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論文

Impact of stoichiometry on the mechanism and kinetics of oxidative dissolution of UO$$_{2}$$ induced by H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and $$gamma$$-irradiation

熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*

Journal of Physical Chemistry C, 123(15), p.9919 - 9925, 2019/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:40.29(Chemistry, Physical)

ウランの酸化還元による化学的な変化は環境中のウランの動態を支配する重要な反応であり、特に4価の二酸化ウランが6価のウラニルイオンに酸化され水に溶けだす反応は使用済燃料等の環境中における化学的な安定性を評価する上で重要な反応である。この酸化による二酸化ウランの水への溶出について、二酸化ウランの過定比性の影響を調べるため、過酸化水素および$$gamma$$線照射による反応を調べ、定比のUO$$_{2.0}$$と過定比のUO$$_{2.3}$$との間で反応挙動を比較した。その結果、定比のUO$$_{2.0}$$は酸化還元反応に高い活性を示し、表面の酸化反応は速やかに進み、酸化反応の進展とともに徐々にウランの溶出が加速されることが観測された。一方で、過定比のUO$$_{2.3}$$は反応性は低いものの、酸化反応が生じると速やかにウランが溶出することが分かった。また、過酸化水素による反応と$$gamma$$線照射による反応を比較した結果、ウランの溶出ダイナミクスは酸化剤の濃度に依存して変化することが分かった。そのため、使用済燃料等で想定される放射線による酸化反応を検討する場合、高濃度の酸化剤を用いた試験では、ウランの溶出反応を過小評価する可能性があることを明らかにした。

論文

最新放射線化学(応用編),16; 計算機シミュレーションによる放射線生物作用の初期過程の研究

渡邊 立子*; 甲斐 健師; 服部 佑哉*

Radioisotopes, 66(11), p.525 - 530, 2017/11

放射線による生物影響のメカニズムの解明には、モデルやシミュレーションを用いた研究は重要な役割を持つ。特に、生物影響メカニズムに関するモデル化や、DNA分子と細胞のような生体の異なる空間スケールから得られた実験データの関係を評価するためにはミュレーションは有効な手段である。本稿では、DNAと細胞への放射線影響のシミュレーションによる研究の概要について述べる。この中で、従来のDNA損傷推定法に加えDNA損傷生成に関わる物理化学過程の詳細を推定する新たな理論的アプローチと、DNA損傷と細胞応答のダイナミクスを推定する数理モデルも紹介する。

論文

最新放射線化学(応用編),26; シビアアクシデント後対策のための水の放射線分解研究の展開

永石 隆二

Radioisotopes, 66(11), p.601 - 610, 2017/11

冷却水喪失事故を代表とするシビアアクシデント(過酷事故)において水の放射線分解は事故時及びその後の廃止措置、廃棄物処理・処分等で、爆発源となる水素の発生、並びに腐食等の接水材料の劣化の要因となる。さらに、福島第一原子力発電所(1F)事故では平常時には到底考えられない海水が投入されたことで、これらの現象がより複雑となった。本記事では特集「最新放射線化学」の応用編において原子力に関連した放射線化学の最新の成果として、1F事故以降進めてきた研究について、海水塩分、固体共存、工学的条件をキーワードに紹介・解説する。

論文

Revaluation of hydrogen generation by water radiolysis in SDS vessels at TMI-2 accident

永石 隆二; 森田 圭介; 山岸 功; 日野 竜太郎; 小川 徹

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

BB2014-1745.pdf:0.92MB

スリーマイル島原子力発電所(TMI-2)の冷却水喪失事故で発生した汚染水を処理した吸着塔(SDSベッセル)に対しては、残水量、放射線分解による水素の発生、ゼオライトに吸着した$$^{137}$$Csの分布等が実際の吸着塔を用いて大規模に測定され、その結果は吸着塔のサイズや構造の情報とともに公開されている。本研究ではTMI-2事故で使用した吸着材を用いて、水蒸気吸着挙動等の表面構造の測定、並びに$$gamma$$線照射による水素発生の測定といった小規模な試験を行い、そこで得た最新の結果と公開情報をもとに、TMI-2事故での吸着塔内の吸収線量率及び水素発生率の再評価を試みた。本研究で行った評価の手順及び結果は、福島第一原子力発電所事故の汚染水処理で発生する廃吸着塔の内部で起こる水素発生の挙動を把握する上でも重要である。

論文

Consideration of radiolytic behavior in diluted and concentrated systems of seawater for computational simulation of hydrogen generation

永石 隆二; 井上 将男; 日野 竜太郎; 小川 徹

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

福島第一原子力発電所事故では破損した原子炉施設の冷却のために海水を使ったため、スリーマイル島原子力発電所の冷却水喪失事故とは異なり、事故後に発生した汚染水に海水成分が含まれた。これに伴い、腐食や水素発生と密接に関係する、海水の放射線分解の反応計算がいくつかのグループによって行われたが、それらは1次収量や放射線誘起反応の塩濃度依存性(塩効果)を考慮していないため、広範囲の塩濃度に対して適用できない。そこで、本研究では、1次収量の塩効果を示す定常照射実験の結果、並びに反応の塩効果を示すパルス照射実験(パルスラジオリシス)の結果をもとに、海水の希釈及び濃厚系での放射線分解挙動に関する考察を試みた。

論文

Monte Carlo simulation of water radiolysis in oxygenated condition for monoenergetic electrons from 100eV to 1MeV

渡辺 立子; 斎藤 公明

Radiation Physics and Chemistry, 62(2-3), p.217 - 228, 2001/09

 被引用回数:27 パーセンタイル:13.36(Chemistry, Physical)

電子線照射による水の放射線分解過程の系統的な理解のために、シミュレーションによる研究を行った。さまざまなエネルギー(100eVから1MeV)の電子を水に照射した場合について、電子によるエネルギー付与の分布、ラジカルの分布、酵素存在下でのラジカルの化学反応過程をモンテカルロ法によりシミュレートした。この結果を解析したところ、数10nmの領域内でのエネルギー付与構造やラジカルの初期分布が、拡散後のラジカル収率や化学反応過程と強い関連性があることがわかった。また、線量が化学反応やラジカルの収率に与える影響についても解析したところ、照射電子のエネルギーにより、線量が化学反応やラジカル収率に与える影響が異なることがわかった。さらに、OHラジカルスカベンジャー存在下での化学反応についても調べた。

論文

高分子の放射線効果と水の影響

団野 晧文

高分子, 10(111), p.526 - 530, 1961/00

放射線の有するエネルギーを直接物質に与えて、いろいろの化学反応を起させ、新しい物質をつくるような研究は、放射線化学とよばれ、この十数年間にめざましい発展を遂げた。この新分野て得られた成果は、特に高分子の領域で有望な化学反応がたくさん発見されている。たとえば、放射線による橋かけ反応はポリエチレンを耐熱性、耐溶解性のすぐれた物質に変え、放射線重合は触媒を加えなくても容易にモノマーを重合させ、また放射線グラフト重合は高分子の表面に他のモノマーを共重合させることに成功している。高分子の固体照射では、一般に大線量の照射を必要とするので、いかに良いものができても、工業化は望み薄である。そこでわずかな線量で最大の効果をあげる方向に研究が進められている。グラフト重合、放射線重合、高分子溶液の橋かけなどは、わずかな線量で放射線処理ができるので有望である。

口頭

$$gamma$$線照射下希釈海水中における原子炉容器用鋼の腐食試験,3; 局部腐食の深さへの影響

中野 純一; 塚田 隆; 上野 文義; 山縣 諒平

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所では、炉心への海水注入および炉心損傷による放射線量の増加により、原子炉格納容器鋼および原子炉圧力容器鋼が腐食されることが懸念されている。一般に、気相と液相の界面近傍において鋼材の腐食量が増加することが知られている。それゆえ、$$gamma$$線照射下、50$$^{circ}$$Cにおいて、試験片の下半分を希釈人工海水中に浸漬させた状態で腐食試験を行った。気相部は大気またはN$$_{2}$$雰囲気とした。試験後、酸化皮膜を除去し、3Dマクロスコープにより試験片表面の3Dデータを測定した。気相部を大気雰囲気とした場合、試験時間及び線量率に依存して最大断面積高さが増加した。$$gamma$$線照射500時間後、N$$_{2}$$雰囲気での最大断面積高さは大気雰囲気のそれよりも低下した。気相中のO$$_{2}$$分圧の減少による液相中のO$$_{2}$$濃度が減少し、局部腐食が抑制されたとみられる。

口頭

RPV/PCV用鋼材の腐食に与える照射影響

中野 純一

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故では、炉心へ海水の注入が行われた。燃料デブリおよび核分裂生成物により、原子炉格納容器(PCV)内は高い放射線量となっている。圧力容器およびPCVの腐食が水の放射線分解生成物によって加速することが懸念されている。1FのPCVにおいて、注入された海水量、温度履歴、放射線量、および廃止措置に向けたロードマップを示すとともに、これまで原子力機構で実施した低合金鋼および炭素鋼の$$gamma$$線照射下腐食試験を紹介する。1FのPCV内で実測されている程度の放射線レベルでは、鋼材の均一腐食速度が大きく加速される可能性が低かった。また、腐食抑制策として、気相をN$$_{2}$$雰囲気に置換することが有効であった。

口頭

水溶液中でのゼオライト吸着質の放射線誘起反応

熊谷 友多; 木村 敦; 田口 光正

no journal, , 

放射性セシウムの吸着処理では、ゼオライトは強い放射線にさらされ、ゼオライトの細孔内では水の分解が生じる。その結果、爆発の危険性を有する水素(H$$_{2}$$)や金属腐食を誘発する過酸化水素(H$$_{2}$$O$$_{2}$$)が生じる。そこで、水とゼオライトとの混合系におけるH$$_{2}$$の生成およびH$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応について調べた。まず、天然モルデナイトと海水との混合物に$$gamma$$線を照射し、H$$_{2}$$発生量を調べた。その結果、水の放射線分解に加えて、天然モルデナイトが付加的なH$$_{2}$$発生を誘起することが分かった。次に、X型ゼオライトを用いて、混合物中での放射線効果に対する酸素(O$$_{2}$$)の影響を調べた。Ar飽和,空気飽和,O$$_{2}$$飽和条件でH$$_{2}$$の発生を比較した。その結果、混合物ではO$$_{2}$$によりH$$_{2}$$発生が抑制されることが明らかとなった。さらに、Y型ゼオライトを用いてH$$_{2}$$O$$_{2}$$水溶液との混合物を照射し、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の分解挙動を測定した。その結果、ゼオライトに吸着したH$$_{2}$$O$$_{2}$$の分解が生じることが分かった。これらの結果から、水溶液とゼオライトとの混合系では、ゼオライト細孔内を反応場とした水分子を含む溶存化学種の吸着と界面での放射線誘起反応が重要であると考えられる。

口頭

統合化学反応オープンソフトCanteraを用いた放射線分解水素放出解析ツールの試行

古川原 崚*; 小川 徹; 井上 将男; 永石 隆二

no journal, , 

工学的な体系での放射線分解によって生成した水素のガス相への放出を評価するために、統合化学反応解析ソフトウェアCanteraをベースとして、水の放射線分解生成物の反応式のデータベースを組み込んだシミュレーション・プログラムを作成している。本研究では、攪拌条件下での放射線分解による水素の放出実験データの再現を試みた。Canteraの提供する無次元反応器ネットワークを用いて、多段の反応器(水相)とReservoir(放射線分解生成物の供給器)、及び拡散層(水相上部), 界面(気相-水相間), プレナム(気相)のモジュールから成る体系を構築して、拡散速度を反応器間の質量流速とすることで、放出実験データを再現することができた。

口頭

海水及びその濃厚系での水の放射線分解のプライマリ収量の実験的評価

永石 隆二; 近藤 孝文*; 神戸 正雄*; 吉田 陽一*; 井上 将男

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故では冷却水に海水が使われ、その塩分に含まれるハロゲン化物が水の放射線分解に重大な影響を及ぼすため、純水及び無限希釈水を対象とした従来の均一反応計算では、海水等の塩水溶液中の溶存種や生成物の挙動解析が極めて困難である。したがって、分解生成物(ラジカル・分子)の収量や放射線誘起反応に対する塩濃度依存性(塩効果)の解明・評価が急務である。そこで本研究では、低LET(線エネルギー付与)放射線を用いた定常・パルス照射実験の結果をもとに、上記計算での入力データとして不可欠な水の分解のプライマリ(1次)収量の評価を、海水及びその濃厚系に対して試みた。

口頭

燃料デブリの処分に向けた予察的な検討,2; ガスの発生とその影響

西村 優基; 島田 太郎; 武田 聖司

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により発生した燃料デブリをHLWと同様の地層処分概念で直接処分することを想定した場合に懸念される、金属腐食と水の放射線分解で発生するガスの影響に着目し、ガス発生速度及び発生量の予察的評価を行った。オーバーパック(OP)が閉じ込め機能を失うまでは、OP内側で残存水の放射線分解によるガス発生が支配的となり、その累積ガス発生量は約1.9m$$^{3}$$と試算された。この場合、ガス蓄積圧力はOP設計圧を下回ることからガスによるOP早期破損シナリオは生じないと想定される。一方、OP外側でのガス発生速度と溶存水素ガスの拡散移行速度との比較を行ったところ、閉鎖後の長期にわたりOPと緩衝材の界面にガスが蓄積し、その圧力は想定される地圧を超える可能性を示唆する結果となった。これらの結果から、燃料デブリの処分においては、緩衝材中でのガス移行の検討の必要性が示唆された。

口頭

凝縮相における低エネルギー電子の微視的放射線作用の研究; 電子輸送計算法の開発

甲斐 健師; 小川 達彦; 安部 晋一郎; 佐藤 達彦

no journal, , 

ナノスケールの微視的な空間領域で誘発される放射線作用の研究では、1keV以下の低エネルギー電子による挙動やエネルギー付与を解明することが重要となる。しかしながら、現状の放射線挙動計算コードは、このような低エネルギー電子の物質中における挙動を正確に模擬することができない。そこで、この課題を解決するため、飛跡構造コードの開発を進め、PHITSコードへの実装を計画している。開発した飛跡構造コードを利用し、水中における低エネルギー電子の微視的挙動について計算した結果、従来予測と異なり、電子の熱化は水和前電子生成と同時に進行することを理論的に予測することができた。本講演では、飛跡構造コードを用いた研究成果とともに、PHITSへの実装や機能の拡張等の今後の展望を報告する。

口頭

動的モンテカルロ法を用いた凝縮相における低速電子の微視的挙動

甲斐 健師

no journal, , 

PHITS等の放射線輸送計算コードは低速電子の微視的挙動を模擬できないため、ナノスケールの放射線作用が解析困難である。そこで、それらを計算可能にする動的モンテカルロコードを開発している。本講演では、本計算コードで利用している水の電子衝突断面積の計算法や電子の動的挙動計算法について説明する。本計算コードを利用した結果として、水中における1次電子線輸送計算及び低速2次電子の減速過程についての結果を示す。その計算結果を基にDNA損傷推定を実施したところ、細胞死や染色体異常のような放射線生物影響が誘発されると考えられる新たな複雑DNA損傷機構が見出された。これらの研究成果の他、本計算コードのPHITSへの実装、今後の拡張計画を報告する。

口頭

低エネルギー電子による水の放射線分解最初期過程の基礎研究

甲斐 健師

no journal, , 

PHITS等の放射線輸送計算コードは生体中のエネルギー付与が計算できるが、低エネルギー電子の微視的挙動を模擬できないため、ナノスケールの放射線作用の解析が困難である。そこで、1keV未満の電子の水中における衝突断面積の計算法や電子の動的挙動計算法を導入し、ナノスケールの放射線作用を計算できるコードの開発を進めた。このコードを利用することで、水中における1次電子線輸送計算及び低エネルギー2次電子の減速過程をナノスケールで計算することができた。さらに、この計算結果に基づき、DNA損傷を推定し、細胞死や染色体異常のような放射線生物影響が誘発されると考えられる新たな複雑DNA損傷機構を見出した。本コードはPHITSへ実装され、今後も機能を拡張していく予定である。

口頭

H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and $$gamma$$-ray induced oxidative dissolution of stoichiometric UO$$_{2.0}$$

熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*

no journal, , 

水の放射線分解および過酸化水素への暴露による二酸化ウランの溶解反応の動力学について、二酸化ウランの過定比性が及ぼす影響を研究した。二酸化ウランの酸化反応による水への溶解は、使用済核燃料の直接地層処分や、燃料損傷による冷却水への直接暴露の際には起こり得る。既往の二酸化ウランの溶解に関する反応動力学研究では、ウラン酸化物の過定比性が溶解挙動に与える影響について十分に検討されてこなかった。そこで、本研究では定比の二酸化ウランおよび過定比の二酸化ウランの溶解挙動を比較した。その結果、定比と過定比の二酸化ウランで全く異なる溶解挙動が観測された。過定比の二酸化ウランでは酸化反応はゆっくりと進み、反応に伴ってウランの溶出が進行した。一方で、定比の二酸化ウランは過酸化水素と速やかに反応するが、ウランの溶出はあまり起こらなかった。しかし、定比の二酸化ウランの酸化反応を進めると、過定比の二酸化ウランに類似の反応性を示すようになることが分かった。

口頭

透過性の低い放射線による水の放射線分解での水素発生等の測定

永石 隆二; 桑野 涼*; 松村 太伊知

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)事故対策・廃止措置における水の放射線分解に関する研究では、これまで外部放射線として主に透過性の高いガンマ線(Co-60)が照射実験に用いられてきた一方で、Sr-90等からのベータ線を模擬した電子線やその制動放射を模擬するエックス線といった放射線を用いた実験も重要であると考えられているが、それらの透過性は低いため、ガンマ線と同様に実験することが困難である。そこで本研究では、それらの放射線の透過性に優れたフィルムによって密封した照射容器を用いて、電子線及びエックス線による照射実験を行い、水溶液の線量評価とともに、水の分解で発生した水素(分子)並びにその対生成物の過酸化水素を測定した。

口頭

PWR条件の照射下での水素注入効果の評価,2: ECPに及ぼす酸化被膜と水素の影響

内田 俊介; 端 邦樹; 塙 悟史; 知見 康弘

no journal, , 

国内加圧水型軽水炉(PWR)では、PWSCCの抑制や更なる被ばくの低減を目指して一次冷却系の溶存水素濃度の最適化が検討されている。本研究では、Studsvik INCAループで取得された照射下での腐食電位(ECP)測定結果をラジオリシスコードとECP解析コードで評価し、ECPに及ぼす酸化皮膜及び水素の影響を検討した。水素原子(H)の還元力に着目し、アノード反応にHの影響を考慮した結果、高H$$_{2}$$添加量の環境での実験結果に対する再現性が大きく向上し、水素分子(H$$_{2}$$)に加えてHがECP低下に大きな影響を及ぼす可能性が示唆された。

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