Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
甲斐 健師; 樋川 智洋; 松谷 悠佑*; 平田 悠歩; 土田 秀次*; 横谷 明徳*
Journal of Chemical Physics, 162(15), p.154102_1 - 154102_11, 2025/04
被引用回数：0放射線DNA損傷を推定するには、水の放射線分解の結果生じる低エネルギー電子の科学的知見が必要となる。しかしながら、水の放射線分解の解析は非常に複雑であるため本研究では、シンプルな水の光分解に関する低エネルギー電子の実験値と、水中の電極への光照射により発生した低エネルギー電子の実験値に注目した。本研究ではモンテカルロ法と分子動力学法を組み合わせた計算コードを利用し、これらの実験値を解析した。その結果、異なる実験条件であっても実験値をよく再現することを確認した。本計算コードは低エネルギー電子とDNAの相互作用を解析する強力なツールとなり、放射線DNA損傷の形成メカニズムの解明に適用されることが期待される。
土田 秀次*; 手塚 智哉*; 甲斐 健師; 松谷 悠佑*; 間嶋 拓也*; 斉藤 学*
Journal of Chemical Physics, 161(10), p.104503_1 - 104503_8, 2024/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)高速イオンビームは、生体細胞内の水との相互作用によって生成される二次電子などの化学生成物によってDNAに損傷を与えるが、粒子線治療で用いられるブラッグピーク領域におけるこれらの化学生成物の生成過程は完全には理解されていない。この過程を調べるために、真空中の液体水ジェットにMeVエネルギーの炭素ビームを照射したときに生成される放射線分解物の収率を評価する実験を行った。さらに、放射線輸送モンテカルロコードを用いて、入射イオンと二次電子による水中の電離過程をシミュレーションした。その結果、水中でのイオン化の主な原因は二次電子であることがわかった。最後に、これらの素過程は、DNA損傷の形成機構を研究する放射線生物物理学や生化学の発展に寄与することを示す。
熊谷 友多
放射線(インターネット), 49(1), p.15 - 17, 2024/03
水の放射線分解による反応はウラン酸化物の表面を酸化し、ウランの溶解を引き起こす。この反応過程の理解は、使用済み燃料の深地層処分場の安全性評価の化学的基礎であり、また過酷事故後の燃料デブリの取り出しと保管に知見を提供する。これまでにも使用済核燃料からの放射性核種の溶出速度を評価するために、いくつかの化学反応速度モデルが開発されてきた。しかし、最近の実験研究で得られた新たな知見から、UO
表面での反応過程は従来の反応モデルよりも相当に複雑であること分かってきている。そのため、ウランの表面酸化と溶解の反応機構を再検討するべく基礎研究が進められている。本稿では、その反応機構に関する最近の研究例を紹介する。
甲斐 健師; 樋川 智洋; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*; 横谷 明徳*
Journal of Chemical Physics, 158(16), p.164103_1 - 164103_8, 2023/04
被引用回数：6 パーセンタイル：63.96(Chemistry, Physical)水の放射線分解・光分解に関する新たな科学的知見は、放射線化学・放射線生物学を含む様々な研究分野の劇的進歩に必要不可欠である。水に放射線を照射すると、その飛跡上に沿って、反応性の高い水和電子が無数に生成される。水和電子は、発生した電子と水分子の運動が動的に相関し、形成されることは知られているが、その形成に至るまでの、電子の非局在化、熱化、分極メカニズムは未だ解明していない。本研究で独自に開発したコードを利用した解析結果から、これらの過渡的現象は、水特有の水素結合ネットワークに由来する分子間振動モードと、水和を進行する水分子の回転モードの時間発展に支配されるように進行することが明らかとなった。本研究によるアプローチは、水に限らず、様々な溶媒に適用可能であり、そこから得られる科学的知見は、放射線生物影響、原子力化学、放射線計測など幅広い研究領域へ適用されることが期待できる。
甲斐 健師; 樋川 智洋; 松谷 悠佑*; 平田 悠歩; 手塚 智哉*; 土田 秀次*; 横谷 明徳*
RSC Advances (Internet), 13(11), p.7076 - 7086, 2023/03
被引用回数：10 パーセンタイル：68.12(Chemistry, Multidisciplinary)水の放射線分解に関する科学的知見は、生命科学などに幅広く利用されるが、水の分解生成物であるラジカルの生成メカニズムは未だ良く分かっていない。我々は、放射線物理の観点から、この生成メカニズムを解く計算コードの開発に挑戦し、第一原理計算により、水中の二次電子挙動は、水との衝突効果のみならず分極効果にも支配されることを明らかにした。さらに、二次電子の空間分布をもとに、電離と電子励起の割合を予測した結果、水和電子の初期収量の予測値は、放射線化学の観点から予測された初期収量を再現することに成功した。この結果は、開発した計算コードが放射線物理から放射線化学への合理的な時空間接続を実現できることを示している。本研究成果は、水の放射線分解の最初期過程を理解するための新たな科学的知見になることが期待できる。
O solution熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.961 - 971, 2022/08
被引用回数：3 パーセンタイル：42.88(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所事故では核燃料と被覆管,構造材料が高温で反応し、燃料デブリが形成されたと考えられる。この燃料デブリが水の放射線分解の影響により経年変化する可能性を調べるため、模擬燃料デブリを用いて過酸化水素水溶液への浸漬試験を行った。その結果、過酸化水素の反応により、ウランが溶出し、ウラニル過酸化物が析出することが分かった。また、模擬燃料デブリ試料のうちウランとジルコニウムの酸化物固溶体を主成分とする試料では、他の試料と比較してウランの溶出は遅く、ウラニル過酸化物の析出も観測されなかった。この結果から、ウランとジルコニウムの酸化物固溶体は過酸化水素に対して安定性が高いことを明らかにした。
端 邦樹
材料と環境, 70(12), p.468 - 473, 2021/12
東京電力福島第一原子力発電所の汚染水中の腐食環境の評価においては、建屋内が放射線環境下にあるため、水の放射線分解(ラジオリシス)により生成する過酸化水素(HO)等の酸化剤の影響を考慮する必要がある。ラジオリシス過程及びそれにより発生する酸化剤の生成量は水質や放射線の線質などに依って変化する。そのため、この10年間、水の放射線分解に寄与しうる様々な要因(海水成分、酸化物の表面の作用、
核種等)を対象に研究が進められてきた。本稿では、汚染水中の腐食環境のより深い理解に繋げるため、これらの要因のラジオリシス影響について解説する。
induced by HO and 
-irradiation熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*
Journal of Physical Chemistry C, 123(15), p.9919 - 9925, 2019/04
被引用回数：23 パーセンタイル：62.05(Chemistry, Physical)ウランの酸化還元による化学的な変化は環境中のウランの動態を支配する重要な反応であり、特に4価の二酸化ウランが6価のウラニルイオンに酸化され水に溶けだす反応は使用済燃料等の環境中における化学的な安定性を評価する上で重要な反応である。この酸化による二酸化ウランの水への溶出について、二酸化ウランの過定比性の影響を調べるため、過酸化水素および線照射による反応を調べ、定比のUO
と過定比のUO
との間で反応挙動を比較した。その結果、定比のUOは酸化還元反応に高い活性を示し、表面の酸化反応は速やかに進み、酸化反応の進展とともに徐々にウランの溶出が加速されることが観測された。一方で、過定比のUOは反応性は低いものの、酸化反応が生じると速やかにウランが溶出することが分かった。また、過酸化水素による反応と線照射による反応を比較した結果、ウランの溶出ダイナミクスは酸化剤の濃度に依存して変化することが分かった。そのため、使用済燃料等で想定される放射線による酸化反応を検討する場合、高濃度の酸化剤を用いた試験では、ウランの溶出反応を過小評価する可能性があることを明らかにした。
渡邊 立子*; 甲斐 健師; 服部 佑哉*
Radioisotopes, 66(11), p.525 - 530, 2017/11
放射線による生物影響のメカニズムの解明には、モデルやシミュレーションを用いた研究は重要な役割を持つ。特に、生物影響メカニズムに関するモデル化や、DNA分子と細胞のような生体の異なる空間スケールから得られた実験データの関係を評価するためにはミュレーションは有効な手段である。本稿では、DNAと細胞への放射線影響のシミュレーションによる研究の概要について述べる。この中で、従来のDNA損傷推定法に加えDNA損傷生成に関わる物理化学過程の詳細を推定する新たな理論的アプローチと、DNA損傷と細胞応答のダイナミクスを推定する数理モデルも紹介する。
永石 隆二
Radioisotopes, 66(11), p.601 - 610, 2017/11
冷却水喪失事故を代表とするシビアアクシデント(過酷事故)において水の放射線分解は事故時及びその後の廃止措置、廃棄物処理・処分等で、爆発源となる水素の発生、並びに腐食等の接水材料の劣化の要因となる。さらに、福島第一原子力発電所(1F)事故では平常時には到底考えられない海水が投入されたことで、これらの現象がより複雑となった。本記事では特集「最新放射線化学」の応用編において原子力に関連した放射線化学の最新の成果として、1F事故以降進めてきた研究について、海水塩分、固体共存、工学的条件をキーワードに紹介・解説する。
永石 隆二; 森田 圭介; 山岸 功; 日野 竜太郎; 小川 徹
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10
スリーマイル島原子力発電所(TMI-2)の冷却水喪失事故で発生した汚染水を処理した吸着塔(SDSベッセル)に対しては、残水量、放射線分解による水素の発生、ゼオライトに吸着した
Csの分布等が実際の吸着塔を用いて大規模に測定され、その結果は吸着塔のサイズや構造の情報とともに公開されている。本研究ではTMI-2事故で使用した吸着材を用いて、水蒸気吸着挙動等の表面構造の測定、並びに線照射による水素発生の測定といった小規模な試験を行い、そこで得た最新の結果と公開情報をもとに、TMI-2事故での吸着塔内の吸収線量率及び水素発生率の再評価を試みた。本研究で行った評価の手順及び結果は、福島第一原子力発電所事故の汚染水処理で発生する廃吸着塔の内部で起こる水素発生の挙動を把握する上でも重要である。
永石 隆二; 井上 将男; 日野 竜太郎; 小川 徹
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10
福島第一原子力発電所事故では破損した原子炉施設の冷却のために海水を使ったため、スリーマイル島原子力発電所の冷却水喪失事故とは異なり、事故後に発生した汚染水に海水成分が含まれた。これに伴い、腐食や水素発生と密接に関係する、海水の放射線分解の反応計算がいくつかのグループによって行われたが、それらは1次収量や放射線誘起反応の塩濃度依存性(塩効果)を考慮していないため、広範囲の塩濃度に対して適用できない。そこで、本研究では、1次収量の塩効果を示す定常照射実験の結果、並びに反応の塩効果を示すパルス照射実験(パルスラジオリシス)の結果をもとに、海水の希釈及び濃厚系での放射線分解挙動に関する考察を試みた。
渡辺 立子; 斎藤 公明
Radiation Physics and Chemistry, 62(2-3), p.217 - 228, 2001/09
被引用回数：38 パーセンタイル：90.64(Chemistry, Physical)電子線照射による水の放射線分解過程の系統的な理解のために、シミュレーションによる研究を行った。さまざまなエネルギー(100eVから1MeV)の電子を水に照射した場合について、電子によるエネルギー付与の分布、ラジカルの分布、酵素存在下でのラジカルの化学反応過程をモンテカルロ法によりシミュレートした。この結果を解析したところ、数10nmの領域内でのエネルギー付与構造やラジカルの初期分布が、拡散後のラジカル収率や化学反応過程と強い関連性があることがわかった。また、線量が化学反応やラジカルの収率に与える影響についても解析したところ、照射電子のエネルギーにより、線量が化学反応やラジカル収率に与える影響が異なることがわかった。さらに、OHラジカルスカベンジャー存在下での化学反応についても調べた。
団野 晧文
高分子, 10(111), p.526 - 530, 1961/00
放射線の有するエネルギーを直接物質に与えて、いろいろの化学反応を起させ、新しい物質をつくるような研究は、放射線化学とよばれ、この十数年間にめざましい発展を遂げた。この新分野て得られた成果は、特に高分子の領域で有望な化学反応がたくさん発見されている。たとえば、放射線による橋かけ反応はポリエチレンを耐熱性、耐溶解性のすぐれた物質に変え、放射線重合は触媒を加えなくても容易にモノマーを重合させ、また放射線グラフト重合は高分子の表面に他のモノマーを共重合させることに成功している。高分子の固体照射では、一般に大線量の照射を必要とするので、いかに良いものができても、工業化は望み薄である。そこでわずかな線量で最大の効果をあげる方向に研究が進められている。グラフト重合、放射線重合、高分子溶液の橋かけなどは、わずかな線量で放射線処理ができるので有望である。
端 邦樹; 塙 悟史; 知見 康弘; 内田 俊介
no journal, ,
国内PWRでは、PWSCCの抑制や更なる被ばくの低減を目指して、一次冷却系の溶存H濃度の最適化が検討されている。本研究では、PWR一次系環境の腐食電位(ECP)の解析的評価手法の確立のため、PWR一次冷却系での高pHやホウ素由来の線の影響を考慮したラジオリシス解析手法の整備を行っている。これまでの解析により、pHの上昇に伴い酸化剤であるHO濃度が抑制される傾向が示されたことから、本発表では高pH条件を対象としたラジオリシス解析を実施し、高pHにおけるHO生成メカニズムの検討を行った。解析の結果、高pH条件でHの分解反応により生成する水和電子及びOH
がHOの捕捉剤として作用していることが明らかとなった。
端 邦樹; 内田 俊介; 塙 悟史; 知見 康弘
no journal, ,
PWR一次冷却水中の最適水素濃度の議論に資するため、原子力機構において、BWR及びPWR一次冷却水環境中の腐食電位(ECP)を精度よく評価できる解析手法を整備し、水素添加量とECPとの関係の詳細な評価を進めてきた。本研究では、これまでに整備した解析コードを仮想的なPWR一次冷却系に適用し、炉心や蒸気発生器(SG)を対象にECP解析を行った。炉心部ではSG部よりECPが高くなるが、溶存水素濃度の増加に対してECPは顕著に低下することを確認した。また、国内PWR一次冷却水の溶存水素濃度の管理値より低い水素濃度であっても一次冷却材応力腐食割れ感受性の低減が見込まれる低ECP値を達成できることが示唆された。さらに、ラジオリシス反応の中で、近年水素原子と水分子の高温での反応速度定数の見直しが行われたことを受け、最新情報を反映させたラジオリシスモデルの更新を検討した。試解析を行ったところ、逆反応の速度定数の増加に伴い、ECPの主要因の1つである過酸化水素濃度が高くなる傾向を示すことが分かった。
内田 俊介; 端 邦樹; 塙 悟史; 知見 康弘
no journal, ,
鉄系の合金であるステンレス鋼とNi基合金では、高温水中でのアノード分極特性が異なり、同じ水化学環境でも異なる腐食電位(ECP)を示す。Fe
とNiの溶解度に及ぼす温度とpHの影響を解析し、放射線分解生成種、HO, OおよびHがECPに及ぼす影響の差異を検討した。この結果、PWRの1次冷却系では、Ni基合金はステンレス鋼より若干低い値を取り、pH依存性も若干異なることを示した。シリーズ(6)で求めたラジオリシス評価結果に基づいて、PWR炉心部、その周辺部および蒸気発生器(SG)部でのECPを解析し、1次冷却系主要箇所での水素注入のECPへの影響を評価した。
内田 俊介; 端 邦樹; 塙 悟史; 知見 康弘; 佐藤 智徳
no journal, ,
ラジオリシスと腐食電位の結合解析コードWRAC-Jでは、従来は経験的なステンレス鋼の分極特性に基づくECPの計算を行ってきた。今回発表する改良版WRAC-JAEAでは、(1)高温pHの計算、(2)ラジオリシス計算、(3)酸化被膜効果を組み込んだステンレス鋼やNi基合金などの分極特性と酸化種の分極特性に基づくECPの計算を一貫して可能なコードとした。この結果、本コードでは、プラントの運転条件に応じて、ラジオリシスに及ぼす放射線、pHの影響、ECPに及ぼすLiなどアルカリ金属イオンの直接影響の定量化が可能となり、BWRのみでなくPWR冷却系への適用を可能とした。
内田 俊介; 端 邦樹; 塙 悟史; 知見 康弘; 佐藤 智徳
no journal, ,
腐食電位の評価においては、O、HOなど腐食性放射分解生成種の濃度と同時にアノード分極特性の定量化が不可欠である。鋼材のアノード分極特性は、本来、材質、温度、pHによって決まるが、これまで実用上、O雰囲気とHO雰囲気で異なる分極曲線を準備し、混合系では、カソード電流比による複雑な平均操作で分極曲線を合成してきた。ラジオリシスと腐食電位の結合解析コードWRAC-JAEAでは、過酸化水素の電極表面での酸化電流が分極特性に影響し、見かけのアノード分極特性を変えることに着目し、理論的に求まる材質、温度、pHの関数としてのアノード分極特性を求め、O、HOおよびH混在下での腐食電位の定量化を可能とした。
O and -ray induced oxidative dissolution of stoichiometric UO熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*
no journal, ,
水の放射線分解および過酸化水素への暴露による二酸化ウランの溶解反応の動力学について、二酸化ウランの過定比性が及ぼす影響を研究した。二酸化ウランの酸化反応による水への溶解は、使用済核燃料の直接地層処分や、燃料損傷による冷却水への直接暴露の際には起こり得る。既往の二酸化ウランの溶解に関する反応動力学研究では、ウラン酸化物の過定比性が溶解挙動に与える影響について十分に検討されてこなかった。そこで、本研究では定比の二酸化ウランおよび過定比の二酸化ウランの溶解挙動を比較した。その結果、定比と過定比の二酸化ウランで全く異なる溶解挙動が観測された。過定比の二酸化ウランでは酸化反応はゆっくりと進み、反応に伴ってウランの溶出が進行した。一方で、定比の二酸化ウランは過酸化水素と速やかに反応するが、ウランの溶出はあまり起こらなかった。しかし、定比の二酸化ウランの酸化反応を進めると、過定比の二酸化ウランに類似の反応性を示すようになることが分かった。
