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報告書

ベントナイト間隙水のラマン分光測定

鈴木 覚; 間中 光雄; 森田 光男*

JNC-TN8400 2000-020, 25 Pages, 2000/04

JNC-TN8400-2000-020.pdf:0.94MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分における多重バリアシステムで、圧縮ベントナイトには放射性核種の移行遅延効果が求められており、そのメカニズムの解明が急務である。圧縮ベントナイト中の放射性核種は、構成鉱物の粒子間間隙水や粘土鉱物(モンモリロナイト)の層間水を主な移行経路として拡散する。ベントナイト中の核種の見かけの拡散係数の活性化エネルギーが自由水中のそれに比べて高いという報告があり、これは間隙水や層間水の構造・粘性が自由水とは異なるためであると考えられている。この研究では、含水したベントナイトについてラマン分光測定を行ない、自由水とベントナイトの間隙水の構造の違いについて検討した。クニピアF(モンモリロナイト含有率98$$sim$$99重量%、クニミネ工業)とイオン交換水を任意の含水率(98$$sim$$75重量%)で混合した。混合物を超音波洗浄機で振とうした後、2ヶ月程度静置し、イオン交換水混合試料について5条件(含水率98、95、90、80、75重量%)およびNaCl水溶液混合試料について2条件(80、75重量%)についてラマン分光測定を行なった。また、あわせてイオン交換水、0.5M NaCl水溶液および乾燥状態のクニピアF(相対湿度25RH%)の測定も行なった。ラマン測定は反射モードで行ない、測定時の温度は室温で24$$sim$$26$$^{circ}C$$であった。測定の際には試料からの蛍光の低減に注意したが、除去できなかった蛍光についてはベースライン補正を行ない、2400$$sim$$4000cm-1の領域でラマンスペクトルを得た。イオン交換水は約3250、3400、3630cm-1にラマン散乱の極大ピークを持ち、3400cm-1のピーク強度が相対的に大きい。複数のピークの存在は、水分子間の複数の水素結合状態があることを示しており、低い波数のピークほど強い水素結合に帰属される。含水したベントナイトのラマンスペクトルは約3200$$sim$$3250、3400、3630cm-1にピークがあり、含水率の低下に伴い、3400cm-1に比べ3200$$sim$$3250cm-1のピークが相対的に増加している。また、乾燥したクニピアFのスペクトル(dry)は層間水によるもので、3150cm-1のピークが著しく大きい。NaCl水溶液を含水させた試料でも、含水率の低下に伴う、3250cm-1のピークの相対的な増加が認められた。これらのピークは、イオン交換水と同様に

報告書

Diffusivity Database (DDB) for Major Rocks; Database for the Second Progress Report

佐藤 治夫

JNC-TN8400 99-065, 379 Pages, 1999/10

JNC-TN8400-99-065.pdf:10.01MB

第2次取りまとめにおいて、岩石マトリックス中の実効拡散係数設定のための拡散係数のデータベース(以下DBと略称)を整備した。本DBでは、実効拡散係数(De)、見掛けの拡散係数(Da)、自由水中の拡散係数(Do)の3種類の拡散係数を取り扱った。また、1980$$sim$$1998年に公表された文献を対象として以下の点に留意して整備した。(1)第2次取りまとめは、我が国の地質環境を対象としていることから、国内の岩石を対象として整備する。(2)地層処分の性能評価では22元素を重要元素としているが、汎用性を考慮して全ての元素または水溶性トレーサを対象とする。(3)対象岩石の内、堆積岩に含まれる石灰岩については、天然資源となり得ることから、DB整備の対象から除くものとする。物質移行および地質学的観点から、岩種を結晶質岩(酸性)、結晶質岩(塩基性)、堆積岩(砂質岩類)、堆積岩(泥質・凝灰質岩類)の4種類に分類した。また、結晶質岩の内、中性付近の岩石については塩基性岩とした。DBは、各岩種単位で構成される。各岩種毎のDBはさらに各元素単位で整理し、各元素毎に化学種、岩石名、拡散係数(De,Da,Do)、取得条件(方法、間隙水、pH,Eh,温度、雰囲気など)、文献など24項目の情報を入力した。調査の結果、結晶質岩(酸性)に対するDeは、全部で18元素及びトレーサ(炭化水素)、207件のデータが報告されており、その全てが花崗岩、花崗閃緑岩、黒雲母花崗岩などの花崗岩類であった。結晶質岩(塩基性)に対しては、玄武岩、安山岩、片岩について、6元素、32件のDeデータが報告されていた。堆積岩(泥質・凝灰質岩類)に対しては、泥岩、泥質片岩、凝灰岩について、8元素、54件のDeデータが、また、堆積岩(砂質岩類)に対しては、珪質堆積岩について、1元素、11件のDeデータが報告されていた。これからも分かるように、データは花崗岩類に偏る傾向が見られた。一方、砂質岩類に対するデータが少ないことも分かった。各岩種ともDeは概ね間隙率と相関性が見られるものの、Daについては余り相関性が見られなかった。他に、形状因子や幾何学因子と間隙率との関係、Deとイオン電荷、Do、元素との関係など、様々なパラメータ間の関係についても議論した。

報告書

Acquisitions of effective diffusion coefficients (De) for Ni(II), Am(III), Sm(III) and Se(IV) in bentonite by through-diffusion method

佐藤 治夫

JNC-TN8400 99-062, 16 Pages, 1999/10

JNC-TN8400-99-062.pdf:0.81MB

圧縮ベントナイト中でのイオン電荷の影響を定量的に評価するため、Ni$$^{2+}$$, Am$$^{3+}$$, Sm$$^{3+}$$ and SeO$$_{3}^{2-}$$の実効拡散係数(De)を拡散化学種の電荷をパラメータとして取得した。Ni$$^{2+}$$,Sm$$^{3+}$$に対しては、乾燥密度1.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$,pH5$$sim$$6の模擬間隙水条件にて透過拡散法により測定した。SeO$$_{3}^{2-}$$に対しては、乾燥密度l.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$,pH11の模擬間隙水条件にて測定した。Am$$^{3+}$$に対しては、陽イオン排除の効果を確認する目的で、乾燥密度0.8,1.4,1.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$,pH2の間隙水条件で測定した。測定では、Na型ベントナイト(クニゲルV1)を用いた。Amの測定においては、低pH領域で行うため、予め層間イオンのNa$$^{+}$$をH$$^{+}$$と置換したH型クニゲルV1を用いた。得られたDeは、Sm$$^{3+}$$$$>$$Ni$$^{2+}$$$$>$$Am$$^{3+}$$$$>$$ SeO$$_{3}^{2-}$$の順で小さくなった。得られたDeをこれまでに報告されているデータと比較した結果、Deは、Cs$$^{+}$$$$>$$Sm$$^{3+}$$$$>$$HTO$$>$$Ni$$^{2+}$$$$>$$陰イオン(I$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, CO$$_{3}^{2-}$$, SeO$$_{3}^{2-}$$ TcO$$_{4}^{-}$$, NpO$$_{2}$$CO$$_{3}^{-}$$, UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}^{4-}$$)の順で小さくなり、陽イオン$$>$$HTO$$>$$陰イオンの傾向を示した。Am$$^{3+}$$のDeのみは陰イオンと同程度であった。Ni$$^{2+}$$のDeがHTOより小さかった原因は、Ni$$^{2+}$$の自由水中の拡散係数(Do)がHTOのそれの約1/3と遅いことによると考えられる。また、Am$$^{3+}$$のDeが陰イオンと同程度であった原因は、Am$$^{3+}$$のDoもHTOの約1/3であったこと、及び陽イオン排除によるベントナイト表面からの静電的反発によると考えられる。そこで、各イオンのDoで規格化して求めた形状因子(FF)で比較した結果、Sm$$^{3+}$$$$>$$Cs$$^{+}$$$$>$$Ni$$^{2+}$$$$>$$HTO$$>$$Am$$^{3+}$$$$>$$陰イオンの順で小さくなり、Cs$$^{+}$$,Ni$$^{2+}$$,Sm$$^{3+}$$に対しては表面拡散、Am$$^{3+}$$に対しては陽イオン排除、SeO$$_{3}^{2-}$$を含む陰イオンに対しては陰イオン排除の可能性が示された。FFの計算結果から、乾燥密度1.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$に対する表面拡散の程度は、HTOを基準としてSm$$^{3+}$$に対しては5倍程度、Cs$$^{+}$$に対しては3倍程度、Ni$$^{2+}$$に対しては1.3倍程度であった。また、同条件における陰イオン排除の程度は、TcO$$_{4}$$4$$^{-}$$で1/7程度、NpO$$_{2}$$CO$$_{3}^{-}$$で1/6程度、SeO$$_{3}^{2-}$$で1/5程度と見積もられた。

論文

The Effect of different concentrations of deuterium oxide on rice seedlingshoot and root tissue water

柴部 禎巳; 葉田 可林

Environ.Exp.Bot., 24(4), p.369 - 375, 1984/00

 パーセンタイル:100

D$$_{2}$$O濃度が増加するとイネの水吸収は減少する。このとき植物体内水のD$$_{2}$$O濃度は、培地の濃度よりひくい値をしめす。とくに茎葉部のD$$_{2}$$O濃度は、培地を1.00とすると、0.61(1%D$$_{2}$$)~0.45(94%D$$_{2}$$O)となる。種子からD$$_{2}$$O培地で発芽・生育させたイネの根のD$$_{2}$$O濃度は、培地濃度と一致するが、茎葉のD$$_{2}$$O濃度は培地と一致せず、植物が成長するにつれて減少する傾向にある。茎葉の各部のD$$_{2}$$O濃度は、先端ほどひくく、根元からの距離にたいして直線的に低下する。また、D$$_{2}$$Oを吸収した植物を風乾すると、経時的に水分含量が低下するが、残留水のD$$_{2}$$O濃度も減少する。このような事実から、根、茎葉ともに植物の組織結合水は培地の水と容易に置換せず、自由水のみが置換される。茎葉部では植物体内水と空気中の水蒸気との活発なガス交換があると結論した。

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