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論文

Structure of nitride layer formed on titanium alloy surface by N$$_{2}$$-gas exposure at high temperatures

武田 裕介; 飯田 清*; 佐東 信司*; 松尾 忠利*; 長嶋 泰之*; 大久保 成彰; 近藤 啓悦; 平出 哲也

JPS Conference Proceedings (Internet), 25, p.011023_1 - 011023_3, 2019/03

今回、(1)810$$^{circ}$$C、600分、(2)850$$^{circ}$$C、720分のふたつの条件でチタン合金表面に窒化層を導入した。低速陽電子ビームを用いて、陽電子消滅$$gamma$$線ドップラー広がり測定により試料表面を測定した結果、表面近傍において陽電子は欠陥に捕まって消滅していることがわかった。TEM観察によると表面近傍には10nm程度の結晶粒が存在しており、ほとんどの陽電子は結晶中を拡散後、粒界の欠陥において消滅していることが明らかとなった。さらに、陽電子消滅ドップラー広がり測定の結果は、陽電子の消滅している部位における化学組成が深さに対して変化していることを示していたが、EDS観察においても、バナジウムなどの不純物に深さ依存性があることが示され、これらの測定結果は粒界における不純物濃度の変化を反映していると考えられる。

論文

Reaction between spin-correlated triplet positronium and OH radical in water

平出 哲也

JPS Conference Proceedings (Internet), 25, p.011022_1 - 011022_3, 2019/03

水中では放射線分解で反応性の大きいOHラジカルが形成する。OHラジカルの挙動は材料の腐食や生体中の反応において重要である。最近、陽電子を入射した際に陽電子トラックの末端で形成されるOHラジカルと、OHラジカル形成とともに形成した過剰電子が熱化陽電子と反応することで形成されたポジトロニウム(Ps)の間で起こる反応に、スピン相関により量子ビートが起こることを報告した。この量子ビートはOHラジカルの超微細結合定数に依存した周期をもっていると考えられる。量子ビートの周期と強さが温度に依存すると考えられ、これらの変化はOHラジカルの周囲の状態を反映していると考えられる。このスピン相関のあるOHラジカルと三重項ポジトロニウムの反応により検出される量子ビートの温度依存性から、液体構造についてどのような研究が可能になるか解説する。

論文

室温イオン液体中のポジトロニウム

平出 哲也

陽電子科学, (11), p.33 - 40, 2018/09

絶縁材料中に入射した陽電子は、そのトラックの末端で熱化し、過剰電子の一つと1ps程度の時間にポジトロニウム(Ps)を形成する。したがって、Ps形成は液体中の過剰電子の溶媒和過程のような速いプロセスを調べるためのプローブとなり得る。放射線化学では室温イオン液体(IL)を照射することで興味深い現象がみられ、またその現象はILの応用において重要なものであった。そこでILの陽電子消滅寿命(PAL)測定を行ったところ、IL中で最短寿命成分の異常に長い寿命値が見出された。これらの異常な寿命値の原因を明らかにするためにPALと陽電子消滅寿命-運動量相関(AMOC)測定を行い、最終的にPsバブルの振動を発見した。最近の研究について結果を紹介しながら解説する。

論文

陽電子消滅測定手法と高分子などの材料研究への応用

平出 哲也

科学と工業, 92(2), p.44 - 54, 2018/02

陽電子は電子の反粒子であり電子と対消滅し質量に相当するエネルギーを$$gamma$$線として放出する。この$$gamma$$線を計測する手法を陽電子消滅法と呼ぶ。その時刻情報、エネルギー情報、放出角度の情報はいろいろな材料研究に用いられてきた。ここでは、陽電子消滅法の中でも、消滅寿命、消滅$$gamma$$線ドップラー拡がり、消滅寿命-運動量相関を主に取り上げ、金属材料や高分子材料に関する研究例を挙げながら解説する。

論文

最新放射線化学(応用編),24; 放射線化学と陽電子消滅

平出 哲也

Radioisotopes, 66(11), p.587 - 593, 2017/11

陽電子は電子の反粒子であり、固体や液体中に入射された陽電子は電子と100ピコ秒から数ナノ秒程度の寿命で消滅する。その際にその質量エネルギーがほとんどの場合2本の$$gamma$$線として放出されるが、これら$$gamma$$線を計測し得られるエネルギーや消滅率から、消滅直前の状態についての情報を得ることができる。また、ある確率で陽電子は過剰電子とポジトロニウム(Ps)という結合状態をピコ秒程度までに形成し、ピコ秒までの反応のプローブとなりえる。また、その後、三重項Psが消滅するナノ秒までの時間に起こる反応により、スパー内活性種に関する議論も可能となる。ここでは、放射線化学に関連する情報がどのように得られるのか、また、放射線化学に関連した過去の研究について解説し、放射線化学への陽電子消滅の利用の可能性について解説する。

論文

Positron annihilation in the near surface of room temperature ionic liquids

平出 哲也; O'Rourke, B. E.*; 小林 慶規*

Journal of Physics; Conference Series, 791(1), p.012029_1 - 012029_4, 2017/02

イオン液体である、N,N,N-trimethyl-N-propylammonium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (TMPA-TFSI)について、産総研に整備された垂直型の低速陽電子ビームを用いて、液面近傍における陽電子消滅率の測定を試みた。イオン液体の蒸気圧は非常に小さく、真空容器内にそのままイオン液体を配置することで、液面表面近傍の陽電子消滅率の測定を行うことが可能である。本測定は、イオン液体表面近傍における最初の陽電子消滅率の測定となる。その結果、三重項ポジトロニウムの消滅率が表面に近いほど大きくなることが分かった。

論文

Structure of nitride layer formed on titanium alloy surface by N$$_{2}$$-gas exposure at high temperatures

武田 裕介; 飯田 清*; 佐東 信司*; 松尾 忠利*; 長嶋 泰之*; 大久保 成彰; 近藤 啓悦; 平出 哲也

Journal of Physics; Conference Series, 791(1), p.012022_1 - 012022_4, 2017/02

ゴルフクラブや、航空機用構造材料等に広く用いられているチタン合金は、表面を窒化処理することで硬さを飛躍的に増すことが知られているが、熱処理温度または時間によっては表面に形成された窒化層が負荷により簡単に剥離してしまい、実用性に欠く場合がある。そこでわれわれは2つの窒化条件、(1)810$$^{circ}$$C 600minと(2) 850$$^{circ}$$C 720minで処理した試料を準備し、その表面に形成された窒化層を、陽電子消滅$$gamma$$線ドップラー広がり(DB)測定で評価した。窒素の拡散のみ考慮して評価すると0.05-0.1$$mu$$mまで窒化されると予想されるが、DBによる評価では窒化によって導入される欠陥層は0.5$$mu$$mを超える領域まで達していることがわかった。

論文

ポジトロニウム化学とその応用

平出 哲也

放射線と産業, (139), p.23 - 28, 2015/12

ポジトロニウムは電子と陽電子の結合状態である。このポジトロニウムに関連した化学研究とその応用について解説した。ポジトロニウム形成機構は半世紀以上の時間を要し、Hiradeによる低温における現象の解明で、全体が明らかとなり、研究者間の対立も消え、同じ考えの上で議論できるようになった。現在ではスパー反応モデルが再び受け入れられ、ポジトロニウム形成を利用した放射線化学研究、特に、ピコ秒領域の過剰電子の挙動や電子の移動度に関する研究を紹介した。また同時に、自由体積モデルが間違いであることが示され、その結果、高分子の微視的自由体積研究などで、三重項ポジトロニウムの消滅寿命のみで議論できることを解説した。また、最新の研究として、液体中においてポジトロニウムが作るサブナノメートルのバブルがイオン液体中で振動していることが見出され、ナノサイズの物性研究で期待されるものであることを示した。

論文

スピン偏極陽電子ビームの応用研究

河裾 厚男

放射線と産業, (139), p.18 - 22, 2015/12

スピン偏極陽電子ビームを用いた強磁性材料のバンド構造に関する研究、及び、最表面における電流誘起スピン蓄積に関する研究について平易に解説する。スピン偏極陽電子をハーフメタルとして期待されるCo$$_{2}$$MnSiとCo$$_{2}$$MnAlに打込み、消滅$$gamma$$線のドップラー拡がりスペクトルを観測した。その結果、これら合金のバンド構造がCo-Mn間の無秩序化に対して安定であることが知られた。また、バンド理論との比較からCo$$_{2}$$MnSiが高いハーフメタル性を持っていることが分かった。Au, Cu, Pt, Pd, TaそしてW薄膜表面における電流誘起スピン蓄積をポジトロニウム消滅法により観測した。その結果、AuとCuではスピン蓄積が非常に小さいのに対して、それら以外の薄膜については数%オーダーのスピン蓄積が見られた。また、PtとPd対WとTaでは、同じ電流の向きに対して誘起されるスピン偏極の方向が異なることが分かった。これらは電流誘起スピン蓄積が、スピン軌道相互作用によってもたらされていることを示唆している。

論文

弾性応力下におけるマルテンサイト鋼中の水素起因格子欠陥の形成促進と水素脆化

土信田 知樹*; 鈴木 啓史*; 高井 健一*; 平出 哲也; 大島 永康*

NanotechJapan Bulletin (インターネット), 8(3), 5 Pages, 2015/07

水素を含んだ鉄鋼材料は含まないものに比べ、応力付与によって延性低下が著しく進展し、より破断しやすくなる(水素脆化問題)。水素脆化の機構は、材料中の格子欠陥形成と深く関係するとされているが、一般に格子欠陥の実験的評価が難しいため不明な点も多い。本研究課題では、水素脆化と格子欠陥との関係を明らかにするために、昇温脱離分析(TDA)と陽電子プローブマイクロアナライザー(PPMA)とを用いて、一定弾性応力下に保持された鉄鋼材料(焼戻しマルテンサイト鋼)の水素チャージによって形成する格子欠陥の検出を試みた。この結果、弾性応力下であっても水素をチャージすることで鋼中での原子空孔生成が著しく促進されること、さらに生成した空孔型欠陥が鋼の延性低下をもたらすことを明らかにした。

論文

Positronium bubble oscillation in room temperature ionic liquids; Temperature dependence

平出 哲也

Journal of Physics; Conference Series, 618(1), p.012004_1 - 012004_5, 2015/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:21.55

ポジトロニウム(陽電子と電子の結合状態)は物質中で負の仕事関数を持つため、液体中ではサブナノサイズのバブルを形成する。バブルが形成される際に、その大きさが安定するまでに、バブルの大きさの変化や振動が起こると考えられる。陽電子消滅法は、対消滅$$gamma$$線を検出することで行われる手法であるが、その時間分解能は100-200ピコ秒程度であり、通常短時間で起こる液体中のバブル形成過程は、計測された例がない。室温イオン液体中における陽電子消滅過程では不思議な現象が多く見られてきたが、最近、これらが、バブル形成に時間を要するためであることが明らかとなってきた。そこで、バブル形成時の振動などが計測できる可能性があり、実際に、バブルサイズに依存する、三重項ポジトロニウムの消滅率の振動として捕らえることに成功した。一方、この振動の周期や減衰は、サブナノスケールにおける動的粘弾性を示しており、室温イオン液体をはじめとする液体の新しい動的特性評価法となりえることを示しており、振動が温度依存することを示すことで、動的特性が反映されていることも確認した。

論文

Charge-to-spin conversion and spin diffusion in Bi/Ag bilayers observed by spin-polarized positron beam

Zhang, H. J.; 山本 春也; Gu, B.; Li, H.; 前川 雅樹; 深谷 有喜; 河裾 厚男

Physical Review Letters, 114(16), p.166602_1 - 166602_5, 2015/04

 被引用回数:23 パーセンタイル:11.79(Physics, Multidisciplinary)

スピン偏極陽電子ビームを用いた最表面ポジトロニウム消滅過程の観測を通じて、Bi/Ag二層膜中のラシュバ-エデルシュタイン効果に伴う電荷-スピン変換の直接検出に初めて成功した。同一の通電方向に対して、BiとAgの表面では逆のスピン偏極が得られた。スピン偏極率は、膜の厚さが増すとともに指数関数的に減少することが知られた。以上の結果は、Bi/Ag界面で生成したスピンが、両層を通じて最表面に伝導・蓄積することを示している。

論文

Enhanced damage buildup in C$$^{+}$$-implanted GaN film studied by a monoenergetic positron beam

Li, X. F.*; Chen, Z. Q.*; Liu, C.*; Zhang, H.; 河裾 厚男

Journal of Applied Physics, 117(8), p.085706_1 - 085706_6, 2015/02

 被引用回数:19 パーセンタイル:18.22(Physics, Applied)

280keV炭素イオン注入によりGaN中に導入される損傷を低速陽電子ビームを用いて研究した。陽電子消滅$$gamma$$線エネルギースペクトルのドップラー拡がりから、原子空孔クラスターが導入されていることが分かった。800$$^{circ}$$Cのアニールにより、それらはマイクロボイドに成長し、1000$$^{circ}$$Cのアニールでも残留することが明らかになった。透過電子顕微鏡観察の結果、損傷層は非晶質化していることが分かった。GaN中におけるイオン注入によるマイクロボイドの形成と非晶質化は、炭素イオンに特有の現象と考えられる。

論文

陽電子消滅寿命・運動量相関測定

平出 哲也

陽電子科学, (4), p.3 - 8, 2015/02

陽電子消滅寿命・運動量相関測定は、陽電子入射時刻、陽電子消滅時刻、および陽電子消滅$$gamma$$線エネルギーの相関測定である。この陽電子消滅寿命・運動量相関測定の測定方法、解析方法などについて簡単に述べ、また、この手法を用いた興味深い研究をいくつか解説する。

論文

放射性同位体を用いたスピン偏極陽電子ビーム

河裾 厚男

陽電子科学, (4), p.9 - 22, 2015/02

本稿では、放射性同位体から生ずる陽電子のスピン偏極性、スピン偏極陽電子ビームの開発、スピン偏極陽電子消滅の基礎、及び、スピン偏極ポジトロニウム測定による金属表面の電流誘起スピン蓄積の研究、について解説する。

論文

Reflection high-energy positron diffraction pattern from a Si(111)-(7$$times$$7) surface

林 和彦; 河裾 厚男; 一宮 彪彦

Surface Science, 600(19), p.4426 - 4429, 2006/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:69.12(Chemistry, Physical)

陽電子に対する物質の結晶ポテンシャルは正の値になるので、陽電子ビームを真空層から物質に入射すると、ある入射角度以下で全反射が観察される。反射高速陽電子回折(RHEPD)における全反射では、入射陽電子の物質への侵入深さは浅く、陽電子ビームはおもに表面原子で回折される。このためRHEPDパターンのスポット強度分布は、最表面原子位置に強く依存している。したがって、スポット強度分布を解析することで、最表面原子の位置を正確に決定することが可能である。本研究では、アドアトムの原子位置を決定するために、Si(111)7$$times$$7表面からのRHEPDパターンを観測し、スポット強度分布を動力学的回折理論を用いて解析した。その結果、アドアトムの高さは下の層から1.55$$pm$$0.10$AA $、平行位置は$$pm$$0.10$AA $の誤差範囲内で2層目のほぼ真上であった。さらに、全反射領域での陽電子の侵入深さは、アドアトムと2層目の層間距離の2$AA $程度であることがわかった。また、運動学的回折理論を用いた計算結果において、分数次のラウエゾーン上のスポット強度分布については、実験結果をよく再現しているが、整数次のラウエゾーン上のスポット強度分布については、実験結果と異なっていることがわかった。

論文

Structural analysis of Ge(111)-3$$times$$3-Sn surface at low-temperature by reflection high-energy positron diffraction

深谷 有喜; 河裾 厚男; 一宮 彪彦

Surface Science, 600(18), p.4086 - 4088, 2006/09

 被引用回数:10 パーセンタイル:51.1(Chemistry, Physical)

Ge(111)-($sqrt{3}$)$$times$$($sqrt{3}$)-Sn表面は、半導体表面上に形成した2次元金属構造として詳細に研究されている。この表面は、約220K以下になると相転移を起こし、($sqrt{3}$)$$times$$($sqrt{3}$)からより対称性の低い3$$times$$3構造に変化する。これまでの研究から、相転移のモデルとして、表面の電荷密度波(CDW)の形成やSn原子の動的揺らぎなどが報告されているが、現在のところコンセンサスは得られていない。さらに原子配置の詳細、特に表面垂直成分に関しては解明されていない。本研究では、最表面に位置するSn原子の正確な原子位置と熱振動やSn原子の揺らぎを詳細に調べるために、最表面構造に非常に敏感な反射高速陽電子回折(RHEPD)を用いて研究を行う。110Kと室温においてRHEPD強度のロッキング曲線の測定を行い、動力学的回折理論に基づく強度解析から、それぞれの温度における表面構造を決定する。さらに、臨界温度近傍でのSn原子の熱的振る舞いを調べるために、さまざまなスポットに対してRHEPD強度の温度依存性の測定を行う。以上の解析結果から、Ge(111)-($sqrt{3}$)$$times$$($sqrt{3}$)-Sn表面における3$$times$$3から($sqrt{3}$)$$times$$($sqrt{3}$)構造への相転移について議論する。

論文

Adsorption of oxygen on Si(001) surfaces studied by reflection high-energy positron diffraction

林 和彦; 河裾 厚男; 一宮 彪彦

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 4, p.510 - 513, 2006/05

Si(001)表面上の酸素吸着の初期過程は未だに不明な点が多い。特に酸素原子の吸着位置について実験的に詳細に調べた研究は少ない。そこで、本研究では、110KにおけるSi(001)表面上の酸素の吸着位置を、最表面の構造に敏感な反射高速陽電子回折(RHEPD)を用いて調べた。まず、110KのSi(001)表面に酸素分子ガスを吸着した時の、全反射の鏡面反射強度の変化を調べた。鏡面反射強度は、酸素の暴露量とともに減少し、約4Lで一定値になった。次に、110KのSi(001)表面に酸素分子ガスを0.1L, 1.2L, 4.1L暴露した後、RHEPDの鏡面反射強度の視斜角依存性(ロッキング曲線)を測定した。酸素の暴露量が増えると、全反射と004ブラック反射のピーク強度が減少した。この実験結果を、動力学的回折理論を用いて解析した。その結果、酸素は最表面及びダイマーのバックボンド位置に存在することが明らかになった。酸素が最表面に位置する結果は、陽電子消滅励起オージェ電子分光法による実験の報告と一致している。また、ダイマーのバックボンド位置に存在する結果は、光電子分光法による実験の報告と一致している。

論文

Defect layer in SiO$$_2$$-SiC interface proved by a slow positron beam

前川 雅樹; 河裾 厚男; 吉川 正人; 宮下 敦巳; 鈴木 良一*; 大平 俊行*

Physica B; Condensed Matter, 376-377, p.354 - 357, 2006/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:85.34(Physics, Condensed Matter)

ドライ酸化SiO$$_2$$/4H-SiC界面には多くの欠陥が含まれていると言われているが、陽電子消滅法を用いて欠陥の構造評価を行った。ドップラー幅測定からは、SiO$$_2$$/4H-SiC界面にはSiO$$_2$$やSiCとは明白に区別される欠陥を多く含んだ界面層が存在することが明らかとなった。界面層での陽電子消滅寿命測定からは、構造がアモルファスSiO$$_2$$に類似した比較的空隙を持つ構造であることがわかった。界面層での電子運動量分布測定と第一原理計算による陽電子消滅特性のシミュレーションとの比較より、陽電子は空隙に存在する酸素価電子と対消滅していることが示唆された。酸化後の加熱焼鈍による酸素価電子との消滅確率の減少は、界面準位密度の減少と同じ温度領域で起こることから、界面準位の起源となる欠陥構造は陽電子を捕獲する欠陥構造と強く関連していることが示唆された。

論文

Positron study of electron irradiation-induced vacancy defects in SiC

河裾 厚男; 吉川 正人; 伊藤 久義; Krause-Rehberg, R.*; Redmann, F.*; 樋口 高年*; 別役 潔*

Physica B; Condensed Matter, 376-377, p.350 - 353, 2006/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:54.07(Physics, Condensed Matter)

電子線照射によって立方晶及び六方晶SiC中に生成する原子空孔を陽電子消滅による電子運動量分布測定と理論的解析を通じて同定した結果について報告する。立方晶SiCでは、孤立シリコン空孔が主たる陽電子捕獲サイトであり、格子緩和の効果で陽電子寿命が増加していること、及び局所的な四面体対称性によりその電子運動量分布が説明できることが明らかになった。一方、六方晶SiCでは孤立シリコン空孔が熱回復した後も残留する新たな空孔型欠陥が、c軸に沿って不対電子を有していること、及び炭素1s内殻電子軌道と陽電子の消滅頻度が増加することから、炭素空孔-アンチサイト炭素複合欠陥であることが明らかになった。

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