良好であることがわかる。AlON試料は同様にALD法で堆積したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ MOSキャパシタよりもシフト量が少なく、電子注入耐性の向上も確認できた。これらの良好な特性は本研究のALD-AlON膜がGaN MOSデバイス向けのゲート絶縁膜として有望であることを示している。

論文

ウラン含有ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成29年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2018/04

ガラス固化体に含まれるウランの化学状態を把握するため、ガラス固化体のガラス原料となるホウケイ酸ガラス粉末へウラン化合物を添加して加熱溶融し、ウラン含有ホウケイ酸ガラス試料を作製した。作製したウラン含有ガラス試料を対象に、放射光XAFS測定によりウランの原子価を評価した。その結果、酸素共存下で溶融したホウケイ酸ガラス中に含まれるウランの原子価は6価であり、水素ガス共存下で溶融するとウランが還元することを確認した。

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