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論文

アクチノイドの電気化学

北辻 章浩

Radioisotopes, 67(10), p.483 - 493, 2018/10

ウランやネプツニウムをはじめとした、溶液内で種々の酸化状態をとるアクチノイドイオンの電極反応と酸化還元の特徴を概説する。フロー電解法は迅速かつ高効率な電解が可能で、反応速度の遅い酸化還元の観測にも適用できる。同法を用いて取得したアクチノイドの酸化還元挙動や、これに立脚した酸化状態の迅速調整法を紹介するとともに、電解に伴って発現する溶液内反応や電極上での触媒的還元などについても解説する。

論文

An In-situ X-ray absorption spectroelectrochemical study of the electroreduction of uranium ions in HCl, HNO$$_3$$, and NaCO$$_3$$ solutions

上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 岡本 芳浩

Radiochimica Acta, 104(1), p.1 - 9, 2016/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:62.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

XAFS分光その場観察に対応した電気化学セルを設計製作した。この装置を使い、電気化学的還元条件下にある溶液中のウランのL$$_3$$吸収端のX線吸収スペクトルをモニターした。4価のウランを、6価のウラニルから電気化学的に作り出し、その際のXAFSスペクトルを取得して、EXAFS解析を実施した。これらの分析から、0.1M硝酸溶液中で生成した4価のウランが一部再酸化されていること、1M炭酸溶液中でUO$$_2$$$$^+$$が生成していることなどを見出した。

論文

二相ステンレス鋼の腐食反応の走査型電気化学顕微鏡観察

青木 聡; 谷口 友美*; 酒井 潤一*

材料と環境, 64(9), p.414 - 420, 2015/09

本研究は、走査型電気化学顕微鏡(SECM)を用いて、二相ステンレス鋼(DSS)を構成するフェライト相およびオーステナイト相上における腐食反応をそれぞれ個別にin-situ観察し、DSSの腐食電位(約-0.15V vs.SHE)における優先溶解機構を解明することを目的とした。腐食電位においてフェライト相、オーステナイト相直上に、プローブ電極を固定し、プローブ電極の電位を-0.10Vから貴方向へ電位掃引速度20mV/sで1.4Vまで掃引し、プローブ電流値を測定した。プローブ電位が0-0.70Vの領域では、プローブ電極上で水素の酸化反応が起こったことによるアノード電流が検出され、この電流値はフェライト相上に比べオーステナイト相上でより大きかった。プローブ電位が0.70-1.2Vの領域では、二価の鉄イオンが三価の鉄イオンに酸化されたことによるアノード電流が検出され、この電流値はオーステナイト相上に比べフェライト相上でより大きかった。DSSは腐食電位においてフェライト相が優先的に溶解していた。これらの結果から、DSSの腐食電位における優先溶解機構モデルを各相の内部分極曲線を用いて提案した。

論文

液/液界面電気化学

北辻 章浩

ぶんせき, 2015(6), p.239 - 244, 2015/06

AA2014-0843.pdf:3.48MB

混じり合わない二つの液相界面におけるイオンの移動反応あるいは電荷移動反応を、電気化学的手法を用いて調べた研究について、2012年から2014年までの文献を調査した。用いられた測定法ごとに分類して、その特長と発展、適用例などをまとめた。酸化還元非活性イオンの分析への適用や、界面吸着反応を利用した高感度分析の報告が多く、界面反応を利用する新規機能性材料開発などの応用研究が盛んになされている。

論文

電気化学インピーダンス法を用いた支持電解質添加のない高温・高圧水中における腐食環境評価

佐藤 智徳; 山本 正弘; 塚田 隆; 加藤 千明

材料と環境, 64(3), p.91 - 97, 2015/03

沸騰水型軽水炉(BWR)一次冷却系の冷却水は、水質管理により高純度な水質が維持される。さらに、水の放射線分解により生成される過酸化水素が酸化剤種として存在している。そこで、このような高温水中でのステンレス鋼のさらされている腐食環境を評価するため、支持電解質を添加せず、過酸化水素のみを添加した高温純水中に浸漬させたステンレス鋼の電気化学インピーダンス測定を実施した。過酸化水素の濃度条件を変えて測定した結果、測定された電気化学インピーダンスに顕著な変化が確認された。取得した結果の等価回路解析により、溶液抵抗、分極抵抗を同定した。同定された溶液抵抗をもとに、作用極と対極間の電流線分布に関して3次元有限要素法による解析を実施し、セル定数の補正を実施した結果、導電率として4.4$$times$$10$$^{-6}$$S/cmが取得された。過酸化水素濃度を変化させた時の分極抵抗の変化から、分極抵抗の逆数が過酸化水素濃度の一次関数となることが示された。これは、ステンレス鋼表面の腐食電流が過酸化水素の拡散限界電流により決定されていることを示している。過酸化水素の高温水中での拡散係数の同定を実施した結果、1.5$$times$$10$$^{-4}$$cm$$^{2}$$/sが取得された。これは沸騰水型軽水炉条件における過酸化水素の拡散係数として従来用いられた酸素の高温水中での拡散係数の約2倍となった。

論文

Electrochemical behavior of actinides and actinide nitrides in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理*; 山名 元*; 荒井 康夫

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1267 - 1273, 2006/02

 被引用回数:32 パーセンタイル:14.35(Chemistry, Physical)

ウラン,ネプツニウム,プルトニウムの金属及び窒化物のLiCl-KCl共晶塩中の電気化学的挙動を、固体電極(Mo)並びに液体電極(Cd, Bi)を用いて調べた。金属の3価/0価の平衡電位は、液体電極上ではアクチノイド金属の活量が低下するために、固体電極の場合よりも正側にシフトした。また、窒化物の平衡電位も、窒化物の生成自由エネルギーにほぼ相当する電位分だけ、正側にシフトした。これらの挙動をアクチノイド系列と希土類系列について比較して議論した。

論文

Structural kinetics studies on phase transitions of the Bi UPD layer between the (2 $$times$$ 2) and ($$p$$ $$times$$ $$sqrt{3}$$) structures using surface X-ray diffraction

田村 和久; 水木 純一郎

Journal of Physical Chemistry B, 109(26), p.12832 - 12836, 2005/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:94.41(Chemistry, Physical)

電極表面における2次元相形成については、これまでFleischmann, Thirskらを初めとする多くの研究者によって検討が行われ、さまざまなことが明らかになっている。しかしながら、測定手法の大きな制限から、これまで、クロノポテンショメトリー及びクロノアンノンペロメトリー法による検討が主であり、電極表面構造解析法による検討はほとんど行われていない。これまで、われわれは大電流を流すことができる、溶液抵抗の小さな「ドロップセル」を作成し、電気化学的触媒反応が起きている電極表面のin situ構造解析を可能にした[1]。本研究では、ドロップセルを用いたin situ時間分解表面X線散乱及びクロノアンペロメトリー法により、Au(111)上に形成したBi UPD層の構造相転移について、構造的及び電気化学的の両観点から、その速度論について詳細に検討した。

論文

Superconducting properties of MgB$$_{2}$$ films electroplated to stainless steel substrates

阿部 英樹*; 西田 憲二*; 今井 基晴*; 北澤 英明*; 吉井 賢資

Applied Physics Letters, 85(25), p.6197 - 6199, 2004/12

 被引用回数:15 パーセンタイル:44.69(Physics, Applied)

MgCl$$_{2}$$, NaCl, KCl, MgB$$_{2}$$O$$_{4}$$からなる混合溶融塩に微量のCuCl$$_{2}$$を添加したところ、ステンレス基板上にホウ化物超伝導体MgB$$_{2}$$膜を電気化学的手法によって作製できることを発見した。顕微鏡観察から、薄いCu層がステンレスとMgB$$_{2}$$膜を結合させる役割をしていることが示唆された。また、低温における電気伝導測定から、臨界磁場28T,不可逆磁場13T、及び臨界電流25000A/cm$$^{2}$$の超伝導パラメータが得られた。この結果は、本手法で作製した膜が良好な超伝導特性を有することを示す。さらに、本手法の有する簡便安価性を考え合わせると、本手法はpowder-in-tube法のような従来型の膜作製法に比べ、応用に有利と結論した。

論文

HTTRワークショップ「水素製造に関するワークショップ」

椎名 保顕; 滝塚 貴和; 笠原 清司

日本原子力学会誌, 46(12), p.862 - 863, 2004/12

「水素製造技術に関するワークショップ」が、2004年7月5$$sim$$6日、茨城県大洗町の日本原子力研究所(原研)大洗研究所で、同研究所の主催のもと、開催された。原研ではHTTR(高温工学試験炉)プロジェクトにおける研究開発推進のため、高温ガス炉技術の開発研究及び水素製造などの核熱利用技術の開発研究に関する専門家を集めたHTTRワークショップを定期的に開催し、核熱による水素製造技術の技術課題や研究開発の推進方法などについて議論することを計画している。本ワークショップはその第1回として開催された。参加人数は113名で、そのうち国外の参加者は6か国(米・仏・韓・独・加・英)21名であった。発表はすべて口頭で行われ、件数は17件であった。

報告書

第3回「溶融塩技術と計算シミュレーション」ワークショップ報告書

岡本 芳浩; 湊 和生

JAERI-Conf 2004-008, 228 Pages, 2004/04

JAERI-Conf-2004-008.pdf:17.05MB

溶融塩を利用した使用済み核燃料の乾式再処理技術の開発が、経済性の向上の期待のもと、調査・研究が幅広く行われている。一方、昨今の計算機技術の著しい進展に伴い、実験を補完し結果を予測する手段としての計算シミュレーションの役割に対する期待が大きくなってきている。溶融塩技術の中においても、シミュレーション技術が盛んに利用されている。このような背景のもと、原研物質科学研究部アクチノイド科学研究グループは、日本原子力学会再処理・リサイクル部会と共催で、2003年12月16日に原研東海研において、第3回「溶融塩技術と計算シミュレーション」ワークショップを開催した。本報告書は、その講演の要旨及び講演OHPをまとめたものである。

論文

X線でさぐる電極表面構造

高橋 正光

電気化学及び工業物理化学, 72(2), p.128 - 132, 2004/02

水溶液中の電極表面の構造をその場でかつ原子分解能で測定する手法として、X線回折法は優れた特徴を持つ。第一に、高い透過性により、試料まわりの雰囲気に影響されにくく、水溶液の存在に影響を受けにくい。第二に、逆格子ロッドに沿った、いわゆるCTR散乱を測定することにより、表面に対する敏感性を持つ。これらの特徴を生かして、Te/Au(111), Cd/Au(111)の電析膜の構造を解析し、電気めっきによるCdTe単結晶膜の品質向上につながる知見を得た。また、Au(111)基板と整合したPd単原子膜を電気めっきにより作製できることを示した。近年、X線による構造解析手法は、モデルに依存しない原子分解能イメージングを目指した進展が顕著であり、その例を簡単に紹介した。

論文

Extraction of hydrogen from water vapor by hydrogen pump using ceramic proton conductor

河村 繕範; 小西 哲之; 西 正孝

Fusion Science and Technology, 45(1), p.33 - 40, 2004/01

 被引用回数:22 パーセンタイル:16.41(Nuclear Science & Technology)

核融合炉の効率的なブランケットトリチウム回収システムの実現を目指して、プロトン導電性固体電解質膜を用いた電気化学水素ポンプの研究開発を進めている。水素ポンプを用いたブランケットトリチウム回収システムの利点の一つは、一つのコンポーネントで水素同位体と水蒸気の同時処理が期待できることである。本研究では、ペロブスカイト型プロトン導電性セラミックであるSrCe$$_{0.95}$$Yb$$_{0.05}$$O$$_{3-alpha}$$を用いた水素ポンプにより、水分子中の水素抽出特性についての実験研究を行った。水分子からの水素抽出には、水の分解エネルギーに相当するしきい値が存在する。その値は873Kで500$$sim$$600mV程度で、水蒸気分圧の増加に伴い減少する傾向が見られたが、理論値よりやや低い値となることがわかった。また、H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O混合ガスのポンピングについては、H$$_{2}$$の透過が水蒸気分解より優先して生じ、水蒸気分解のしきい値は水素分圧の増加に伴い増加する傾向が見られた。これらの結果から、一段の水素ポンプによる水素同位体及び水蒸気の同時処理を実証したが、同時処理を行うためには、比較的高く印加電圧を設定する必要があることが見込まれる。

報告書

第2回「溶融塩技術と計算シミュレーション」ワークショップ報告書

岡本 芳浩; 湊 和生

JAERI-Conf 2003-005, 186 Pages, 2003/06

JAERI-Conf-2003-005.pdf:10.42MB

溶融塩技術を利用した物質の分離や合成は、新たな物質科学の分野への展開や各種技術への応用を切り拓くものとして、近年、調査・研究が幅広く行われてきている。その中で、乾式再処理技術は、経済性の向上が期待されるものとして注目されている。一方、昨今の計算機技術の著しい進展にともない、実験を補完し結果を予測する手段としての計算シミュレーションの役割に対する期待が大きくなってきている。このような背景のもと、原研物質科学研究部アクチノイド科学研究グループは、日本原子力学会再処理・リサイクル部会と共催で、2002年12月3日に原研東海研において、本ワークショップを開催した。本ワークショップでは、国内の第一線の研究者が集まり、溶融塩の構造や物性から乾式再処理技術と計算シミュレーションに至る、溶融塩技術の基礎から応用までの広範囲にわたり活発な討議が行われた。

論文

Electrochemical synthesis of superconductive MgB$$_{2}$$ from molten salts

吉井 賢資; 阿部 英樹*

Physica C, 388-389(1-4), p.113 - 114, 2003/05

われわれは最近、MgCl$$_{2}$$,NaCl, KCl, MgB$$_{2}$$O$$_{4}$$の混合融液をアルゴン雰囲気下で電析することにより、超伝導体MgB$$_{2}$$が合成できることを見出した。試料の超伝導性については、帯磁率及び電気抵抗測定により確認した。電気抵抗がゼロになる試料が作成できたことは、本手法がデバイス作成へ応用できる可能性を示唆する。本発表では、試料作成の最適条件を見出すため、NaClをLiFなど他のアルカリハライドに置換することによる試料の超伝導特性の変化について調べた。

論文

電気化学的手法による超伝導ホウ化物MgB$$_{2}$$薄膜の作製; MgB$$_{2}$$電気めっき法の開発

吉井 賢資; 阿部 英樹*

化学と工業, 56(7), p.802 - 804, 2003/00

新規超伝導体MgB$$_{2}$$の薄膜を、不活性雰囲気中における溶融塩からの電気化学反応により作製した。この、「MgB$$_{2}$$電気めっき法」は、簡便安価な装置により、1段階での薄膜作製を行うことができるという工業応用上の利点を持つ。本手法はまた、任意形状基板の表面に超伝導薄膜を作製できるという特長を備えている。この特長により、従来の超伝導応用技術の枠を越えた、新たな製品が創出されると期待される。

論文

Electrochemical synthesis of superconductive boride MgB$$_{2}$$ from molten salts

阿部 英樹*; 吉井 賢資

Japanese Journal of Applied Physics, Part 2, 41(6B), p.L685 - L687, 2002/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:61.83(Physics, Applied)

近年、ホウ素化合物MgB$$_{2}$$が39Kで超伝導を示すことが報告され、本物質の性質に関する研究が盛んである。これまでの報告では、本系の合成はMgとBの直接反応によって行われている。本研究では、この物質が電気化学的に合成できることを見出した。合成はMgCl$$_{2}$$,KCl,MgB$$_{2}$$O$$_{4}$$の混合溶液に対し、600$$^{circ}$$C,アルゴンフロー下で行った。磁化測定及びX線回折測定から、マイナス極に析出した試料がMgB$$_{2}$$を含むことを明らかにした。ボルタメトリ測定から、MgB$$_{2}$$が生成する電圧は-1.6Vと求められた。

論文

New field of actinides solution chemistry; Electrochemical study on actinide ion Transfer at the Interface of two immiscible electrolyte solutions

北辻 章浩; 吉田 善行; 工藤 博司*; 木原 壮林*

Analytical Sciences (CD-ROM), 17(Suppl.), p.329 - 331, 2002/03

アクチノイドイオンの溶液化学の研究に新しい分野を切り拓く「水相/有機相界面でのイオン移動反応」について、基礎研究の現状と応用、今後の課題等について概説する。特に演者らの研究グループで最近開発に成功した、液々界面定電位電解法(CPEITIES)について、その特色と優位性を明らかにし、同法を用いてウラン(VI),アメリシウム(III)イオン等の水相から有機相へのイオン移動エネルギーを決定した結果を述べる。さらにCPEITIESを用いて、ウラン(VI),プルトニウム(III)イオンの水相から有機相への移動が多座配位フォスフィンオキサイドが共存することによって大きく促進されることを見いだした結果、及びアクチノイドイオンと促進剤との錯形成定数を算出した結果を述べる。さらに、イオン移動電気化学反応に基づく、新規な電解イオン移動分離法,及びアクチノイドイオンセンサーの開発について展望を明らかにする。

論文

Au電極表面におけるPd薄膜の成長過程

高橋 正光; 水木 純一郎; 田村 和久*; 近藤 敏啓*; 魚崎 浩平*

真空, 44(3), P. 375, 2001/03

固体表面及び薄膜の研究は、従来、超高真空下で行われてきた。ところが近年、水溶液中でも原子像が得られる走査型トンネル顕微法の開発や、試料まわりの環境にもともと影響されにくいX線をプローブとする表面X線回折法の適用によって、十分に不純物を除去した水溶液中の固体表面、超高真空下と同等の、よく制御された状態にあることが明らかになってきた。水溶液中でイオンとして存在している原子を還元させて基板に析出させる、電気メッキの手法で作製される電析膜の成長過程についても、基本的には、分子線エピタキシー法に代表される真空蒸着の過程と同様の議論が可能になってきている。本研究では、Au(111)及びAu(001)基板上に電析したPdの構造を表面X線回折法を用いて調べ、面方位による成長過程の違いについて考察した。

論文

Pseudomorphic growth of Pd monolayer on Au(111) electrode surface

高橋 正光; 林 由紀雄; 水木 純一郎; 田村 和久*; 近藤 敏啓*; 猶原 秀夫*; 魚崎 浩平*

Surface Science, 461(1-3), p.213 - 218, 2000/08

 被引用回数:66 パーセンタイル:7.35

Au(111)上に塩化パラジウム酸溶液から電析したPd単原子層の構造を表面X線回折法で解析した。鏡面反射条件と非鏡面反射条件の両方で、逆格子ロッドに沿った強度分布を測定することにより、面内方向と表面垂直方向についての構造情報を得ることができた。その結果によれば、Au(111)電極表面では、Pdは基板原子の積層秩序を引き継いだ、平坦な原子層を形成する。このようなPd層が安定に存在する理由としては、溶液中のイオンとの相互作用や、電析中のAu表面の原子配列の影響が考えられる。Pd/Au(111)界面におけるPd-Au間の結合長は、それぞれのバルク中でのPdとAuの原子半径の和にたいへん近い。

論文

窒化物燃料の乾式再処理

荒井 康夫; 小川 徹

核燃料, p.33_9 - 33_10, 2000/06

日本原子力学会2000年春の年会の核燃料部会企画セッション「乾式再処理の現状」において講演した内容を要約したものである。原研が進めている窒化物燃料の乾式再処理にかかわる研究の中で、アクチノイド窒化物の電解試験、塩化物溶融塩中での電気化学測定、陰極回収物の窒化プロセスなどの実験結果をおもに記述する。

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