Possible pathway of zeolite formation through alkali activation chemistry of metakaolin for geopolymer-zeolite composite materials; ATR-FTIR study

Onutai, S.; 佐藤 淳也; 大杉 武史

Journal of Solid State Chemistry, 319, p.123808_1 - 123808_10, 2023/03

https://doi.org/10.1016/j.jssc.2022.123808

The process of zeolite formation for geopolymer-zeolite composites can be explained using ATR/FTIR spectroscopy. The process consists of the dissolution of silica and alumina precursors from the alkali activation process of metakaolin with NaOH solution. Thereafter, the formation of hydrated aluminosilicate primary units and secondary units occurs. Finally, the units are reorganized and crystallized into the zeolite structure. The increase in the alkali activator concentrations promotes the high dissolution of raw materials. Na cations play an important role in dissolution and synthesis. The higher the alkali activator concentration, the higher the tetrahedron condensation rate and the greater the degree of structure ordering. The phases in alkali activation of metakaolin with different NaOH concentrations (Na/Al) at 1.18, 2.03, and 3.05 were zeolite-A, zeolite-X, and sodalite zeolite. Finally, the possible pathway of zeolite formation was explained and deduced.

Neutron capture cross-section measurement by mass spectrometry for Pb-204 irradiated in JRR-3

中村 詔司; 芝原 雄司*; 木村 敦; 遠藤 駿典; 静間 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 10 Pages, 2023/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2172088

近年、鉛冷却高速炉や加速器駆動システムの研究が進められており、Pb同位体の中性子捕獲断面積の高精度化が求められている。Pbは、天然存在比は小さいが中性子捕獲反応により長寿命放射性核種Pb(1730万年)を作るため、その重要性は高いと考えられる。しかし、原子炉を用いた通常の放射化法では、生成するPbからの放射線が弱いため測定するのが難しい。そこで、マススペクトロメトリーを適用した断面積測定を行った。本発表ではマススペクトロメトリーを適用したPbの中性子捕獲断面積測定について実験の詳細と得られた結果を報告する。

JMTR原子炉施設に残存する放射化汚染物の放射能量評価

永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 井手 広史

JAEA-Technology 2022-017, 113 Pages, 2022/08

JAEA-Technology-2022-017.pdf:6.17MB

JMTR原子炉施設は2017年4月の「施設中長期計画」において廃止施設に位置付けられたことから、廃止措置計画認可申請を原子力規制委員会に提出するにあたり、廃止措置計画に記載する必要がある原子炉施設に残存する放射性物質の推定放射能量のうち、放射化汚染物の推定放射能量を評価するため、核計算コード等を用いた放射化放射能量の評価を行った。この結果、総放射化放射能量は、9.310Bq (原子炉停止直後)、2.710Bq (21年後)、1.010Bq (40年後)、2.410Bq (100年後)となり、放射化放射能量の大きい構造物は、ベリリウム枠やベリリウム反射体要素、アルミニウム反射体要素、格子板、キャプセル照射装置などの圧力容器内の構造物で、材質はステンレス鋼やベリリウムなどであった。また、全放射化放射能量に対する核種の割合は、原子炉停止後40年あたりまではH-3の割合が高く、その後はNi-63が最も高くなった。参考に、得られた放射化放射能濃度から放射能レベル区分を行ったところ、放射化汚染物の全重量に対する区分ごとの重量の割合は、原子炉停止から100年後にかけて、L1が0.30.4% (1013t)、L2が0.00.4% (014t)、L3が1.01.2% (3239t)、CLが98.098.7% (約3200t)となり、コンクリートなどのCLに区分されるものが全体の約9割以上を占めることがわかった。今後行う廃棄物の処理処分にあたっては、二次汚染物の推定放射能量などの評価結果も加え、適切な処分方法に従った区分の評価を行う。

Measurements of thermal-neutron capture cross-section of the Np(n, ) reaction with TC-Pn in KUR

中村 詔司; 遠藤 駿典; 木村 敦; 芝原 雄司*

KURNS Progress Report 2021, P. 93, 2022/07

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2021/ProgRep2021.html

核廃棄物中のマイナーアクチニドの核変換の観点から、本研究はNpを選定して、その熱中性子捕獲断面積を、良く熱化された中性子場を用いて放射化法により測定した。Np標準溶液を試料に使用した。熱中性子場は、中性子束モニタSc, Co, Mo, TaとAuを用いて測定した。Np試料は、モニタと一緒に、京大炉の黒鉛照射設備にて30分間照射した。結果の再現性を確認するために、同様の照射を繰り返した。照射後、Np試料は、Npと放射平衡の関係にあるPaからの312-keVガンマ線を用いて定量した。Npの反応率は、生成されたNpから放出されるガンマ線のピークカウント,検出効率,実験条件を用いて求めた。得られた反応率を熱中性子束で割り込むことで、Npの熱中性子捕獲断面積を173.84.7 barnと導出した。この結果は、飛行時間測定法で得られた報告値と不確かさの範囲内で一致した。

Thermal-neutron capture cross-section measurement of tantalum-181 using graphite thermal column at KUR

中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; 木村 敦

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(10), p.1061 - 1070, 2021/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1908187

良く熱化された中性子場では、原理的には熱外中性子による寄与を考えることなく熱中性子捕獲断面積を導出することができる。このことを、京都大学原子炉の黒鉛照射設備にて放射化法を用いて示した。最初に、黒鉛照射設備が良く熱化された中性子場であることを確認するために、中性子束モニタ: Au, Co, Sc, Cu, and Moの照射を行った。Westcottのコンヴェンションに基づき、黒鉛照射設備が非常に熱化されていることを確認した。次に、実証としてこの照射場を用いてTa(n,)Ta反応の熱中性子捕獲断面積の測定を行い、20.50.4 barnを導出した。この結果は、評価値20.40.3 barnを支持した。また、Ta核種は、AuとMoモニタの間の感度を補間する中性子モニタとして使えることが分かった。

Bias effects on g- and s-factors in Westcott convention

原田 秀郎

Applied Sciences (Internet), 11(14), p.6558_1 - 6558_20, 2021/07

https://doi.org/10.3390/app11146558

中性子放射化分析と中性子捕獲断面積の精度向上のために、Westcott記法のg因子とs因子のバイアス効果について検討した。バイアス要因として、接合関数形状,中性子温度,試料温度を調べた。2つの1/v則に従う同位体(Au, Co)と6つの非1/v同位体(Am, Eu, Rh, In, Hf, Ra)について、定量的な計算を行った。詳細なモンテカルロ シミュレーションによって推定された最新の接合関数で計算したs因子を、Westcottによる従来の接合関数で計算したs因子と比較した。この結果、サンプル温度によって誘発されるバイアスは、g因子の場合で0.1%のオーダー、s因子の場合で1%のオーダーと小さいことを示した。一方、接合関数の形状の差に起因するs因子のバイアスは、同位体と中性子温度の両方に大きく依存することを示した。この結果、反応率にも大きな影響が生じることも示した。この効果を明示するため、熱外中性子インデックスr=0.1の場合に、検討した8種類すべての同位体について、反応率に生じるバイアスを定量的に与えた。

Does fault activation affect the hydraulic disconnectivity of faults in mudstone?

大野 宏和; 武田 匡樹; 石井 英一

Extended abstract of International Conference on Coupled Processes in Fractured Geological Media; Observation, Modeling, and Application (CouFrac 2020) (Internet), 4 Pages, 2020/11

Low-permeability mudstone is a candidate host rock for radioactive waste disposal, but thermal-hydro-mechanically induced shear stresses and thermal pressurization due to the release of heat from radioactive waste may cause activation of faults in the host rock. Previous studies revealed that hydraulic connectivity of fractures in the deeper part of the Wakkanai Formation (siliceous mudstone) is limited and hence its effective permeability is very low. We performed an injection test on a fault in the deeper part to induce fault activation, and investigated the effect of fault activation on the hydraulic disconnectivity of the fault by analyzing pressure derivatives obtained by repetitive packer tests before and after the injection. The injection test successfully induced a remarkable dilational-shear failure within the fault, and the log-log plots of pressure derivatives changed after the failure from an upward-trend-type indicating a limited extent of flow-paths to a horizontal-trend-type suggesting well-connected flow-paths. The test-section pressure had already recovered when the horizontal-trend-type was observed. After the borehole had been open for 6 weeks, the pressure derivatives were restored to the upward-trend-type. We consider that self-sealing such as fracture closure by creep recovered the hydraulic disconnectivity of the fault after the failure.

Study of charged particle activation analysis, 2; Determination of boron concentration in human blood samples

池部 友理恵*; 大島 真澄*; 伴場 滋*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史*; Bi, C.*; 瀬戸 博文*; 天野 光*; et al.

Applied Radiation and Isotopes, 164, p.109106_1 - 109106_7, 2020/10

https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2020.109106

ホウ素中性子捕捉療法(BNCT)は難治性がんの治療に有効な放射線療法である。BNCTでは、中性子照射時間や中性子被曝量のコントロールのために、全血試料中のB濃度の正確な定量が不可欠である。我々は荷電粒子誘起放射化分析法(CPAA)を全血試料中B濃度の非破壊・精密測定に適用した。実験は原子力機構(JAEA)タンデム加速器にて8MeVの陽子ビームを用いて実施した。B(p,)Be反応で生成するBeからの478keV 線を用いてBを定量した。また血液中の鉄との核反応で生成するCoの線を用いて線強度を規格化した。実験の結果、開発したCPAA法は血液中のB濃度の定量に適用できることが明らかとなった。

A New convention for the epithermal neutron spectrum for improving accuracy of resonance integrals

原田 秀郎; 高山 直毅; 米田 政夫

Journal of Physics Communications (Internet), 4(8), p.085004_1 - 085004_17, 2020/08

https://doi.org/10.1088/2399-6528/aba735

原子炉を用いた放射化分析などで重要な中性子共鳴積分値を高精度化するため、熱外中性子スペクトルの新しい近似を定式化した。近似式の導出に当たっては、はじめにモンテカルロ計算コードMVP-3を用いて参照解となる中性子スペクトルを計算し、これから 型の関数型を導出した。従来の近似式に比較し、導出した関数型は、中性子共鳴積分値を高精度に決定できることを示した。この検討は、過去にJRR-3で行われたCsの中性子共鳴積分値の測定データに基づき行われた。また、提唱した近似式に導入したパラメータ及びを実験的に決定するため、3種類のフラックスモニター(Au, Co及びZr)を用いる手法を提唱するとともに、解析手法を定式化した。

Measurements of thermal-neutron capture cross-section of cesium-135 by applying mass spectrometry

中村 詔司; 芝原 雄司*; 木村 敦; 岩本 修; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.388 - 400, 2020/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1691077

Cs(n,)Cs反応の熱中性子捕獲断面積()及び共鳴積分(I)を、ガンマ線及びマススペクトロメトリーにより測定した。我々は、Cs標準溶液に不純物として含まれているCsを利用した。Cs溶液中のCsを定量するために、CsとCsの同位対比をマススぺクトロメトリーにより求めた。分析したCs試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉の水圧輸送管を用いて中性子照射を行った。照射位置の中性子成分を求めるために、Co/AlとAu/Alモニタも一緒に照射した。を求めるために、Gdフィルターを用いて、中性子カットオフエネルギーを0.133eVに設定した。Cs, Csとモニタの放射能をガンマ線スペクトロメトリーにより測定した。Westcottコンベンションに基づき、とIを、それぞれ8.570.25barn及び45.33.2barnと導出した。今回得られたは、過去の測定値8.30.3barnと誤差の範囲で一致した。