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Visualizing cation vacancies in Ce:Gd$$_{3}$$Al$$_{2}$$Ga$$_{3}$$O$$_{12}$$ scintillators by gamma-ray-induced positron annihilation lifetime spectroscopy

Ce:Gd$$_{3}$$Al$$_{2}$$Ga$$_{3}$$O$$_{12}$$シンチレータ中の陽イオン空孔のガンマ線誘起陽電子消滅寿命測定法による可視化

藤森 公佑*; 北浦 守*; 平 義隆*; 藤本 將輝*; Zen, H.*; 渡邊 真太*; 鎌田 圭*; 岡野 泰彬*; 加藤 政博*; 保坂 将人*; 山崎 潤一郎*; 平出 哲也; 小林 慶規*; 大西 彰正*

Fujimori, Kosuke*; Kitaura, Mamoru*; Taira, Yoshitaka*; Fujimoto, Masaki*; Zen, H.*; Watanabe, Shinta*; Kamada, Kei*; Okano, Yasuaki*; Kato, Masahiro*; Hosaka, Masahito*; Yamazaki, Junichiro*; Hirade, Tetsuya; Kobayashi, Yoshinori*; Onishi, Akimasa*

CeドープGd$$_{3}$$Al$$_{2}$$Ga$$_{3}$$O$$_{12}$$(Ce:GAGG)シンチレーターにおける陽イオン空孔の存在を明らかにするために、ガンマ線誘起陽電子消滅寿命測定(GiPALS)法による測定を行った。GAGGおよびCe:GAGGのGiPALSスペクトルに現れる成分は、バルク中と欠陥に捕獲された状態の陽電子消滅であり、その結果2つの指数減衰成分で構成されている。Ce:Y$$_{3}$$Al$$_{5}$$O$$_{12}$$に関する研究から、欠陥に関連する構造はAl/Ga-Oの複空孔に起因するものであることが示唆された。この成分は、Ce, Mg:GAGGの方が小さくなり、その傾向はリン光の原因である浅い電子トラップの抑制と相関していた。酸素空孔は、Al/Ga空孔の電荷を補う役割をしている。欠陥に関連した構造における寿命は、Mg共ドーピングによって大幅に変化し、これは、酸素空孔とともに、Al/GaサイトでのMg$$^{2+}$$イオンとの集合体を考慮することで理解され、その結果、空孔クラスターが形成された。

To clarify the existence of cation vacancies in Ce-doped Gd$$_{3}$$Al$$_{2}$$Ga$$_{3}$$O$$_{12}$$ (Ce:GAGG) scintillators, we performed gamma-ray-induced positron annihilation lifetime spectroscopy (GiPALS). GiPAL spectra of GAGG and Ce:GAGG comprised two exponential decay components, which were assigned to positron annihilation at bulk and defect states. By an analogy with Ce:Y$$_{3}$$Al$$_{5}$$O$$_{12}$$, the defect-related component was attributed to Al/Ga-O divacancy complexes. This component was weaker for Ce, Mg:GAGG, which correlated with the suppression of shallow electron traps responsible for phosphorescence. Oxygen vacancies were charge compensators for Al/Ga vacancies. The lifetime of the defect-related component was significantly changed by Mg co-doping. This was understood by considering aggregates of Mg$$^{2+}$$ ions at Al/Ga sites with oxygen vacancies, which resulted in the formation of vacancy clusters.

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