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論文

Distribution and fate of $$^{129}$$I in the seabed sediment off Fukushima

乙坂 重嘉; 佐藤 雄飛*; 鈴木 崇史; 桑原 潤; 中西 貴宏

Journal of Environmental Radioactivity, 192, p.208 - 218, 2018/12

 パーセンタイル:100(Environmental Sciences)

2011年8月から2013年10月にかけて、福島第一原子力発電所から160km圏内の26観測点において、海底堆積物および沈降粒子中の$$^{129}$$I濃度を観測した。2011年における海底堆積物中の$$^{129}$$I濃度は0.02$$sim$$0.45mBq/kgであった。同海域の海底への主な$$^{129}$$Iの沈着は事故後の半年以内に起こったと推測され、その初期沈着量は約0.36$$pm$$0.13GBqと見積もられた。ヨウ素は生物による利用性の高い元素であるが、事故由来の放射性ヨウ素を海産生物を介して摂取することによる被ばく量は、極めて低いと推定された。福島周辺の陸棚縁辺域(海底水深200$$sim$$400m)では、2013年10月にかけて表層堆積物中の$$^{129}$$I濃度がわずかに増加した。この$$^{129}$$I濃度の増加をもたらす主要因として、福島第一原子力発電所近傍の海底から脱離した$$^{129}$$Iの陸棚縁辺域への再堆積と、河川を通じた陸上からの$$^{129}$$Iの供給の2つのプロセスが支配的であると考えられた。

報告書

ヨウ素,トリチウム,ネプツニウムの放射化学的研究

佐伯 正克

JAERI-Review 2004-011, 54 Pages, 2004/03

JAERI-Review-2004-011.pdf:5.21MB

本総説は、筆者が関係した実験研究のうちから、放射性ヨウ素,トリチウム及びネプツニウムに関する研究成果をまとめたものである。ヨウ素の放射化学的研究では、多くの実験結果を総合的に判断し、放射性有機ヨウ素の生成機構を解明した過程を詳細に論じた。この生成機構に基づき、原子炉事故時における有機ヨウ素の生成の可能性等を検討した結果にも言及した。トリチウムに関する研究については、市販トリチウムの水素同位体組成分析,トリチウムの物質中での存在状態と拡散挙動,トリチウムの物質表面での吸着・脱離挙動、について研究成果を簡潔にまとめた。ネプツニウムに関する研究では、$$^{237}$$Npメスバウア分光で得た異性体シフトとネプツニウムの構造について、及びネプツニウム(VI)の水酸化物について述べた。

論文

Influence of NO$$_{x}$$ and HNO$$_{2}$$ on iodine quantity in spent-fuel solutions

桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英; 大貫 守

Nuclear Technology, 116(3), p.319 - 326, 1996/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:73.13(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料溶解液中の残留ヨウ素は、溶解速度が大きいと減少する傾向が見られる。この原因として溶解時に生成する亜硝酸(HNO$$_{2}$$)に着目し、残留ヨウ素量との関係を求めた。UO$$_{2}$$溶解時のHNO$$_{2}$$生成量測定、模擬溶解液中のHNO$$_{2}$$濃度と残留ヨウ素量の関係などから、溶解速度が残留ヨウ素量に影響するとの結論を得た。また、模擬溶解液中に高濃度のヨウ素(I$$_{2}$$)とNO$$_{2}$$を吹き込むとヨウ化銀のコロイドが生成することを見出した。これより、大型連続溶解槽の液面近くでも二次的にコロイドが生成し、小規模実験の場合より残留ヨウ素量が多くなる可能性のあることを指摘した。

論文

Study on the expulsion of iodine from spent-fuel solutions

桜井 勉; 高橋 昭; 石川 二郎; 古牧 睦英; 大貫 守; 加藤 金治

NUREG/CP-0141, CONF-940738, 0, p.321 - 332, 1994/00

使用済燃料溶解液中の残留ヨウ素(I-129、約5%)の処理は環境安全上重要であり、古くから国の内外で研究されている。従来、この残留ヨウ素はヨウ素酸塩と考えられ、NOx吹き込みによる追い出し法が提案されている。しかし、最近の原研及びKfKの研究により、残留ヨウ素はヨウ素酸塩ではなく、それぞれ、コロイド状ヨウ素及び非揮発性有機ヨウ素と考えられるようになってきた。これらに対してNOx吹き込み法には高い除熱係数が期待できない。本報告では、残留ヨウ素がコロイド状ヨウ素であることを再確認するとともに、その生成機構を検討し、それを基に新しいヨウ素追い出し法を提案した。(本報告の一部には、科学技術庁から日本原子力研究所への委託研究として実施した「高燃焼度燃焼再処理試験研究」の成果の一部が含まれている。)

論文

放射性ヨウ素の摂取に関する日本人の内部被曝線量換算係数の試算

外川 織彦

保健物理, 27, p.27 - 32, 1992/00

放射性ヨウ素の経口及び呼吸摂取に関する線量換算係数について、日本人の特性を考慮した値の算出を試みた。今回の計算では、日本人の特有の甲状腺の構造及び甲状腺におけるヨウ素の代謝に関するデータのうち、血液から甲状腺に移行する割合(f$$_{w}$$)のみを反映させた。ヨウ素の代謝モデルとしてICRP Publication 30に記載された3コンパートメントリサイクルモデルを使用し、ICRPが採用した0.3というf$$_{w}$$値に代わり日本人に対して報告された0.2という値を用いた。ここで計算された線量換算係数の値は日本における作業者及び公衆成人の放射線防護の目的に使用されると期待される。

報告書

低レベル放射性濃縮廃液中の129I測定法の確立ーアスファルト固化処理施設・工程試料の測定法ー

近藤 利幸; 宮内 賢二; 木村 之彦*; 大箕 英明*

PNC-TN8410 92-018, 30 Pages, 1991/11

PNC-TN8410-92-018.pdf:0.75MB

原子力発電に伴い生成する放射性ヨウ素溶液を正確に定量する方法としては、存在するヨウ素を還元剤で一度ヨウ素イオンに原子価調整する方法が一部で知られていた。しかし、再処理施設等で検討したデータ、レポート等の文献がない状況であったが、アスファルト固化処理施設での低レベル放射性濃縮液処理の過程で揮発するヨウ素を正確に定量する方法の検討を実施した。アスファルト固化処理施設の廃液中に存在する放射性ヨウ素は129Iのみであり、その存在形態は、ほとんどがヨウ素イオンであると考えられていた。しかし、最近ヨウ素イオンの他に相当量のヨウ素酸イオンが含まれていることが判った。そのため、従来行われていたヨウ素イオンに着目した分析法では、全放射性ヨウ素(129I)を評価するには十分ではなく、ヨウ素酸イオンも含めた分析法を確立する必要性が生じた。本報は、特に廃液中のヨウ素酸イオンをヨウ素イオンに還元した後、酸化してヨウ素(I2)として四塩化炭素に抽出し回収することを目的として分析法を検討したものである。その結果は、次の通りである。アスファルト固化処理施設の廃液中の全ヨウ素量の約90%を回収することができ、分析変動率(1$$sigma$$)が$$pm$$10%以内で分析可能であり低レベル放射性濃縮廃液中の129I量の把握において有効な分析方法である。

報告書

Radiation shielding provided by residential houses in Japan in reactor accidents accompanied with atmospheric release

山口 恭弘; 南 賢太郎

JAERI-M 90-234, 34 Pages, 1991/01

JAERI-M-90-234.pdf:0.97MB

本報告は、原子炉事故時において施設外に放出された放射性物質のプルームに対する日本の家屋の放射線遮蔽効果について述べるものである。家屋内の照射線量率に対する家屋外の照射線量率の比として定義される遮蔽係数が、$$gamma$$線放出核種を含む半無限大プレーム及び有限大のプルームに対して評価された。放射性プルームに対する家屋の遮蔽係数は、事故の発生から大気放出までの遅れ時間とともに緩やかに減少し、プルーム中で$$^{133}$$Xeが最も支配的になる50~1000時間で継続的に最小値となる。プルームへの放射性ヨウ素の混入により遮蔽係数は多少上がるが、プルームの形状によって遮蔽係数が大きく影響されることはない。最後に、緊急時計画立案上の指標とすべきプルームに対する家屋の遮蔽係数として、住居用鉄筋コンクリート家屋に対して0.4、その他の一般住居用家屋に対して0.9という値が提案された。

論文

Behavior of fission-product iodine-131 in dissolution of irradiated uranium dioxide

桜井 勉; 出雲 三四六; 高橋 昭; 古牧 睦英

Journal of Nuclear Science and Technology, 24(11), p.931 - 936, 1987/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:42.61(Nuclear Science & Technology)

放射性ヨウ素処理技術開発の一環として、照射ウランを硝酸に溶解し核分裂生成物ヨウ素($$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I)の挙動を調べた。溶解中に80~90%のヨウ素がオフガス中に揮発し、ゼオライトで効率良く捕集された。溶液中に残ったヨウ素はNO$$_{2}$$の吹き込み及びKIO$$_{3}$$添加により一部が追い出された。四塩化炭素抽出法により、溶解液中残留ヨウ素の化学分析を行い、複数の化学種の存在を認めた。しかし、本法で同定不可能な化学種もあり今後の研究課題として残っている。

論文

原子炉事故時における放射性ヨウ素の物理的化学的挙動について

成冨 満夫

保健物理, 22, p.189 - 207, 1987/00

放射性ヨウ素の物理的・化学的性状及び挙動の問題は、原子力施設において事故が起こる度毎に提起され、今なお未解決の分野を多くかかえている。その原因は、ヨウ素が種々の酸化状態をとるとともに酸化還元過程において有機ヨウ素を生成する性質をもつため、ヨウ素の物理的・化学的性状及び移行が事故条件によって著しく左右され挙動の工学的定量化を困難にしているためである。本報告は、過去に起こった代表的な原子炉事故(TMI-2,SL-1,Windscale-1及びchrenobyl-4)において、事故時の放出量の大小、放出の時間的推移に放射性ヨウ素の放出機構がどの様に係り、またヨウ素汚染がどんな物理的・化学的性状によって拡がったかについて、破損燃料、一次系内雰囲気、原子炉建家雰囲気及び周辺環境雰囲気の情報を基に解説した。

論文

緊急時放射線モニタリング技術

吉田 芳和; 南 賢太郎

原子力工業, 27(7), p.22 - 26, 1981/00

TMI事故を契機としてわが国の緊急時モニタリングの強化のための検討事項のうち、放出源のモニタリングなど施設側におけるモニタリング技術を中心に述べたものである。

論文

Release of radiodine from U$$_{3}$$O$$_{8}$$; Possible chemical form of iodine

中島 幹雄; 立川 圓造

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 43, p.1686 - 1687, 1981/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.1

照射U$$_{3}$$O$$_{8}$$から、希ガス中で加熱により放出されている放射性ヨウ素は、ウランと何らかの化合物を形成していると予想され、そのウランの原子数を求める為にFission Track法を適用した。求めたI/U比は、常に1以下であり、ヨウ素は(4$$pm$$2)ケのウラン原子と結びついている事が解った。ヨウ素はウランと化学量論的に安定な化合物を形成するのではなく、マトリックスから同時に放出されたウランを含むSpeciesと「Cluster-like Compound」を形成していると結論した。

論文

Iodine removal tests for BWR containment spray by large scale facility

橋本 和一郎; 西尾 軍治; 成冨 満夫; 田中 貢; 元木 保男; 木谷 進

Journal of Nuclear Science and Technology, 18(4), p.261 - 274, 1981/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.05(Nuclear Science & Technology)

軽水炉の冷却材喪失事故時において格納容器内に放出された放射性無機ヨウ素の水洗除去に対する大型格納容器スプレイ実証試験が行われた。この論文は、BWRの仮想事故条件で行われた無機ヨウ素除去に関する4試験の結果をまとめた。格納容器スプレイによる無機ヨウ素除去試験では、初期スプレイによる気相ヨウ素濃度の減衰速度および長時間スプレイ後の無機ヨウ素の気液分配係数が重要となる。試験は、初期の気相ヨウ素除去速度を求める試験と平衡時の無機ヨウ素気液分配係数を求める試験に分けて実施した。スプレイによるヨウ素除去の効果は、純水スプレイのpH値に大きく影響されることがわかった。試験の結果は、MIRA-PBコードによる結果と比較され、また実炉の格納容器スプレイの効果をDose Reduction Factorを用いて説明した。

報告書

高温高圧水ループ中の放射性ヨウ素の分析法の検討

山本 克宗; 岡川 誠吾; 横内 猪一郎; 戸根 弘人; 伊丹 宏治

JAERI-M 7801, 15 Pages, 1978/08

JAERI-M-7801.pdf:0.54MB

昭和46年以来、日本原子力研究所大洗研究所材料試験炉の照射装置の一つである高温高圧水ループ(OWL-1)を用いて、人工欠陥燃料による軽水型原子炉燃料の安全性試験が行なわれてきた。この実験の際にOWL-1の一次冷却水中に放出される放射性ヨウ素の分析法について若干の検討を行なった。その結果、分析法によっては測定値がヨウ素の化学形の影響をうけることがわかった。またこの種のFP放出実験での放射性ヨウ素測定法としてはキャリアーとしてヨウ化カリウムとヨウ素酸カリウムを加える方法が適していることがわかった。

報告書

$$^{9}$$$$^{9}$$Mo製造施設の換気設備; 放射性ヨウ素の挙動と活性炭フィルタの除去性能

出雲 三四六; 岡根 章五; 反田 孝美; 青山 三郎

JAERI-M 7619, 40 Pages, 1978/04

JAERI-M-7619.pdf:1.93MB

$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{5}$$Uの核分裂生成物より$$^{9}$$$$^{9}$$Moを分離、製造する際には大量の放射性ヨウ素を取扱う。このうち排気系に漏洩するヨウ素を除去する目的で、排気設備に活性炭フィルタ(KI$$_{3}$$添着炭、2インチ層厚)を設置し、その除去効率と経時変化を連続15ケ月間調べた。またヨウ素の$$^{9}$$$$^{9}$$Mo製造装置からの漏洩量、性状、漏洩の時間変化およびスタックからの放出量を$$^{9}$$$$^{9}$$Mo製造ごとに観察し、その安全性を調べた。その結果、装置からR排気系へ漏洩するヨウ素量は取扱量に対し約10$$^{-}$$$$^{3}$$%、フィルタの除去率は平均98%以上、環境へ放出されるヨウ素は取扱量に対し、約10$$^{-}$$$$^{5}$$%、製造ごとのスタックからの放出量は平均2$$mu$$Ci以下であった。排気系へ漏洩したヨウ素の性状は、無機ヨウ素95%、浮遊性ヨウ素はそれぞれから5%以下であった。また活性炭フィルタから活性炭微粉末が脱離する現象を観測したが、これによるヨウ素除去効率の顕著な低下は認められなかった。

論文

Reaction rate between dilute iodine vapor and stainless steel in high-temperature argon stream

西尾 軍治; 木谷 進; 伊藤 幸雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 11(8), p.339 - 344, 1974/08

高温ガス炉の被覆燃料粒子に核分裂生成物を完全に封じ込めることは不可能であり、特に放射性ヨウ素は、一次冷却ガス中に漏洩することはまぬかれない。この実験の目的は、ステンレス鋼表面へのヨウ素の沈着現象と、鋼と反応した金属ヨウ化物の脱着を考慮して、希薄ヨウ素とステンレス鋼間の反応速度を求め、冷却ガス配管中のヨウ素の挙動に対する情報の一端とするものである。実験は、石英管に少量のステンレス鋼粒子を充槇し、放射性ヨウ素を含む高純度アルゴンガスの流量を変化させて加熱する。反応生成した金属ヨウ化物と未反応のヨウ素を分離し、鋼に対するヨウ素の反応量を求め、層長を微小にとった微分反応管モデルを用いてその反応速度を求めた。反応速度は、冷却ガス配管に適用されるので、表面積あたりの反応速度定数に変換された。ステンレス鋼上の希薄ヨウ素の沈着率は、アルゴンガス流体中のヨウ素の濃度に対して約10%程度であった。

論文

軽水炉事故時における放射性ヨウ素の捕集

木谷 進; 池沢 芳夫

保健物理, 9(4), p.223 - 231, 1974/04

この総説は軽水型発電炉の冷却材喪失事故時に放出される気相ヨウ素の化学形と捕集をまとめたものである。ヨウ素の化学形の大部分は元素状であるが、一部はヨウ化メチルであると考えられる。気相ヨウ素は格納容器内においてスプレと空気浄化系により、また格納容器から漏洩したヨウ素は他の空気浄化系により除去される。これらの空気浄化系は添着活性炭、HEPAフィルタおよび附属装置から構成されている。ヨウ化メチル除去のために活性炭に添着される物質はトリエチレンジアミン、KIそしてSnI$$_{2}$$が知られている。これらの添着炭は相対湿度97%以下の条件で使用されなければならない。良い捕集効果を期待するには、これらの活性炭が大気中の不純物を吸着して劣化する点を考慮しておかねばならない。

論文

放射性浮遊ヨウ素サンプリングにおける各種添着活性炭カートリッジおよび濾紙の捕集性能

成冨 満夫; 福田 整司

日本原子力学会誌, 14(10), p.531 - 539, 1972/00

放射性ヨウ素による空気汚染のモニタリングには,活性炭を捕集材として用いたサンプラが最も有効であり,また最も普及している。しかし,多数の報告において指摘されているように,活性炭を使用した場合でもその捕集効率は,(1)ヨウ素の物理的,化学的な性状,(2)雰囲気条件とくに湿度,(3)サンプリング時間および表面流速,などに依存する。これら因子の影響を小さくし,捕集効率の改善をはかるためにイギリス,アメリカおよびわが国では日本原子力研究所などにおいて,種々の化学物質を活性炭に添着する方法が開発されている。

論文

放射性ヨウ素の精製について

池田 長生*; 吉原 賢二

Radioisotopes, 6(1), p.6 - 9, 1957/00

抄録なし

口頭

放射性同位元素を利用したがんのペプチド創薬に関する研究

佐々木 一郎; 花岡 宏史*; 山田 圭一*; 渡辺 茂樹; 須郷 由美; 大島 康宏; 石岡 典子

no journal, , 

生理活性ペプチドは、標的分子への特異性が高いことから分子標的治療薬として期待されているが、標的分子への特異的親和性および生体内での安定性を兼ね備えたペプチドの有効な選抜方法がないことから、薬剤開発が思うように進んでいない。そこで、標的分子に親和性を有するペプチドを感度よく選抜するため、生体内での安定性が期待できるD体アミノ酸由来ペプチドに放射性同位元素(RI)を標識したライブラリーを開発し、新規な医薬品候補化合物の選抜法の考案を計画した。本発表では、選抜法を評価するために、様々ながんに過剰発現するHER2 (ヒト上皮成長因子受容体)を標的分子に選び、ペプチドライブラリーの作製・RI標識・バインディングアッセイを実施した。ペプチド配列中のアミノ酸2残基を固定化し、4残基をランダム化したペプチドライブラリーを18種類のアミノ酸を用いて合成し、N末端に$$^{131}$$I標識が可能なD体チロシン(y)を導入したペプチドライブラリー(y(3-$$^{131}$$I)-A$$^{1}$$-A$$^{2}$$-X$$^{3}$$-X$$^{4}$$-X$$^{5}$$-X$$^{6}$$, A:固定, X:ランダム)を作製した。バインディングアッセイの結果、yIIXXXX(固定位置にイソロイシンが二つ配列したライブラリー)がHER2過剰発現細胞株に高い親和性(38-47%dose)を示した。一方、他のライブラリーは低い親和性(約1%dose)を示した。以上より、$$^{131}$$I標識ペプチドライブラリーを用いることで、がん細胞に特異的親和性を持つペプチド医薬品候補化合物が選抜できる可能性が示唆された。

口頭

RI標識ランダムペプチドライブラリーを利用したがん親和性ペプチドの新規選抜法に関する研究

佐々木 一郎; 花岡 宏史*; 山田 圭一*; 渡辺 茂樹; 須郷 由美; 大島 康宏; 石岡 典子

no journal, , 

生理活性ペプチドは、標的分子への親和性や特異性が高いことから分子標的治療薬として期待されているが、標的分子への特異的親和性及び生体内での安定性を兼ね備えたペプチドの有効な選抜方法がないことから、薬剤開発が思う様に進んでいない。そこで、標的分子に親和性を有するペプチドを感度よく選抜するため、生体内での安定性が期待できるD体アミノ酸由来ペプチドに放射性同位元素(RI)を標識したライブラリーを開発し、新規な医薬品候補化合物の選抜法の開発を計画した。本発表では、選抜法を評価するために、様々ながんに過剰発現するHER2(ヒト上皮成長因子受容体)を標的分子に選び、RI標識ペプチドライブラリーの作製及び細胞結合実験を実施した。配列中の2残基のアミノ酸を固定化し、4残基をランダム化したペプチドライブラリーを18種類のアミノ酸を用いて合成し、N末端に$$^{131}$$I標識が可能なD体チロシン(y)を導入したペプチドライブラリー(y(3-$$^{131}$$I)-A$$^{1}$$-A$$^{2}$$-X$$^{3}$$-X$$^{4}$$-X$$^{5}$$-X$$^{6}$$, A:固定, X:ランダム)を作製した。細胞結合実験の結果、yIIXXXX (固定位置にイソロイシンが二つ配列したライブラリー)がHER2過剰発現細胞株に高い親和性(約42%dose)を示した。一方、他のライブラリーは低い親和性(約1%dose)を示した。以上より、$$^{131}$$I標識ペプチドライブラリーを用いて、がん細胞に対して親和性を持つペプチドの選抜が可能であることが示唆された。

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